In der vorliegenden Arbeit werden die magnetischen Eigenschaften kleiner, legierter Metallcluster, bestehend aus etwa einem Dutzend Atomen, durch experimentelle Methoden und theoretische Modelle studiert. Der Fokus liegt dabei auf der Größe des magnetischen Moments und der Dynamik des elektronischen Spins in Abhängigkeit der Parameter Clustergröße, -zusammensetzung, -symmetrie und Hyperfeinkopplung. In Molekularstrahlexperimenten im Hochvakuum lassen sich die intrinsischen Eigenschaften von Clustern definierter Größe und Zusammensetzung isoliert von äußeren Einflüssen wie intermolekularen Wechselwirkungen oder einem Substrat untersuchen. Die Ablenkung neutraler Teilchen in einem inhomogenen Magnetfeld nach Stern und Gerlach erlaubt die Messung des magnetischen Moments. Doppelablenkexperimente mit zwei hintereinander geschalteten Ablenkfeldern ermöglichen die Untersuchung der Spindynamik bei einer Änderung der magnetischen Flussdichte. Zudem werden mithilfe eines Modells auf Basis verbotener Kreuzungen zwischen den Spinmikrozuständen die experimentellen Beobachtungen auf physikalische Zusammenhänge zurückgeführt. Der g-Faktor des endohedral dotierten, ikosaedrischen Käfigclusters MnSn12 entspricht dem des freien Elektrons mit g = 2,0. Für das endohedrale AlSn12 mit pyritohedraler Symmetrie des Zinnkäfigs (Th) hingegen wird g = 2,7 beobachtet, was auf einen signifikanten Bahnanteil am magnetischen Moment schließen lässt. Für beide Clusterspezies lässt sich die Ablenkung in einem inhomogenen Magnetfeld durch ein zweites Feld umkehren, solange die magnetische Flussdichte im Zwischenbereich konstant gehalten wird. Durch Vergleich der experimentellen Ergebnisse mit einem mikroskopischen Modell kann gezeigt werden, dass im Fall von MnSn12 aufgrund der kleinen Spin-Rotations-Kopplung nur an etwa 1% der verbotenen Kreuzungen tatsächlich eine Änderung des Spinzustands eintritt. Im Gegensatz dazu liegt dieser Wert für AlSn12 nahe 100%, da die Spin-Rotations-Kopplung aufgrund der Spin-Bahn-Kopplung deutlich größer ist. Außerdem zeigen Experimente mit isotopenangereicherten Zinnproben, dass eine Verringerung der Anzahl an Kernspins in der ersten Koordinationssphäre um das zentrale Aluminiumatom zu weniger nichtresonanten Spinzustandsänderungen führt. Dies äußert sich in den Doppelablenkexperimenten an AlSn12, aber auch in Stern-Gerlach-Experimenten an Al120Sn11, in denen im Gegensatz zu AlSn11 mit natürlichem Zinn eine Aufspaltung des Molekularstrahls ähnlich den Clusterspezies AlSn12 und MnSn12 beobachtet wird. Während die Spindynamik von AlSn12 auf die Spindynamik an Kreuzungen von Hyperfeinbändern zurückgeführt werden, muss bei AlSn11 auch die Verringerung der molekularen Symmetrie durch Isotopenaustausch berücksichtigt werden. Die experimentellen Ergebnisse an verschiedenen dotierten Zinnclustern geben interessante Einblicke, wie die magnetischen Eigenschaften dieser Spezies beeinflusst werden können. Die Modellierung auf Basis verbotener Kreuzungen der Spinmikrozustände dient zur Deutung der Experimente und als Bindeglied zur theoretischen Berechnung von Clustereigenschaften durch quantenchemische Methoden.