“...Ob wir letztendlich - in weit entfernter Zukunft – dazu in der Lage sind, die Atome so anordnen zu können, wie wir es uns vorstellen. Was würde passieren, wenn wir die Atome einzeln anordnen könnten, wie wir es wollen ...” Richard Feynman beschrieb die aufregende Blaupause der Nanotechnologie 1959 in seinem berühmten Vortrag mit dem Titel „There’s plenty of room at the bottom”. In seinem Vortrag widmete er einen bedeutenden Teil der Elektronenmikroskopie und unterstrich die möglichen Durchbrüche in vielen Forschungsbereichen, wie z.B. in der Nanowissenschaft und der Nanotechnologie, wenn wir eines Tages dazu in der Lage sein werden, atomar aufgelöste Bilder aufzunehmen. Seitdem, insbesondere nach den 1980er Jahren, wurden Feynmans Visionen durchaus verwirklicht. Heute sind wir dazu in der Lage, die Anordnung von Atomen mit fortschrittlichen Synthesemethoden und Mikroskopietechniken künstlich zu manipulieren, während man die Atome mittels hochauflösender Mikroskopie visualisieren kann. Die neueste Generation von Elektronenmikroskopen kann Auflösungen von bis hinunter zu 0,39 Å erreichen. Inhaltlich soll in dieser Dissertation „der große Spielraum nach unten” beleuchtet werden. Einerseits wurden Quantenmaterie-Heterostrukturen hergestellt, indem wir die Atome mithilfe der gepulsten Laserabscheidung (PLD) mit atomarer Schichtgenauigkeit angeordnet und das physikalische Verhalten untersucht haben. Andererseits wurde die Anordnung von Atomen in Quantenmaterie-Heterostrukturen, insbesondere an der Hetero-Grenzfläche, unter Verwendung modernster Raster-Transmissionselektronenmikroskopie (STEM) und -spektroskopie untersucht. Die zugrundeliegenden Mechanismen des physikalischen Verhaltens werden entsprechend erläutert. Zunächst wurden künstliche SrRuO3 (SRO)-Atomstrukturen (AAs) durch Elektronenstrahl-lithographiemusterung der epitaktisch gewachsenen SRO-Dünnfilme mit atomarer Schichtgenauigkeit unter Verwendung von PLD hergestellt. Die Größe der untersuchten AAs beträgt 15 nm, was die kleinste bisher erreichte Größe darstellt. Aufgrund der räumlichen Begrenzung des Elektronensystems treten interessante magnetische Phänomene mit abnehmender Größe der AAs auf. Diese Phänomene verzeichnen einen allmählichen Anstieg der magnetischen Curie-Temperatur und eine Neuorientierung der in der Ebene liegenden magnetischen Vorzugsrichtung. Basierend auf der Optimierung von TEM- Probenvorbereitungen, wurden STEM-Aufnahmen der atomaren Anordnungen in verschiedenen Proben durchgeführt. Es wurde festgestellt, dass die chemische Verteilung unverändert bleibt, während die epitaktische Belastung bei abnehmender Größe der AAs abnimmt. Die Dehnungsrelaxation führt zu einer Variation der Curie-Temperatur. Hierbei kommt es zu einer Änderung der Magnetokristalline Anisotropie, was zu einer Drehung der magnetischen Vorzugsrichtung führt. Die Hetero-Grenzfläche zwischen SrMnO3 (SMO) und SrTiO3 (STO) wurde dann Atomsäule für Atomsäule unter Verwendung von Raster-Transmissionselektronenmikroskopie und -spektroskopie atomar untersucht. Dabei wurde herausgefunden, dass sich die elektronischen Ladungen nahe der Grenzflächenschicht ansammeln und die maximale Ladungsdichte an der ersten SMO-Monoschicht erreicht ist. Ein tieferes Verständnis der Ladungsakkumulation wurde mit einer Kombination aus STEM-Untersuchungen und numerischen Berechnungen erhalten. STEM liefert Informationen auf atomarer Ebene in Bezug auf Dehnungsfelder in Richtungen außerhalb der Ebene und in der Ebene sowie eine zweidimensionale Verteilung der Elemente. Es wird aufgezeigt, dass die SMO-Schicht nahe der Grenzfläche die größte Zugspannung und die stärkste Vermischung von Mn und Ti aufweist. Die verschiedenen Rollen der Zugspannung, der elementaren Vermischung, des Ladungstransfers und der Raumladungseffekte werden intensiv diskutiert, was zu einem umfassenden Verständnis der Ladungsverteilung an der Grenzfläche führt. Ebenfalls wurde die atomare Struktur und Funktionalität von Rissen, die sich aufgrund thermischer

Dehnungsrelaxationen um die Hetero-Grenzfläche gebildet haben, untersucht. Die atomare Anordnung der Rissspitzen wurde durch STEM-Bildgebung deutlich sichtbar gemacht. Die quantitative Analyse von STEM-Bildern ergab einen großen Dehnungsgradienten um die Spitze des tiefen Risses, welcher in das STO-Substrat eindringt. Mit der STEM-basierten Gitterverschiebungsanalyse wurden die Verschiebungen zwischen dem negativen Zentrum und dem positiven Zentrum Einheitszelle für Einheitszelle bestimmt. Dadurch konnte die flexoelektrische Polarisation um die Rissspitzen mit atomarer Auflösung erhalten werden. Die gemittelte Polarisation um die Spitze des tiefen Risses beträgt etwa 62 ± 16 µCcm-2, was die größte bisher gemessene flexoelektrische Polarisation darstellt. Diese flexoelektrische Polarisation wird durch die elektronische Ladung mit einer Dichte von 0,7 ± 0,1 e-/uc abgeschirmt, die innerhalb einer Einheitszelle lokalisiert ist. Hier wird vorgeschlagen, dass die Flexoelektrizität aufgrund des Flexoelektrikums eine wesentliche Rolle bei der Ausbreitung von Rissen spielt, weil die Energiedichte ~ 3% der elastischen Energie beträgt. Vorliegende Arbeit zeigt deutlich die einzigartigen Vorteile von STEM bezüglich einer hohen räumlichen Auflösung auf und präsentiert drei Anwendungen zur Untersuchung der Welt der Atome „at the bottom”, die vor 60 Jahren von Feynman vorhergesagt wurde. Durch bahnbrechende Fortschritte in der Mikroskopie konnten wesentliche Lücken im atomaren Verständnis der Struktur und der Eigenschaften von Quantenmaterie-Heterostrukturen gefüllt werden. In naher Zukunft wird die atomare Anordnung der Quantenmaterie-Heterostrukturen noch besser kontrollierbar sein. Darüber hinaus wird die Fähigkeit von STEM zweifellos vielseitiger sein, um die atomare Welt noch besser zu erforschen (e.g. die direkte Visualisierung der elektrischen und magnetischen Felder auf atomarer Ebene). Zahlreiche mysteriöse Phänomene in der Atomwelt werden in naher und ferner Zukunft entschlüsselt werden.