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Accelerating the discovery of crystalline materials with desired intrinsic properties by machine learning

Long, Teng (2022):
Accelerating the discovery of crystalline materials with desired intrinsic properties by machine learning. (Publisher's Version)
Darmstadt, Technische Universität,
DOI: 10.26083/tuprints-00019964,
[Ph.D. Thesis]

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Accelerating_the_discovery_of_crystalline_materials_with_desired_intrinsic_properties_by_machine_learning.pdf
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Item Type: Ph.D. Thesis
Status: Publisher's Version
Title: Accelerating the discovery of crystalline materials with desired intrinsic properties by machine learning
Language: English
Abstract:

As an emergent research paradigm, data-driven methods (e.g., machine learning) have recently been applied extensively to materials science, which provide valuable solutions to map out the process-structure-property relationships, thus enabling autonomous materials designs. In this thesis, focusing on the mapping between crystal structures and intrinsic physical properties, both forward modelling (to predict physical properties with crystal structures as input) and inverse design (to predict novel crystal structures with desired properties) have been performed, accelerating the design of crystalline materials with desired properties.

For the forward modelling, Curie temperature of 1749 ferromagnetic materials was collected to carry out machine learning modelling based on the two-step random forest method. The resulting accuracy is about 91% for evaluating the Curie temperature, which has been further validated by 85 experimental results. In this regard, it provides a practical solution to accelerate designing functional ferromagnetic materials, as the Curie temperature is one of the three key intrinsic magnetic properties (in addition to magnetization and magnetic anisotropy energy). Furthermore, in collaboration with Yixuan Zhang, we demonstrated that both the total energies and forces on atoms could be modelled accurately, leading to a reliable construction of machine-learning interatomic potentials for further atomistic simulations like molecular dynamics. Therefore, the forward modelling can be applied to predict the intrinsic physical properties and to bridge quantitative simulations across the electronic and atomistic length scales.

In terms of inverse design, constrained crystal deep convolutional generative adversarial networks (CCDCGAN) have been developed, directly predicting crystal structures distinct from the known cases based on the image-based continuous representation (of the crystal structures) forming a latent space. Moreover, the intrinsic properties of generated structures can be optimized in the latent space through a back propagator (applied on the pre-trained forward model) and an appropriately defined loss function (of CCDCGAN). In this thesis, formation energy has been integrated into CCDCGAN as a forward model, and correspondingly CCDCGAN can design stable crystal structures. It has been successfully applied on a binary system (Bi-Se) and multicomponent systems (binary, ternary, and quaternary systems). It is observed that unreported crystal structures below the convex hull defined by the known experimental cases can be obtained. Interestingly, it is suspected that the CCDCGAN model can be generalized to multi-objective optimization when forward models on different properties are applied, leading to a systematic way of designing novel crystalline materials.

In the future, inverse design of crystalline materials with multi-objective optimization of various physical properties can be realized based on our current implementation of CCDCGAN, e.g., by incorporating mechanical and other magnetic properties to design magnetic materials with optimal performance. Additionally, such image-based deep learning algorithms can be straightforwardly generalized to model the microstructures, which will provide a systematic method to inverse design the microstructures and hence a decent solution to map out the structure-property relationship.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Als aufstrebendes Forschungsparadigma wurden datengesteuerte Methoden (z. B. maschinelles Lernen) in letzter Zeit ausgiebig in der Materialwissenschaft angewandt. Sie bieten wertvolle Lösungen, um die Prozess-Struktur-Eigenschafts-Beziehungen abzubilden, und ermöglichen daher autonomes Materialdesign. In dieser Arbeit, die sich auf die Abbildung zwischen Kristallstrukturen und intrinsischen physikalischen Eigenschaften konzentriert, wurden sowohl Vorwärtsmodellierung (zur Vorhersage physikalischer Eigenschaften mit Kristallstrukturen als Input) als auch inverses Design (zur Vorhersage neuartiger Kristallstrukturen mit gewünschten Eigenschaften) durchgeführt, was das Design kristalliner Materialien mit gewünschten Eigenschaften beschleunigt.

