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Experimentelle Untersuchungen zur Diffusion von Wasserstoff und Deuterium in Nb0.8Mo0.2 und Hafnium

Leu, Boris :
Experimentelle Untersuchungen zur Diffusion von Wasserstoff und Deuterium in Nb0.8Mo0.2 und Hafnium.
[Online-Edition]
TU Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2006)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Experimentelle Untersuchungen zur Diffusion von Wasserstoff und Deuterium in Nb0.8Mo0.2 und Hafnium
Language: German
Abstract:

In dieser Arbeit werden Messungen der mechanischen Spektroskopie zur Untersuchung der Diffusion von Wasserstoff und Deuterium in Nb0.8Mo0.2 und Hafnium vorgestellt. Die Arbeit teilt sich dabei in zwei Abschnitte: (1) H und D in Nb0.8Mo0.2: In kubisch-raumzentrierten Metallen ist die Diffusion von Wasserstoff bis hinauf zu Raumtemperatur dominiert durch Tunnelprozesse. Diese sind insbesondere bei tiefen Temperaturen präsent. Wasserstoff in reinem Niob stellt ein Mustersystem für die Diffusion durch Tunnelprozesse dar. Jedoch ist die Messung der Diffusion bei Temperaturen T < 120 K in reinem Niob aufgrund des Ausscheidens wasserstoffreicher Phasen nicht möglich. Die Bildung solcher Ausscheidungen kann jedoch durch Einbringen von Fremdatomen unterdrückt werden. Neutronenspektroskopische Untersuchungen an dem in dieser Arbeit verwendeten Nb0.8Mo0.2 haben gezeigt, dass bis zu einer Wasserstoffkonzentration von x = 0,05 keine Ausscheidung wasserstoffreicher Phasen auftritt. Die Untersuchung der Diffusion von Wasserstoff und Deuterium in Nb0.8Mo0.2 erfolgte mittels mechanischer Spektroskopie (vibrating-reed-Technik, Temperaturbereich: 4,2 K < T < 373 K, Frequenzbereich: 50 Hz < f < 5000 Hz, H(D)-Konzentrationen bis x = 0,05). Dabei wurde das Auftreten eines durch Reorientierungssprünge einzelner Wasserstoffatome verursachten Relaxationspeaks ("Snoek-Relaxation") beobachtet. Dieser tritt für mit H-dotierte Proben um T = 80 K und für D-dotierte um T = 105 K auf. Der ausgeprägte Isotopieeffekt zeigt, dass die Diffusion von Wasserstoff in Nb0.8Mo0.2 durch Tunnelprozesse stattfindet. (2) H und D in Hafnium: Hafnium steht mit Titan und Zirkon in einer Gruppe des Periodensystems der Elemente. Man erwartet daher ein sehr ähnliches Verhalten dieser Systeme. Hohe Konzentrationen von Wasserstoff in Titan und Zirkon sind dabei wohluntersuchte Systeme, während zur Diffusion von H und D in Hafnium bei hohen Konzentrationen bisher nur wenige (NMR)-Daten vorliegen. Ziel dieser Arbeit war es daher, diese Daten durch eine weitere Messmethode zu ergänzen. Abhänhig von der Konzentration bildet Hafniumhydrid eine von zwei Phasen (1,53 < x < 1,86: kubisch-flächenzentriert (fcc), 1,86 < x < 2: tetragonal-flächenzentriert (fct)) aus. Im Rahmen dieser Arbeit wurde die Diffusion von H und D in beiden Phasen mittels mechanischer Spektroskopie (vibrating-reed-Technik, Temperaturbereich: 4,2 K < T < 373 K, Frequenzbereich: 50 Hz < f < 5000 Hz) untersucht. In beiden Phasen wird ein Relaxationspeak aufgrund einer "Zener-Relaxation" des Wasserstoffs bei Temperaturen zwischen 275 K < T < 360 K beobachtet. Die Relaxationsstärke fällt innerhalb der fct-Phase überraschend hoch aus. Mittels eines Modells der Zener-Relaxation eines konzentrierten Gittergases wurde der Diffusionskoeffizient des Wasserstoffs bestimmt. Ein Vergleich der Ergebnisse mit Literaturdaten zeigt für die Messungen in der fcc-Phase eine gute Übereinstimmung und eine schlechte Übereinstimmung in der fct-Phase.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
