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Beitrag zur NOx Emissionsminderung für Niedrig-Emissions-Fahrzeuganwendungen mittels Selektiver-Katalytischer-Reduktion

Schmitt, Andreas :
Beitrag zur NOx Emissionsminderung für Niedrig-Emissions-Fahrzeuganwendungen mittels Selektiver-Katalytischer-Reduktion.
Technische Universität, Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2013)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Beitrag zur NOx Emissionsminderung für Niedrig-Emissions-Fahrzeuganwendungen mittels Selektiver-Katalytischer-Reduktion
Language: German
Abstract:

Die Technologie der Emissionsminderung von Stickoxiden (NOx) am Dieselmotor mittels selektiver katalytischer Reduktion (SCR) wurde im Jahre 2004 erstmals im Nutzfahrzeugsegment und 2007 im PKW-Segment für die Serie eingeführt. Die damaligen, wie auch die heutigen SCR Systeme basieren größtenteils auf der Dosierung des flüssigen Reagenzmittels AdBlue® in Verbindung mit einem im Unterbodenbereich positionierten SCR Katalysator. Die Effizienz der NOx Emissionsminderung, die in der Regel mit solchen Systemen erzielt wird, genügt zur Erfüllung der heute geltenden Abgasnormen. Mit Inkrafttreten einer jeden neuen Abgasnorm ist jedoch von einer weiteren Verschärfung des Grenzwertes für die NOx Emissionen auszugehen. So wird beispielsweise mit dem Wechsel von Euro 5 auf Euro 6 im Jahre 2014 der Grenzwert für den PKW-Dieselmotor von 180 mg/km auf 80 mg/km heruntergesetzt. Dies erfordert für zukünftige Niedrig-Emissions-Fahrzeuge einerseits die Weiterentwicklung von innermotorischen Maßnahmen zur Senkung der NOx Rohemissionen und andererseits die Weiterentwicklung von Abgasnachbehandlungssystemen, wie dem SCR System. Generell bieten aktuelle SCR Systeme noch großes Potential zu einer Effizienzsteigerung. Ein Aspekt hierbei, ist der Wechsel des Reagenzmediums von flüssigem AdBlue® hin zu gasförmigem Ammoniak. Dies hätte unter anderem folgende Vorteile: die Möglichkeit zur Dosierung des Reagenzmittels bei geringeren Abgastemperaturen durch Entfall der notwendigen Verdampfung und der anschließenden Hydro- und Thermolysereaktionen und damit die Möglichkeit zur Nutzung der Niedertemperaturaktivität und der erhöhten NH3 Speicherfähigkeit des SCR Katalysators. Zusätzlich kann die Bildung von Ablagerungen vermieden werden. Ein weiterer Aspekt ist die Funktionsintegration von SCR Beschichtungen auf Dieselpartikelfiltern (DPF). Diese sogenannten SCRF Katalysatoren haben den Vorteil, dass sie anstelle des Dieselpartikelfilters in motornaher Position verbaut werden können. Der Katalysator würde nach einem Motorkaltstart wesentlich schneller seine Light-Off Temperatur erreichen und könnte früher NOx konvertieren. Ein sekundärer Effekt wäre, dass die Heat-Up Phase zum Aufheizen des Katalysators verkürzt werden könnte und sich somit zusätzliche Kraftstoffeinsparungen und die Reduzierung von CO2 Emissionen erzielen lassen.

Die Motivation für diese Dissertation leitet sich aus den beschriebenen Nachteilen der aktuell im Feld befindlichen SCR Systemen und der Notwendigkeit mögliche Potentiale mit neuen Methoden nutzbar zu machen ab. Den Themenkomplex dieser Arbeit bilden daher die Entwicklungsmethodik und die detaillierte Systembetrachtung von innovativen Ansätzen für SCR Systeme der nächsten Generation basierend auf der gasförmigen Reagenzdosierung.

Im Einzelnen umfasst dies in der ersten Phase die Analyse eines industriellen Prototypen für die gasförmige Ammoniak (NH3) Dosierung im Vergleich zur flüssigen AdBlue® Dosierung am Dieselmotor. Das gasförmige NH3 ist hierbei in der kristallinen Struktur eines Salzes (Strontiumchlorid) eingespeichert. Durch Wärmezufuhr desorbiert das NH3 und steht so für die Dosierung in das Abgasrohr zur Verfügung. Parallel hierzu wird ein eigenes Dosiersystem für die gasförmige NH3 Dosierung entwickelt und in Betrieb genommen. Bedingt durch die Versorgung mittels einer NH3 Gasflasche dient das System primär zur stationären Anwendung am Motorprüfstand. Im nächsten Schritt werden unterschiedliche Düsenkonzepte zur gasförmigen NH3 Dosierung bei Verwendung von Unterboden SCR Katalysatoren entworfen. Diese werden in Bezug auf ihre Eigenschaften zur Gleichverteilung untersucht und bewertet. Für die Durchführung der Untersuchungen im stationären und transienten Motorbetrieb wird eine Systemanwendung entwickelt, die ein gasförmiges und ein flüssiges Dosiersystems integriert. Zusätzlich ist eine open-loop und eine closed-loop Dosierstrategie appliziert. Dies ermöglicht den direkten Vergleich zwischen der flüssigen und gasförmigen Dosierung zur Identifikation von Systemunterschieden.

