Wegen ihrer außergewöhnlichen mechanischen Eigenschaften hat die Forschung an nanokristallinen Metallen und deren Legierungen seit der ersten Syntheseversuche beständig zugenommen. Speziell für den Fall von legierten Systemen wurde jedoch bisher keine klare Verbindung zwischen den makroskopischen mechanischen Eigenschaften und den kontrollierenden atomaren Mechanismen hergestellt. In der vorgelegten Arbeit wurden hierzu atomistische Computersimulationen durchgeführt. Verschiedene Metalle und deren Legierungen wurden untersucht. Der Hauptaugenmerk lag auf der Untersuchung von allgemeinen Struktur-Eigenschafts-Beziehungen. Im ersten Teil der Arbeit erfolgt die allgemeine Einführung und die Vorstellung der verwendeten Methoden. Dann wird die Herstellung der Computerproben erläutert und das Legieren durch Einfügen anderer Atome diskutiert. Hier wurden verschiedene Methoden verglichen. Charakterisierung der Elementverteilung in den nanokristallinen Legierungen zeigt, dass ein hoher Anteil an Korngrenzen die lokale Zusammensetzung und den Stabilitätsbereich einer bestimmten Phase für eine gegebene Legierung stark beeinflussen kann. Uniaxiale Verformungssimulationen der nanokristallinen Legierungen erlauben es, die atomistischen Prozesse zu identifizieren, die das makroskopische mechanische Verhalten kontrollieren. Des Weiteren kann das freie Volumen in den Korngrenzen, welches die makroskopische Festigkeit bestimmt durch hinzulegieren von segregierenden Elementen systematisch variiert werden. Dies erlaubte es eine neue Abhängigkeit zu formulieren in welcher die Festigkeit nicht nur von der Korngröße, sondern auch von der Korngrenzenergie und der Korngrenzrelaxation abhängt. Die unabhängige Variation der Zusammensetzung in unterschiedlichen Teilen der Mikrostruktur erlaubte es außerdem zu zeigen, dass konventionelle Mischkristallhärtung in den untersuchten nanokristallinen Legierungen nicht auftritt. Dies unterstützt die Beobachtung, dass der Relaxationszustand der Korngrenzen die Festigkeit des Materials kontrolliert. Nachdem gezeigt wurde, dass Versetzungsprozesse im Korninneren nicht die Festigkeit kontrollieren, wurde deren Einfluss auf die Duktilität getestet. Hier kann Versetzungsbewegung in den Körnern durch eine intermetallische Phase unterdrückt werden, was die Verformung auf die Bereiche der Korngrenze begrenzt. Hier konnte gezeigt werden, dass die Duktilität der intermetallischen Proben sehr stark von der Korngröße abhängt, der festigkeitsbestimmende Parameter jedoch identisch ist zu dem Fall von mischbaren und segregierenden Legierungen ist. Das Zusammenspiel der unterschiedlichen Korngrenzmechanismen wurde für den Fall von Korngrenz-Normalbewegung und mesoskopischem Korngrenzgleiten untersucht. Es wurde studiert, wie deren Konkurrenz durch segregierende Atome beeinflusst wird und unter welchen Bedingungen welcher Mechanismus zur Verformung von nanokristallinen Metallen und Legierungen beiträgt. Die Ergebnisse von konventionellen Molekulardynamiksimulationen werden durch die sehr hohen Dehnraten beeinflusst. Eine Kombination von Molekulardynamik und Monte Carlo Simulationen kann es ermöglichen, diese Limitierung zu umgehen und zu untersuchen wie unterschiedliche Mechanismen von den Verformungsbedingungen abhängen. Der Monte Carlo Algorithmus führt lokal Austauschversuche durch, was Diffusionsprozesse umgeht. Es konnte gezeigt werden, wie die Verteilung zwischen verschiedenen Beiträgen zur plastischen Verformung von der lokalen Relaxation abhängt und dass konventionelle Molekulardynamiksimulationen den Beitrag durch Versetzungsbewegung überschätzen. Die Simulation von thermisch aktivierten Prozessen in großen Systemen mittels Molekulardynamik wird generell durch die limitierte Zeitskala erschwert. Hier können thermisch stabile Mikrostrukturen es erlauben, Verformungsprozesse bei erhöhten Temperaturen ohne den Einfluss von Kornwachstum zu studieren. So kann Korngrenzkriechen in nanokristallinen Strukturen untersucht werden, wenn entsprechende Mikrostrukturen verwendet werden. Hier wurde der Effekt von Legierungselementen untersucht, wobei verschiedene Zusammensetzungen und Materialsystem verglichen wurden. Die Ergebnisse zeigen, wie Legierungsatome den Kriechwiderstand einer nanokristallinen Legierung beeinflussen. Die atomaren Mechanismen, die den Massetransport durch die Korngrenzen erlauben wurden untersucht und mit den Prozessen in metallischen Gläsern verglichen.