In dieser Arbeit wurden Festkörper-NMR-Techniken, die teilweise mit DNP kombiniert wurden, genutzt, um Oberflächenwechselwirkungen mit Gastmolekülen sowie die Oberflächenfunktionalisierung verschiedener poröser Materialien zu untersuchen. Dazu standen drei Arten von Materialien: (i) mesoporöses Siliciumdioxid SBA-15, (ii) ionengeätzte Polycarbonatmembranen und (iii) komplexe Cellulosepapiersubstrate, zur Verfügung. Für mesoporöses Siliciumdioxid wird die detaillierte Untersuchung der Wechselwirkungen von Wasser und Octanol-1-Molekülen mit der Porenoberfläche von Siliciumdioxid SBA-15 vorgestellt. Hierzu wurden 1D- und 2D-Festkörper-NMR-Techniken bei Raumtemperatur verwendet. Die lokalen Wechselwirkungen zwischen Oberfläche und Gastmolekülen (Octanol-1 und Wasser) wurden mittels 1H-29Si FSLG-CPMAS-HETCOR-Experimenten untersucht. Während der Arbeit an FSLG-CPMAS-HETCOR-Experimenten ergab sich ein Referenzierungsproblem für die indirekte Protonendimension. Zur Lösung dieses Problems wurde eine neue Referenzierungstechnik unter Verwendung einer 2D 1H-1H MAS FSLG-Pulssequenz entwickelt, welche eine eindeutige Referenzierung der indirekten Dimension der FSLG-HETCOR-Spektren ermöglicht. Desweiteren wurden auch komplexe Materialien untersucht, z. B. geätzte Ionenkanälen enthaltende Polycarbonatfolien sowie Cellulosepapiersubstrate. Da diese Materialien eine geringe spezifische Oberfläche aufweisen, war es erforderlich DNP-Techniken zu verwenden. Die Charakterisierung der Porenoberfläche einer Siliciumdioxid beschichteten, ionengeätzten PC-Membran erfolgte entsprechend mittels der DNP-SENS-Technik. Desweiteren wurden funktionalisierte Papiersubstrate mit DNP-SENS-Techniken und unterschiedlichen Arten von Radikalmatrizen untersucht, um einen Zusammenhang zwischen Polarisationsmatrix und erreichbarer Signalverstärkung in den Spektren zu bestimmen.