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Radiation damage produced by swift heavy ions in rare earth phosphates

Romanenko, Anton :
Radiation damage produced by swift heavy ions in rare earth phosphates.
Technische Universität, Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2016)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Radiation damage produced by swift heavy ions in rare earth phosphates
Language: English
Abstract:

This work is devoted to the study of radiation damage produced by swift heavy ions in rare earth phosphates, materials that are considered as perspective for radioactive waste storage. Single crystals of rare earth phosphates were exposed to 2.1 GeV gold (Au) and 1.5 GeV xenon (Xe) ions of and analyzed mainly by Raman spectroscopy. All phosphates were found almost completely amorphous after the irradiation by 2.1 GeV Au ions at a fluence of 10^13 ions/cm^2. Radiation-induced changes in the Raman spectra include the intensity decrease of all Raman bands accompanied by the appearance of broad humps and a reduction of the pronounced luminescence present in virgin samples. Analyzing the Raman peak intensities as a function of irradiation fluence allowed the calculation of the track radii for 2.1 GeV Au ions in several rare earth phosphates, which appear to be about 5.0 nm for all studied samples. Series of samples were studied to search for a trend of the track radius depending on the rare earth element (REE) cation. Among the monoclinic phosphates both Raman and small-angle X-ray scattering (SAXS) suggest no significant change of the track radius with increasing REE mass. In contrast, within the tetragonal phosphates Raman spectroscopy data suggests a possible slight decreasing trend of the track radius with the increase of REE atomic number. That finding, however, requires further investigation due to the low reliability of the qualitative Raman analysis. Detailed analysis of Raman spectra in HoPO4 showed the increase of peak width at the initial stage of the irradiation and subsequent decrease to a steady value at higher fluences. This observation suggested the existence of a defect halo around the amorphous tracks in HoPO4. Raman peaks were found to initially shift to lower wavenumbers with reversing this trend at the fluence of 5x10^11 for NdPO4 and 10^12 ions/cm^2 for HoPO4. At the next fluence steps peaks moved in the other direction, passed positions assigned for virgin materials and moved even further at the fluence step of 10^13 ions/cm^2. This study has also shown that variation of beam parameters could drastically affect material degradation. Increase of Au ion flux was shown to produce partial sample annealing, most likely due to macroscopic temperature increase. At the same time the increase of 1.5 GeV Xe ion beam pulse intensity was shown to invoke enhanced amorphization in comparison to beams of low pulse intensity.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Diese Arbeit widmet sich der Erforschung von Strahlenschäden durch hochenergetische Schwerionen in Phosphaten der seltenen Erden, Materialien die vielleicht neue Lösungen für die Lagerung von radioaktiven Abfällen ermöglichen. Einkristalle der Phosphate der seltenen Erden wurden Ionenstrahlen aus Gold und Xenon mit einer jeweiligen Energie von 2.1 GeV bzw. 1.5 GeV ausgesetzt und anschließend analysiert, hauptsächlich durch Ramanspektroskopie. Nach der Bestrahlung mit 10^13 Goldionen/cm^2 mit einer Energie von 2.1 GeV konnte in allen untersuchten Phosphaten eine fast vollständige Amorphisierung festgestellt werden. Die strahleninduzierten Materialveränderungen konnten auch in den Ramanspektren festgestellt werden. Nach Bestrahlung ist vorallem ein starker Intensitätsabfall der Ramanbanden und der Lumineszenz gegenüber den unbestrahlten Proben auffällig. Zusätzlich sind in den bestrahlten Proben breite, für amorphe Materialien typische Banden zu erkennen. Die Analyse der Intensitäten der Ramanbanden erlaubt die Berechnung des Ionenspurradius für 2.1 GeV Gold-Ionen, der in fast allen untersuchten Phosphaten um die 5.0 nm beträgt. Die Probenserie wurde untersucht, um einen Trend des Ionenspurradius in Abhängikeit des jeweiligen Cations der seltenen Erden (rare earth element cation - REE) festzustellen. Die Ergebnisse sowohl von Ramanspektroskopie als auch klein-Winkel Röntgenbeugung (SAXS) weisen darauf hin, dass bei den monoklinischen Phosphaten der Ionenspurradius und die REE-Masse in Proportion stehen, wobei der Trend marginal ist. In tetragonalen Phosphaten weisen die Ergebnisse der Ramanspektroskopie auf eine umgekehrte Proportionalität zwischen Spurradius und REEMasse hin. Diese Befunden benötigen allerdings weitere Nachforschungen wegen der geringen Reliabilität der durchgeführten qualitativen Ramananalyse. Die detaillierte Analyse der Ramanspektren von HoPO4 zeigte beim ersten Fluenzschritt zunächst eine Verbreiterung des Ramanbandes, bei fortgesetzter Bestrahlung lässt sich allerdings eine Verengung des Bandes feststellen, die zu höheren Fluenzen hin saturiert. Diese Beobachtung weist darauf hin, dass in diesem Material bei der Bestrahlung Defekthalos um die amorphen Ionenspuren herum entstehen. Ab Fluenzen von 5x10^11 Ionen/cm^2 für NdPO4 bzw. 10^12 Ionen/cm^2 für HoPO4 verschieben sich die Ramanbanden hin zu niedrigeren Wellenzahlen. Bei weiterer Bestrahlung verschieben sich die Banden zurück zu den Werten des unbestrahlten Materials und bei Fluenzen größer als 10^13 Ionen/cm^2 sogar hin zu höheren Wellenzahlen. Diese Untersuchung hat ebenfalls gezeigt, dass eine Veränderung der Ionenstrahlparameter die Materialdegradierung drastisch beeinflussen kann. Es wurde nachgewiesen, dass eine Erhöhung des Gold-Ionenflux ein partielles Ausheilen der Probe zur Folge hat, das wahrscheinlich durch die makroskopische Temperaturerhöhung zu erklären ist. Gleichzeitig wurde gezeigt, dass eine Erhöhung der Pulsintensität beim 1.5 GeV Xenon-Ionenstrahl eine verstärkte Amorphisierung im Material auslöst.German
Place of Publication: Darmstadt
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 550 Geowissenschaften
Divisions: 05 Department of Physics > Institute for condensed matter physics > Magnetische Kernresonanz
Date Deposited: 01 Mar 2017 13:52
Last Modified: 01 Mar 2017 13:52
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-59957
Referees: Fujara, Prof. Dr. Franz and Trautmann, Prof. Dr. Christina
Refereed: 18 July 2016
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/5995
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