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In situ Strukturuntersuchungen an Li(Ni,Co)O2 als Kathodenmaterial für Lithiumionenbatterien

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Nikolowski, Kristian Mathis :
In situ Strukturuntersuchungen an Li(Ni,Co)O2 als Kathodenmaterial für Lithiumionenbatterien.
[Online-Edition]
TU Darmstadt
[Ph.D. Thesis] , (2007)

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      Abstract

      Diese Arbeit steht im Kontext der strukturellen Charakterisierung der Oxide mit Schichtstruktur mit der Summenformel LiNi1-yCoyO2, die als Kathodenmaterialien in Lithiumionen-Batterien eingesetzt werden. Um diese Materialien in Abhängigkeit vom Ladestand und in Abhängigkeit von der Zyklenzahl charakterisieren zu können, wurde ein experimenteller Aufbau für in situ-Strukturuntersuchungen mit Synchrotronstrahlung entwickelt und sukzessiv optimiert. Mit diesem Aufbau wurden die Gitterparameter sowie die Phasenabfolge von LixNi1-yCoyO2 bei der Lithium Aus- und Einlagerung untersucht. Wenn der Lithiumgehalt gegen Null geht, wurde eine deutliche Veränderung der Halbwertsbreite bestimmter Reflexe gemessen. Für die Rietveld-Verfeinerung der Struktur wurden zwei Mikrostrukturmodelle entwickelt und vorgestellt, mit denen diese pathologische Reflexverbreiterung beschrieben werden kann. Zusätzlich wurden von frischen sowie zyklierten Proben Neutronenbeugungsdiffraktogramme gemessen und simultan mit den Röntgendiffraktogrammen ausgewertet, um die Anordnung der Kationen im Detail zu untersuchen. Abschließend wurde das Kathodenmaterial LiNi1-yCoyO2 in situ in verschiedenen Degradationsstadien untersucht. Mittels Rietveld-Verfeinerung der Struktur wurde die Veränderung der Gitterparameter bei verschiedenen Zyklenzahlen bestimmt. Das Verhalten einer festen Lösung bleibt demnach - bis auf das zweiphasige Verhalten bei der ersten Ladung - erhalten und es werden keine weiteren Phasenumwandlungen beobachtet.

      Item Type: Ph.D. Thesis
      Erschienen: 2007
      Creators: Nikolowski, Kristian Mathis
      Title of the item: In situ Strukturuntersuchungen an Li(Ni,Co)O2 als Kathodenmaterial für Lithiumionenbatterien
      Language of the item: Deutsch
      Uncontrolled Keywords: Lithium-ion battery, Cathode material, In situ diffraction, Degradation, LiNi0.8Co0.2O2, Layered structure
      Keywords/Subjects (SWD): Synchrotron, Röntgenbeugung, Lithiumbatterie, Schichtgitter, Kathode, Degradation, Neutronenbeugung, Rietveld-Methode, Mikrostruktur
      Sachgruppe der Dewey Dezimalklassifikation (DDC): 600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 600 Technik
      Division(s): Fachbereich Material- und Geowissenschaften
      Date Deposited: 17 Oct 2008 11:22
      Last Modified: 05 May 2011 18:59
      Official URL: http://elib.tu-darmstadt.de/diss/000865
      URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-8651
      Lizenz (Kurzform): Einfaches Publikationsrecht für die ULB Darmstadt
      Referees: Fueß, Prof. Dr. Hartmutand Jaegermann, Prof. Dr. Wolfram
      Date of refereeing/review / Verteidigung / mdl. Prüfung: 11 April 2007
      Title (translated) (übersetzt):
      Title (translated)Language of translated title
      In situ structural studies on Li(Ni,Co)O2 as cathode material for lithium-ion batteriesEnglish
      Keywords:
      KeywordsLanguage
      Lithium-ion battery, Cathode material, In situ diffraction, Degradation, LiNi0.8Co0.2O2, Layered structureEnglish
      Abstract (translated):
      Abstract (translated)Language of translated abstract
      This work focuses on the structural characterization of layered oxides with the general formula LiNi1-yCoyO2, which are used as cathode materials in lithium-ion batteries. In order to characterize these materials as a function of the state of charge and the cycle number, an experimental setup for in situ structural research using synchrotron radiation was developed and optimized. With this setup the lattice parameters and the phase sequence of LixNi1-yCoyO2 were studied during lithium extraction and insertion. When the lithium content is close to zero, a significant change of the full width at half maximum of specific reflections was measured. For the Rietveld refinement of the structure two microstructure models were developed and are presented, which describe this pathological reflection broadening. Additionally neutron diffraction patterns of fresh as well as of cycled samples were measured and simultaneously analyzed with x-ray diffraction patterns, in order to examine the arrangement of cations in detail. Finally the cathode material LiNi1-yCoyO2 was studied in different states of degradation. Using Rietveld refinement the change of the lattice parameters was determined for different cycle numbers. The results show that the solid solution mechanism is preserved - except for the first cycle - and no phase transitions occur.English
      URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/865
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