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Design and Atomic Scale Characterization of Complex Oxide Interfaces

Bonmassar, Nicolas (2024)
Design and Atomic Scale Characterization of Complex Oxide Interfaces.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.26083/tuprints-00027455
Ph.D. Thesis, Primary publication, Publisher's Version

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Item Type: Ph.D. Thesis
Type of entry: Primary publication
Title: Design and Atomic Scale Characterization of Complex Oxide Interfaces
Language: English
Referees: Kübel, Prof. Dr. Christian ; Aken, Prof. Dr. Peter A. van
Date: 20 June 2024
Place of Publication: Darmstadt
Collation: 99 Seiten
Date of oral examination: 28 May 2024
DOI: 10.26083/tuprints-00027455
Abstract:

The framework of my thesis includes four main categories: i) An introduction about the physics, materials, and methods used in this work. ii) The characterization of interfacial physical properties resulting in the deduction of structure-property relationships at the atomic scale. iii) The control of interface sharpness at the atomic scale, which is crucial for the realization of complex oxide technologies in spintronics and electronics. iv) The development and design of new types of interfaces with completely new functionalities. More specifically, the overarching objective of this thesis was to design certain types of interfaces and employ advanced scanning transmission electron microscopy characterization techniques on oxide superlattices. In the first part, the focus lies on Sr-La intermixing-induced superconductivity and probing the evolution of the electronic states from an antiferromagnetic insulator to a superconductor and a metal at the atomic scale. The outcome of the first part includes a novel way to differentiate distinct quantum states, such as insulating materials, metallic-, and superconducting materials, at the subnanometer scale based on the combined detection and interpretation of hole doping, Sr-content, and oxygen vacancies. In the following part, I aimed to enhance the interface sharpness by strategically utilizing materials that exhibit both structural and chemical coherence. The primary aim was to minimize the chemical potential gradient at the interface to achieve unprecedented control over oxide interfaces at the atomic level. The third part of this thesis is about a novel interface paradigm, denoted as the step edge interface, which enables the simultaneous growth of thin films in two distinct directions, denoted as the bi-directional growth of thin films. In the last part of my thesis, I address a key limitation of this innovative approach; while it offers an additional dimension of control, it necessitates careful consideration of the a-, b-, and c-axes of the substrate and the materials of choice. Particularly, while one of these crystallographic parameters may align suitably, the other parameters assume critical significance when growing thin films on offcut substrates, thereby enabling the formation of planar defects such as antiphase boundaries. Hence, while the newly developed bi-directional growth utilizing offcut substrates opens up an additional degree of freedom for the design of exotic quantum phenomena, I show what problems are there to overcome and how to solve these problems for the future integration of this novel technique into electronics and spintronics.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Diese Doktorarbeit kann im Grunde in vier Hauptkategorien unterteilt werden: i) Eine Einleitung, die sowohl einen Überblick über die physikalischen und materialspezifischen Grundlagen als auch über die angewandte Methodik dieser Arbeit verschafft. ii) Die Charakterisierung der physikalischen Eigenschaften an Grenzflächen, die es ermöglicht Struktur-Eigenschafts- beziehungen herzuleiten. iii) Die Kontrolle über die atomare Schärfe von Grenzflächen, welche unabdingbar für die Realisierung von Komplexoxidtechnologien für Bereiche der Spintronik und der Elektronik sind. iiii) Das Design und die Entwicklung einer neuen Art von Grenzfläche, die komplett neue Eigenschaften der Materialien nach sich zieht. Die zugrunde liegende Idee dieser Doktorarbeit war es, die Grenzflächen von Oxidübergitter mittels fortgeschrittener Rastertransmissionselektronenmikroskopie mit atomarer Genauigkeit zu analysieren. Im ersten Teil dieser Arbeit liegt der Fokus auf der Vermischung von La und Sr Atomen, die zu Supraleitung an der Grenzfläche von zwei nicht supraleitenden Materialien führt. Weiterhin wurde die Entwicklung der elektronischen Struktur von einem antiferromagnetischen Isolator über einen Supraleiter bis hin zu einem Metall mit atomarer Auflösung untersucht. Das Ergebnis dieses Kapitels stellt eine neue Methode zur Unterscheidung von spezifischen Quantenzuständen wie isolatorische, metallische und supraleitende Materialien da. Für diese Unterscheidung ist es notwendig die Verteilung von Löchern, Sr-Atomen und Sauerstofffehlstellen zeitgleich im Subnanometerbereich zu detektieren. Im zweiten Teil der Arbeit wird auf die Kontrolle der Schärfe von Grenzflächen eingegangen, indem zwei Materialien verwendet wurden, die sowohl strukturelle als auch chemische Kohärenz aufweisen. Das Hauptaugenmerk liegt hier auf der Reduzierung der Unterschiede im chemischen Potential, um eine atomare Kontrolle über Oxidgrenzflächen zu ereichen. Der dritte Teil dieser Doktorarbeit handelt über die Entdeckung einer neuen Grenzfläche, die ich als Stufenkantengrenzfläche definiert habe und die es mir ermöglicht, Dünnfilme in zwei Richtungen gleichzeitig zu wachsen. Diese Art von Wachstum wurde als bidirektionales Wachstum von Dünnfilmen definiert. Im letzten Teil dieser Arbeit verweise ich auf eine Limitierung dieses bidirektionalen Wachstums bezüglich der Defektbildung; denn die Stufenkanten ermöglichen zwar die Kontrolle einer zusätzlichen Dimension für das Wachstum von Dünnfilme, aber man muss auf die kristallographischen a-, b- und c-Achsen der verschiedenen Substrate und Materialien achten. Insbesondere werden beim Wachstum von Dünnfilmen auf ordinären Substraten nur die Achsen in eine Richtung berücksichtigt, währenddessen bei der Benutzung von offcut Substraten darauf geachtet werden muss, dass a-, b- und c-Achsen zueinanderpassen. Sind die Gitterabstände zu unterschiedlich, kommt es zur Formierung von planaren Defekten wie Antiphasengrenzen. Daher wird in diesem Abschnitt darauf eingegangen, wie und wo diese Defekte auftauchen und wie man die Formierung von diesen Antiphasengrenzen verhindern kann.

German
Status: Publisher's Version
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-274559
Classification DDC: 500 Science and mathematics > 500 Science
500 Science and mathematics > 530 Physics
500 Science and mathematics > 540 Chemistry
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Earth Science > Geo-Material-Science
Date Deposited: 20 Jun 2024 12:21
Last Modified: 21 Jun 2024 07:06
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/27455
PPN: 519289307
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