Fokus der vorliegenden Arbeit war die Untersuchung von Strahlenschäden mittels ortsaufgelöster NMR Relaxometrie, welche durch weitere Methoden ergänzt wurde. Geschädigte BaF2, CaF2, MgF2 und schwerpunktmäßig LiF Kristalle wurden untersucht. Die typischerweise 1 mm dicken Proben waren zumeist am UNILAC Beschleuniger des GSI Helmholtzzentrums für Schwerionenforschung mit Projektilenergien um die 10 MeV/u bestrahlt worden, woraus Eindringtiefen von Rund 100 µm resultierten. Somit war es möglich auch durch Sekundärstrahlung erzeugte Defekte jenseits der Ioneneindringtiefe in bis zu 2.5 mm Abstand zur Oberfläche zu untersuchen. Weitere Proben wurden mit dem Schwerionensynchrotron SIS18 bestrahlt. Durch Verwendung von Projektilen mit stark unterschiedlichem linearen Energieverlust, Variation der Fluenz über fünf Größenordnungen, sowie vergleichenden Messungen an einer mit Elektronen bestrahlten Probe konnten die Auswirkungen unterschiedlicher Defektverteilungen und Besonderheiten nach Schwerionenbeschuß beobachtet werden. Die Dispersion der Spin-Gitter Relaxation wurde über einen weiten, vier Größenordnungen umfassenden, Magnetfeldbereich durch systematische Feldzyklus NMR Messungen untersucht und begleitende Simulationen zur Interpretation der Daten durchgeführt. Das thermische Ausheilverhalten der gebildeten Defekte und die Bildung von paramagnetischen Verunreinigungskolloiden konnten ebenso ortsaufgelöst beobachtet werden. Ergänzende ESR Messungen wurde durchgeführt, um weitere Daten über das Ausheilverhalten der paramagnetischen Defekte und die Bildung metallischer Lithium Kolloide zu gewinnen. Oberhalb eines linearen Energieverlustes von 10 keV/nm konnte mit NMR Spektroskopie während der Bestrahlung gebildetes molekulares Fluor beobachtet und auch dessen Ausheilverhalten untersucht werden.