Zur Vorwärtsmodellierung wurde die Messdaten der Curie-Temperaturen von 1749 ferromagnetischen Materialien gesammelt, um eine maschinelle Lernmodellierung, die auf der zweistufigen Random-Forest-Methode basiert, durchzuführen. Die sich daraus ergebende Genauigkeit beträgt ca. 91% zur Evaluierung der Curie-Temperaturen, die durch 85 experimentelle Ergebnisse weiter validiert wurde. In dieser Hinsicht wird eine praktische Lösung geboten, die die Entwicklung funktionaler ferromagnetischer Materialien beschleunigt, weil die Curie-Temperatur eine der drei wichtigsten intrinsischen magnetischen Eigenschaften ist (neben der Magnetisierung und der magnetischen Anisotropieenergie). Darüber hinaus haben wir in Zusammenarbeit mit Yixuan Zhang gezeigt, dass sowohl die Gesamtenergien als auch die Kräfte auf die Atome genau modelliert werden können, was zu einer zuverlässigen Konstruktion von maschinenlernenden interatomaren Potentialen für weitere atomistische Simulationen wie Molekulardynamik führt. Daher kann die Vorwärtsmodellierung zur Vorhersage der intrinsischen physikalischen Eigenschaften und zur Überbrückung quantitativer Simulationen über die elektronischen und atomistischen Längenskalen eingesetzt werden.

Zum Zwecke des inversen Designs wurden Constrained Crystal Deep Convolutional Generative Adversarial Networks (CCDCGAN) entwickelt, die direkt Kristallstrukturen prognostizieren, die sich von den auf die bildbasierte kontinuierlichen Darstellung (der Kristallstrukturen) basierenden bekannten Fällen unterscheiden. Diese Darstellung bildet einen latenten Raum. Darüber hinaus können die intrinsischen Eigenschaften der generierten Strukturen im latenten Raum durch einen Rückpropagator (im vortrainierten Vorwärtsmodell angewandt) und eine entsprechend definierte Verlustfunktion (des CCDCGAN) optimiert werden. In dieser Arbeit fand die Formationsenergie in CCDCGAN als Vorwärtsmodell die Anwendung, und dementsprechend kann CCDCGAN stabile Kristallstrukturen entwerfen. Es wurde erfolgreich auf ein binäres System (Bi-Se) und Mehrkomponentensysteme (binäre, ternäre und quaternäre Systeme) angewendet. Es wird beobachtet, dass bisher unbekannte Kristallstrukturen unterhalb der durch die bekannten experimentellen Fälle definierten konvexen Hülle gewonnen werden können. Interessanterweise wird vermutet, dass das CCDCGAN-Modell für die Mehrzieloptimierung verallgemeinert werden kann, wenn Vorwärtsmodelle in Bezug auf verschiedene Eigenschaften angewendet werden, was zu einem systematischen Design neuartiger kristalliner Materialien führt.

In der Zukunft kann das inverse Design von kristallinen Materialien mit multikriterieller Optimierung verschiedener physikalischer Eigenschaften auf der Grundlage unserer aktuellen Implementierung von CCDCGAN realisiert werden, indem mechanische und andere magnetische Eigenschaften einbezogen werden, um magnetische Materialien mit optimaler Leistung zu entwerfen. Zusätzlich können solche bildbasierten Deep-Learning-Algorithmen geradeheraus verallgemeinert werden, um die Mikrostrukturen zu modellieren, was eine systematische Methode zum inversen Design der Mikrostrukturen und somit eine angemessene Lösung zur Abbildung der Struktur-Eigenschafts-Beziehung zur Verfügung stellt.

German
Place of Publication: Darmstadt
Collation: xxi, 180 Seiten
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science
Date Deposited: 06 Jan 2022 13:22
Last Modified: 06 Jan 2022 13:22
DOI: 10.26083/tuprints-00019964
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-199642
Referees: Zhang, Prof. Dr. Hongbin ; Xu, Prof. Dr. Baixiang
Refereed: 11 November 2021
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/19964
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