Taihu Lake ist der drittgrößte Süßwassersee in China, spielt eine wichtige Rolle für Denflut, Tourismus, Schifffahrt und vor allem als Trinkwasserquelle für seine nachbarstädte, aber der See wurde stark verschmutzt und die Trinkwasserversorgung wurde gefährdet. Polyzyklische aromatische Kohlenwasserstoffe (PAK) sind in der Umwelt mit petrogenen und pyrogenen Quellen allgegenwärtig und krebserregend und für Menschen und andere Organismen erbgutverändernd. Mit der Entwicklung von Wirtschaft und Industrie führt der rasche Anstieg des Kraftstoff- und Biomasseverbrauchs zu erheblichen PAK-Emissionen in die Umwelt. In dieser Studie konzentrieren wir uns auf PAK in den Sedimenten und Gewässern im nördlichen Teil des Taihu-Sees, wo sie stärker verschmutzt sind als der andere Teil des Sees.
Wir analysierten die Konzentrationsmuster von 20 PAK in 25 Oberflächensedimenten, 11 Sedimentkernen und 41 Wasserproben, die während der 4-fachen Feldkampagne aus dem nördlichen Teil des Taihu-Sees gesammelt wurden (2015-11, 2016-06, 2017-02 und 2017-09). Drei der Kerne wurden auf der Grundlage von 137Cs Aktivität für das Abscheidungsalter des Sediments datiert. Die Daten über den Energieverbrauch und die Art der Fahrzeuge im Seeeinzugsgebiet in den letzten zwei Jahrzehnten wurden auf regionalen offiziellen Websites gesammelt, um mögliche PAK-Emissionshistorien in der Region zu erklären. Die Literaturdaten über PAK-Emissionen aus ihren potenziellen Quellen und über PAK-Verteilungen in Partikelgrößen wurden gesammelt, um PAK-Emissions- und Verteilungsmerkmale zu verallgemeinern. PAH-Muster aus verschiedenen Emissionsquellen und auch aus den Sedimentergebnissen dieser Studie wurden kombiniert, um die beiden Annahmen für die Methoden der PAK-Quellenspur in der Umwelt zu überprüfen.
Die räumlichen Verteilungen der PAK-Konzentrationen (ausgenommen Perylen) zeigen, dass die Zuflüsse in die Zhushan-Bucht und die Meiliang-Bucht die Hauptwege für PAK und Sedimente waren, die in den nördlichen Teil des Sees eindrangen. Dies führt zu wesentlich höheren PAK-Konzentrationen (bis zu 5000 ng/g) und Sedimentationsraten (höher als der Durchschnitt von 3 – 4 mm/a) im Bereich in der Nähe der Flussaustritte. Darüber hinaus zeigen die Ergebnisse auch, dass die PAK-Konzentrationen in den Sedimenten seit den späten 1950er Jahren aufgrund der Entwicklung von Wirtschaft und Industrie erheblich angestiegen sind, aber die relativ verringerten oder stabilen Konzentrationen in den oberen Schichten der Sedimente die sukzessive Veränderung der Energiestrukturen, die Emissionskontrolle bei Kohleverbrennungen seit den 1990er Jahren und die Emissionskontrolle in Fahrzeugabgasen seit ca. 2000 in diesem Bereich.
Die in den Sedimentkernen (ausgenommen Perylen) ermittelten PAK werden von 4 leichten (Phen), Anthracen (Anthra), Fluoranthen (Fluor), Pyrenus) und 6 schweren (Benzo[k]fluoranthene (BkF), Benzo[a]pyren (BaP), Benzo[b]fluoranthen (BbF) dominiert. , Benzo[e]pyren (BeP), indeno[1,2,3-c,d]pyren (INcdP), benzo[g,h,i]perylen (BghiP)), dessen Konzentrationen in der Regel bis zu 70% – 80% der Konzentrationen der 19 PAK erreichen. Die Konzentrationsfraktionen der 6 schweren PAK sind fast doppelt so hoch wie die Der 4 leichten, und die Fraktionen der schweren PAK nehmen mit abnehmender Tiefe in den Kernen zu, aber die Fraktionen der leichten PAK zeigen die entgegengesetzten Trends (außer den Kernen GH38 und ZS23). mit Besonderheiten). PAK-Emissionsmuster aus Holzverbrennung, Kohleverbrennung und Fahrzeugabgasen können in hohem Maße die Verteilungsmuster der Konzentrationsfraktionen zwischen den leichten und den schweren PAK in den Kernen veranschaulichen. Die Holzverbrennung hat offensichtlich höhere Emissionsfraktionen der 4 leichten PAK als die Fraktionen der 6 schweren PAK im Vergleich zu den Emissionsmustern aus Kohle- und Ölverbrennungen, aber Holz wurde von Anfang an schrittweise als wichtige Energiequelle ausgelagert. Industrialisierung in den 1950er Jahren. PAK-Muster aus Kohleverbrennungen können die Konzentrationsfraktionsverteilungen der beiden POB-Gruppen in den Kernen durch vier Punkte erklären: den kontinuierlichen Rückgang des Wohnkohleverbrauchs und den deutlich erhöhten Verbrauch von Emissionsgesteuerte Kohleverbrennung in diesem Bereich in den letzten Jahrzehnten, relativ mehr ultrafeine Partikel aus der emissionsgesteuerten Kohleverbrennung emittiert, schwere PAK binden mehr in ultrafeine Partikel. In der Zwischenzeit tragen PAK-Muster aus Fahrzeugabgasen zu der Verteilung der Konzentrationsfraktionen in den Kernen durch drei Punkte bei: der lineare Anstieg des Ölverbrauchs im Verkehr, eine rund 24-fache Erhöhung der Zahl der leichten Nutzfahrzeuge, in den letzten zwei Jahrzehnten nur um das Zweifache und in den letzten zwei Jahrzehnten deutlich mehr Ausstoß von schweren PAK aus leichten Fahrzeugabgasen als die von schweren Fahrzeugabgasen.
