Die kollineare Laserspektroskopie bietet neben vielfältigen wissenschaftlichen Anwendungen die Möglichkeit eine Spannungsmessung auf eine Frequenzmessung dopplerverschobener Spektrallinien zurückzuführen und eignet sich somit zur Definition des fehlenden Quantenstandards in der Hochspannungsmetrologie. Mit diesem Ziel wurde im Rahmen dieser Arbeit ein experimenteller Aufbau für hochpräzise, kollineare Laserspektroskopie entworfen, aufgebaut und in Betrieb genommen. Die mit der zu messenden Hochspannung beschleunigten Ionen erfahren bei der Wechselwirkung mit dem Spektroskopielaser eine geschwindigkeitsabhängige Dopplerverschiebung. Die resonante Laserfrequenz kann dank der Frequenzkammtechnologie mit hoher Genauigkeit bestimmt werden, sodass die über Naturkonstanten verknüpfte, anliegende Spannung akkurat ermittelt werden kann. Da sich die Masse der Ionen und deren Übergangsfrequenz im Ruhesystem in Fallenexperimenten präzise bestimmen lässt und die Ladung sowie die Lichtgeschwindigkeit bekannt sind, eignet sich dieser Ansatz zur Definition eines Quantenstandards. Erste laserspektroskopische Hochspannungsmessungen zwischen 1 kV und 20 kV mit Ca⁺ und In⁺ Ionen konnten mit resultierenden Unsicherheiten von etwa 5 ppm durchgeführt werden. Dies entspricht einer Genauigkeitssteigerung um einen Faktor 20 gegenüber bisherigen Versuchen. Insbesondere der verbesserte experimentelle Aufbau und ein neu entwickelter Ansatz, der auf einem Zwei-Kammer Prinzip mit Referenzmessungen basiert, trugen zu den Verbesserungen bei. Seit den ersten Messungen wurden weitere Entwicklungen in der Stabilisierung der Lasersysteme sowie in der Überlagerung von Laser- und Ionenstrahl verwirklicht, sodass in Zukunft Hochspannungsmessungen mit Unsicherheiten unter 1 ppm möglich sein sollten. Diese Genauigkeit würde das Limit der konventionellen, auf Spannungsteilern basierten Technik durchbrechen und so neue Möglichkeiten für präzise Anwendungen in Metrologie und Wissenschaft bieten.