Diese Arbeit steht im Kontext der strukturellen Charakterisierung der Oxide mit Schichtstruktur mit der Summenformel LiNi1-yCoyO2, die als Kathodenmaterialien in Lithiumionen-Batterien eingesetzt werden. Um diese Materialien in Abhängigkeit vom Ladestand und in Abhängigkeit von der Zyklenzahl charakterisieren zu können, wurde ein experimenteller Aufbau für in situ-Strukturuntersuchungen mit Synchrotronstrahlung entwickelt und sukzessiv optimiert. Mit diesem Aufbau wurden die Gitterparameter sowie die Phasenabfolge von LixNi1-yCoyO2 bei der Lithium Aus- und Einlagerung untersucht. Wenn der Lithiumgehalt gegen Null geht, wurde eine deutliche Veränderung der Halbwertsbreite bestimmter Reflexe gemessen. Für die Rietveld-Verfeinerung der Struktur wurden zwei Mikrostrukturmodelle entwickelt und vorgestellt, mit denen diese pathologische Reflexverbreiterung beschrieben werden kann. Zusätzlich wurden von frischen sowie zyklierten Proben Neutronenbeugungsdiffraktogramme gemessen und simultan mit den Röntgendiffraktogrammen ausgewertet, um die Anordnung der Kationen im Detail zu untersuchen. Abschließend wurde das Kathodenmaterial LiNi1-yCoyO2 in situ in verschiedenen Degradationsstadien untersucht. Mittels Rietveld-Verfeinerung der Struktur wurde die Veränderung der Gitterparameter bei verschiedenen Zyklenzahlen bestimmt. Das Verhalten einer festen Lösung bleibt demnach - bis auf das zweiphasige Verhalten bei der ersten Ladung - erhalten und es werden keine weiteren Phasenumwandlungen beobachtet.