Mehrere Methoden werden häufig verwendet, um PAH-Quellspuren in der Umgebung zu interpretieren, und diese Methoden basieren auf zwei Annahmen: PAH-Muster aus verschiedenen Quellen sind spezifisch und voneinander zu unterscheiden; die Muster bleiben nach der Emission an die Umwelt stabil. Die erste Annahme wurde hauptsächlich durch die PAK-Muster aus verschiedenen Emissionsquellen bestätigt, was zeigt, dass sich PAK-Muster aus verschiedenen Quellen nicht ununterscheidbar überschneiden. Die zweite Annahme wurde durch die räumlichen und zeitlichen Verteilungen von PAH-Mustern im Sediment dieser Studie bestätigt, was zeigt, dass PAH-Muster im Sediment mehrdeutig und variabel sind. Daher sind beide Annahmen für die PAH-Quellenspur im Sediment nicht gültig.
Es gab sowohl anthropogene als auch biogene Ursprünge von Perylen in den Seesedimenten, die anhand ihrer räumlichen Verteilungsmuster und auch der Konzentrationsanteile von Perylen zur Summe der 20 PAKs unterschieden wurden. In den in der Nähe der Flussauslässen gesammelten Kerne liegen die Konzentrationsanteile von Perylen typischerweise zwischen 0,02 und 0,18, und es bestehen signifikante positive lineare Korrelationen zwischen der Konzentration von Perylen und drei anthropogenen PAK (BaP, BeP, Pyrenäen), was darauf hindeutet, dass Perylen von anthropogenen Inputs dominiert wurde. Die weiter von den Flussauslässen gesammelten Kerne zeigen jedoch die Konzentrationsanteile zwischen 0,13 und 0,96 und weisen signifikante negative Korrelationen oder keine Korrelationen zwischen Perylen und den drei PAK auf, was darauf hindeutet, dass Perylen hauptsächlich durch biogene Aktivitäten gebildet werden. Darüber hinaus implizieren die verschiedenen Perylenquellen, die mit den Kernstandortverteilungen einhergehen, dass anthropogene Aktivitäten ihre biogene Bildung hemmen könnten.
In den Wasserproben weisen Naphthalin (Naph), 1-Methylnaphthalin (1methylnaph) und 2-Methylnaphthalin (2methylnaph) in den Proben (2016-06 und 2017-09) in warmen Jahreszeiten deutlich höhere Konzentrationen auf als die Insamples ( 2015-11 und 2017-02) in kalten Jahreszeiten genommen, aber die Konzentrationen der anderen PAK variieren nicht mit saisonalen Schwankungen. Die Verteilungsmuster dieser PAK können hauptsächlich auf die Auswirkungen der Umgebungstemperatur auf die PAK-Löslichkeit im Wasserkörper zurückgeführt werden. Bemerkenswert ist, dass in der Kampagne 2017-09 die Konzentrationen von 2Methylnaph besonders etwa doppelt so hoch sind wie die Naph-Konzentrationen und bis zu 1350 ng/L erreichen. Da die Ausleinenemissionen von Naph im Allgemeinen höher sind als Methylnaph aus anthropogenen Aktivitäten, wird vermutet, dass die relativ höheren Konzentrationen von 2Methylnaph auf zusätzliche biogene Inputs im Seewasser zurückgeführt werden sollten. Darüber hinaus zeigen die in der kalten Jahreszeit gesammelten Proben, dass sich die hohen Konzentrationen meist im nordwestlichen Teil des Sees und die relativ niedrigen Konzentrationen im nordöstlichen Teil des Sees befinden, aber die Konzentrationen aus den Proben der warmen Jahreszeit homogen im gesamten Probenahmegebiet. Der Grund für die unterschiedlichen räumlichen Verteilungen zwischen der kalten und warmen Jahreszeit ist, dass während der Probenahmekampagnen in kalten Jahreszeiten Wasser aus dem Jangtse-Fluss durch den Wangyu-Fluss aufgetürmt wurde, der den nordöstlichen Teil des Taihu-Sees verbindet, der den nordöstlichen Teil des Taihu-Sees verbindet, der den verdünnte PAK-Konzentrationen im nordöstlichen Teil des Sees. | German |