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Plasmonic phenomena in multi-dimensional nanostructures characterized using advanced electron microscopy

Lingstädt, Robin (2023)
Plasmonic phenomena in multi-dimensional nanostructures characterized using advanced electron microscopy.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.26083/tuprints-00024566
Ph.D. Thesis, Primary publication, Publisher's Version

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Item Type: Ph.D. Thesis
Type of entry: Primary publication
Title: Plasmonic phenomena in multi-dimensional nanostructures characterized using advanced electron microscopy
Language: English
Referees: Molina-Luna, Prof. Dr. Leopoldo ; Aken, Prof. Dr. Peter A. van
Date: 26 September 2023
Place of Publication: Darmstadt
Collation: xvi, 151 Seiten
Date of oral examination: 5 September 2023
DOI: 10.26083/tuprints-00024566
Abstract:

Plasmonic phenomena have been used unknowingly of their scientific origin for more than thousand years for the production of colored glass by adding metallic salts during the melting process. Since investigations of electromagnetic properties at metal-dielectric interfaces over the last century have revealed that localized surface plasmon resonances on subwavelength-sized nanoparticles lead to optical absorption in the visible spectral range, the research field of “plasmonics” has evolved. As interconnect for light-matter interactions at the nanoscale, it has attracted significant attention due to its great potential for scientific and technological applications, such as guiding and focusing of light beyond the diffraction limit, realization of nanoantennas for optical probes in near-field imaging or surface-sensitive spectroscopic measurements. To achieve a fundamental understanding of macroscopic phenomena, it is essential to study the underlying mechanism for individual nanoscopic objects. This has become possible through the development of advanced fabrication methods such as atomic evaporation, ion beam milling and lithography procedures, as well as the availability of suitable characterization tools that provide the necessary spatial resolution and stability. In this dissertation, the plasmonic properties of two-dimensional, three-dimensional and true chiral nanostructures were explored, mainly by using advanced analytical electron microscopy techniques, including electron energy-loss measurements, cathodoluminescence spectroscopy and angle-resolved polarimetry. Numerical calculations were performed to confirm the experimental findings and enhance the comprehension of the underlying physics. Regarding the mentioned guiding capabilities, the propagation of plasmonic modes along clean and artificially structured edges of Bi2Se3 nanopatelets revealed the capability to cope with the presence of defects, which is highly beneficial for the realization of nanooptical circuits. Plasmonic gold tapers enable the nanoscale concentration of electromagnetic energy. Excitation mechanisms through fast electrons were reviewed and the “phase-matching” interaction experimentally confirmed via measurements for different kinetic energies of the incident electrons. Left- and right-handed gold nanohelices were fabricated and optically characterized to reveal their chiroptical response. Upon electron irradiation, longitudinal plamonic modes of multiple orders are excited along the helical windings. Their decay in combination with the chiral geometry leads to directional emission of circularly polarized light, that is strongly correlated both with the handedness of the investigated structure and the excitation position by the electron beam.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Plasmonische Phänomene wurden bereits vor über 1000 Jahren ungeachtet der zu Grunde liegenden naturwissenschaftlichen Ursache genutzt, wie zum Beispiel für die Herstellung farbigen Glases durch Beimischung metallischer Salze während des Schmelzvorgangs. Erst seit der Erforschung elektromagnetischer Eigenschaften an metallisch-dielektrischen Grenzflächen im Laufe des letzten Jahrhunderts ist bekannt, dass Resonanzeffekte lokalisierter Oberflächenplasmonen an Nanopartikeln mit Abmessungen unterhalb der Wellenlänge des sichtbaren Lichts für die Farbgebung verantwortlich sind. Dieses sich entwickelnde Forschungsgebiet der “Plasmonik” stellt eine Schnittstelle dar für die Wechselwirkung von elektromagnetischer Strahlung mit Materie beziehungsweise nanoskopischen Strukturen und hat einen großen Stellenwert erlangt auf Grund vielfacher naturwissenschaftlicher oder technologischer Anwendungsmöglichkeiten. Dazu zählt die Möglichkeit, Licht unterhalb der Beugungsgrenze zu fokussieren und seine Ausbreitung zu leiten, Nanoantennen als sensitives Element im Bereich der optischen Rasternahfeldmikroskopie zu realisieren oder die Verwendung bei Oberflächen-sensitiven Spektroskopieverfahren. Für ein grundlegendes Verständnis der makroskopischen plasmonischen Phänomene ist eine Untersuchung der zu Grunde liegenden Vorgänge für individuelle Nanoobjekte unerlässlich. Dies wurde möglich durch die Entwicklung moderner Fabrikations- und Präparationsmethoden, wie beispielsweise Wachstum durch atomares Verdampfen, mechanische Bearbeitung mit fokussierten Ionenstrahlen oder diversen Lithografieverfahren. Für die experimentelle Untersuchung bedarf es Analysemethoden, welche über die benötigte hohe örtliche Auflösung und Stabilität verfügen. In dieser Dissertation wurden zweidimensionale, dreidimensionale und chirale Nanostrukturen hinsichtlich ihrer plasmonischen Eigenschaften untersucht, hauptsächlich durch die Verwendung analytischer Techniken der Elektronenmikroskopie, wie Elektronenenergieverlustspektroskopie und Kathodolumineszenzspektroskopie und -polarimetrie. Numerische Simulationen wurden durchgeführt, um die experimentellen Messungen zu validieren und ein tieferes Verständnis der zu Grunde liegenden Physik zu ermöglichen. Die Ausbreitung plasmonischer Moden entlang künstlich strukturierter Kanten von Bi2Se3 Nanoplättchen zeigte ein hohes Maß an Resistenz gegenüber diesen Defekten, was für die Realisierung von nano-optischen Schaltkreisen sehr vorteilhaft ist. Feine Goldspitzen ermöglichen die Fokussierung von elektromagnetischer Energie auf der Nanoebene. Die Wechselwirkung mit relativistischen Elektronen wurde erläutert und ein experimenteller Nachweis für den Mechanismus der “Phasen-Überlagerung” präsentiert. Die elektronenoptische Anregung einzelner chiraler Gold-Helices initiierte plasmonischen Resonanzen entlang der Windungen, deren Dämpfung zur Abstrahlung von gerichtetem zirkular polarisiertem Licht führte. Die Richtung der zirkularen Polarisation hing dabei sowohl von der untersuchten Struktur als auch von der Anregungsposition durch den Elektronenstrahl ab.

German
Status: Publisher's Version
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-245666
Classification DDC: 500 Science and mathematics > 500 Science
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science
11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Advanced Electron Microscopy (aem)
Date Deposited: 26 Sep 2023 12:07
Last Modified: 27 Sep 2023 08:21
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/24566
PPN: 511910878
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