In dieser Arbeit wurden systematische experimentelle Studien zur resonant überhöhten Frequenzverdreifachung (THG) von schmalbandigen Laserpulsen im mittleren Infrarotbereich vorgestellt, welche geringe Verstimmungen zu Molekülresonanzen mit Chlorwasserstoffmolekülen (HCl) als Testgas aufweisen. Im Gegensatz zu etablierten Ansätzen der nichtlinearen Spektroskopie benötigt das Verfahren nur einen einzigen Laserstrahl, was die Anwendung erleichtert. Ein großer Vorteil des THG-Ansatzes ist, dass der Frequenzkonversionsprozess gleichzeitig in der Nähe von Ein-, Zwei- und Dreiphotonenresonanzen mit typischen Verstimmungen im Bereich von nur 10 - 100 cm⁻¹ durchgefüht werden kann. Eine kleine Verstimmung zu einer Einphotonenresonanz ist aufgrund von Absorption der Fundamentalstrahlung keine gute Wahl. Zwei- und Dreiphotonenresonanzen ermöglichen die resonante Überhöhung der THG-Ausbeute um bis zu vier Größenordnungen im Vergleich zum Hintergrundsignal. Die größte technologische Herausforderung dieses Projekts war der Aufbau eines Lasersystems, welches kontinuierlich durchstimmbare Laserpulse im mittleren Infrarot mit Pulsenergien bis zu 2 mJ liefert. Basierend auf einem kommerziellen optisch-parametrischen Oszillator (OPO) wurde ein dreistufiger optisch-parametrische Verstärker aufgebaut. Dieser ermöglicht einen stabilen Betrieb und reduziert den Wartungsaufwand erheblich im Vergleich zu typischen gepulsten Mittelinfrarot-Laserquellen, welche in der Regel Farbstofflaser inkludieren. Aus Transmissionsspektren in HCl konnte eine kleine spektrale Bandbreite ≤ 100 MHz (Halbwertsbreite) ermittelt werden. Dieser Wert ist nur um einen Faktor 2 größer als die Fourier-Transformationsgrenze. Es konnten Spitzenintensitäten von bis zu 450 MW/cm² bei einer Pulsenergie von 1,9 mJ und einer Pulsdauer von 8 ns erreicht werden. In einem Vergleich von experimentellen Ergebnisse des THG Spektrums in HCl mit einer numerischen Simulation konnte eine gute Übereinstimmung festgestellt werden. Es konnten Zwei- und Dreiphotonenresonanzen von HCl identifiziert werden. Insbesondere Zweiphotonenresonanzen ermöglichen Überhöhungsfaktoren von mehr als drei Größenordnungen im Vergleich zu nichtresonanter THG. Dabei tritt jedoch eine Sättigung des Zweiphotonenübergangs bei Laserintensitäten jenseits von 100 MW/cm² auf. Eine solche Sättigung wird für einen Dreiphotonenübergang nicht beobachtet. Messungen des THG-Signals in Abhängigkeit vom Probendruck bestätigen die für einen nichtlinearen optischen Prozess erwartete quadratische Abhängigkeit für Drücke kleiner 10 mbar. Bei höheren Drücken führt die Druckverbreiterung zu einem stagnierenden THG-Signal. Eine detaillierte Analyse der spektralen Linienbreite zeigt ein asymmetrisches, Fano-artiges Linienprofil bei niedrigeren Gasdrücken. Dies ist auf Interferenz zwischen dem resonanten Signal des Testgases und dem nichtresonanten Hintergrundsignal zurückzuführen. Die Asymmetrie verschwindet bei höheren Drücken aufgrund von Druckverbreiterung und führt zu einem symmetrischen Linienprofil. Aus der Druckabhängigkeit lässt sich eine Nachweisgrenze für den THG-Ansatz in der HCl-Probe im Bereich von ≤ 1 mbar bestimmen. Dies entspricht etwa 3×10¹³ Molekülen im konfokalen Volumen des treibenden Laserfeldes. Diese Resultate ebnen den Weg zu Anwendungen von resonant überhöhter THG, z.B. unter realistischen Bedingungen in der Spurengasdetektion. Als Erweiterung der Untersuchungen zur resonant überhöhten THG in HCl wurden erste Tests zur resonant überhöhten Summenfrequenzmischung (SFM) in HCl durchgeführt. Hier wird eine Zweiphotonenresonanz in HCl mit Nanosekunden-Strahlung im nahen Infrarot nachgewiesen. Dieser Ansatz profitiert sowohl von der resonanten Überhöhung als auch von einer geringeren Verstimmung zum ersten angeregten elektronischen Zustand von HCl. Außerdem ist das sichtbare SFM-Signal mit Photomultipliern nachweisbar. Die Messungen wurden mit kollimierter Nachweis-Strahlung bei 1064 nm Wellenlänge durchgeführt. Es können die gleichen Zweiphotonenresonanzen wie bei THG identifiziert werden. Allerdings trat ein großes Hintergrundsignal auf, welches etwa eine Größenordnung größer war als bei den THG-Untersuchungen. Aufgrund dieses Hintergrundsignals konnte die Nachweisgrenze für HCl-Moleküle nicht verbessert werden. Die Intensitätsabhängigkeit des SFM-Signals zeigt die erwarteten Abhängigkeiten für SFM. Die spektrale Linienbreite der Zweiphotonenresonanz scheint schmaler zu sein, wenn sie mit SFM gemessen wird. Eine Analyse des Hintergrundsignals deutet darauf hin, dass es sich um ein nicht resonantes SFM-Signal handelt, welches aus den CaF₂-Fenstern der Gaszelle stammt. Damit handelt es sich um ein technisches Artefakt des Versuchsaufbaus. Nichtsdestotrotz konnte der erste Vergleich von Molekülresonanzen mit verschiedenen zweiphotonenresonanten Frequenzkonversionsprozessen erfolgreich durchgeführt werden. Insbesondere THG hat das Potenzial für realistische Anwendungen in der Moleküldetektion.