In this PhD-thesis the diffusion of hydrogen and deuterium in Nb0.8Mo0.2 and hafnium is studied by mechanical spectroscopy. The thesis is divided in two parts: (1) H and D in Nb0.8Mo0.2: The diffusion of hydrogen in body-centered cubic (bcc) metals up to room-temperature is dominated by tunneling. Tunneling processes are usualy more dominant at lower temperatures. Hydrogen in pure niobium is a prototype for the tunneling dominated diffusion. At temperatures below T < 120 K the diffusion of hydrogen in pure niobium cannot be measured because of precipitation of hydrogen-rich phases, in which diffusion cannot take place. It was shown by neutron spectroscopy that the precipitation of hydrogen-rich phases at low temperatures is supressed in Nb0.8Mo0.2 for hydrogen concentrations up to x = 0.05. Experiments studying the diffusion of hydrogen and deuterium in Nb0.8Mo0.2 were taken with mechanical spectroscopy (vibrating-reed-technique, temperature range 4.2 K < T < 373 K, frequency range 50 < f < 5000 Hz), showing the occurence of a relaxation peak due to reorientation jumps of single hydrogen atoms ("Snoek-relaxation") at T = 80 K for H and T = 105 K for D. the distinctive isotopeeffect shows, that diffusion in Nb0.8Mo0.2 is indeed dominated by tunneling. (2) H and D in hafnium: Hafnium is in the same group as titanium and zirconium. so a very similar behaviour of all the hydrides is expected. The diffusion of hydrogen at high concentrations in titanium and zirconium is well examined by various experimental techniques. For hydrogen in hafnium there exists only very few data, all taken by NMR. The goal of this work is to extend these data to an other temperature and frequency range by the use of a different experimental technique. Depending on the concentration hafniumhydride forms one of two phases: a face-centered cubic (fcc) phase for 1,53 < x < 1,86 and a face-centeres tetragonal (fct) phase for 1,86 < x < 2. The diffusion of hydrogen was studied in both phases by mechanical spectroscopy (vibrating-reed-technique, temperature range 4.2 K < T < 373 K, frequency range 50 < f < 5000 Hz). Both phases exhibit a relaxation peak of the internal friction due to forming and dissolving oh hydrogen pairs/hydrogen clusters by jumps of single hydrogen atoms ("Zener-relaxation") in the temperature range between 275 < T < 360 K. The relaxation strength in the fct-phase is unexpected high. Making use of a model for the Zener-relaxation of a concentrated lattice gas the diffusion coefficient for hydrogen is calculated. Comparision with former NMR-measurements show a good agreement of the data for the fcc-phase and a bad one for the fct-phase.English
Uncontrolled Keywords: Wasserstoff in Metallen, mechanische Spektroskopie, Snoek-Relaxation, Zener-Relaxation, Wasserstoff, Deuterium, Hafnium, Niob, Molybdän
Alternative keywords:
Alternative keywordsLanguage
Wasserstoff in Metallen, mechanische Spektroskopie, Snoek-Relaxation, Zener-Relaxation, Wasserstoff, Deuterium, Hafnium, Niob, MolybdänGerman
Hydrogen in Metals, Diffusion, Internal Friction, Hafnium, Niobium, Molybdenum, Nb0.8Mo0.2, Metal-Hydrogen-System, Snoek-Relaxation, Zener-RelaxationEnglish
Divisions: Fachbereich Physik
Date Deposited: 17 Oct 2008 09:22
Last Modified: 07 Dec 2012 11:52
Official URL: http://elib.tu-darmstadt.de/diss/000745
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-7455
License: Simple publication rights for ULB
Referees: Wipf, Prof.Dr. Helmut and Fujara, Prof.Dr. Franz
Advisors: Wipf, Prof.Dr. Helmut
Refereed: 13 November 2006
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/745
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