In der zweiten Phase wird das theoretische Potential für die Steigerung der DeNOx Performance eines SCRF Systems am Dieselmotor analysiert. Für ein motornahes SCRF System ändern sich die Randbedingungen gänzlich gegenüber einem Unterboden SCR System. Bedingt durch die extrem kurze Mischstrecke für die Reagenzdosierung und die Vermischung mit dem Abgas von weniger als 10 cm sind speziell hierauf ausgelegte Düsen- und Mischkonzepte erforderlich. Im Rahmen der Arbeit werden unterschiedliche Geometrien für Injektor-Mischer-Kombinationen zur gasförmigen NH3 Dosierung entworfen und in der Computational Fluid Dynamics (CFD) Simulation in Bezug auf die Qualität der Gleichverteilung und dem Gegendruckverhalten bewertet. Die vielversprechendste Variante wird gefertigt und sowohl am Strömungsprüfstand als auch am Motorprüfstand mit einem industriellen Prototyp einer AdBlue® Injektor-Mischer-Kombinationen verglichen. Anschließend erfolgt eine Parameterstudie zur Bewertung des Einflusses ausgewählter Größen, wie dem Volumen, der Washcoatbeladung und dem Substrat auf die DeNOx Performance von SCRF Katalysatoren.

Als besonderer Aspekt dieser Arbeit wird basierend auf den positiven Ergebnissen des SCR Systems am Dieselmotor die Entwicklungsmethodik auf ein weiteres überstöchiometrisches Verbrennungskonzept, dem magerbetriebenen Ottomotor, übertragen. Hierzu wird in der dritten Phase ein stöchiometrisch betriebener Serienottomotor mit Saugrohreinspritzung auf den Magerbetrieb rekalibriert. Dies erfolgt mittels Anpassung des Lambda- und Zündwinkelkennfeldes. Mit dem Ziel der größtmöglichen Kraftstoffeinsparung ist die Grenze der Rekalibrierung durch die Aufrechterhaltung einer stabilen Verbrennung bestimmt. Mit den neu applizierten Kennfeldern kann im NEDC ein absoluter Verbrauchsvorteil von bis zu 12 % herausgefahren werden. Nachteilig stellt sich hierbei die NOx Emission dar. Prinzip bedingt kann der Drei-Wege-Katalysator die Stickoxide bei hohen Sauerstoff-anteilen im Abgas nicht reduzieren. Aus diesem Grund kommt daher ein aktives Unterboden SCR System mit der eigens entwickelten gasförmigen NH3 Dosierung zum Einsatz. Die Ergebnisse der Messungen zeigen, dass für den effektiven Betrieb eines aktiven SCR Systems am untersuchten Mager-Ottomotor die sich einstellenden Nachteile überwiegen. Im Einzelnen können für den Prüfstandmotor folgende Effekte nachgewiesen werden: der eigentliche Temperaturvorteil des ottomotorischen Abgases fällt im Magerbetrieb geringer aus als erwartet, das NO2/NOx Verhältnis liegt weit unter dem Niveau des Dieselmotors und lässt sich durch Oxidationsreaktionen über den Drei-Wege-Katalysator nicht ausreichend steigern. Der erforderliche SCR Katalysator bedarf aufgrund der erhöhten NOx Konzentrationen im Abgas ein weitaus größeres Volumen als für vergleichbare Dieselanwendungen. Als alternativen Anwendungsfall, im Rahmen der Methodenentwicklung, wird das Anwendungsspektrum um die Funktionalität eines Passiv SCR Systems erweitert. Ziel ist es, die NH3 bildende Eigenschaft des Drei-Wege-Katalysators zu nutzen. Es werden die Einflussparameter auf die NH3 Formierung analysiert und basierend hierauf eine Betriebsstrategie entwickelt. Durch einen gesteuerten Wechsel zwischen Mager- und Fettbetrieb sollen die emittierten Stickoxide reduziert werden. Das Funktionsprinzip ist vergleichbar mit NOx Speicherkatalysator Systemen. Der Unterschied ist jedoch, dass beim Passiv SCR System NH3 im Fettbetrieb generiert und für die Magerphasen im SCR Katalysator eingespeichert wird. Im Stichversuch am Beispiel des NEDC kann nachgewiesen werden, dass auf diese Weise hinreichend viel Reagenz gebildet wird. Der sich einstellende relative Verbrauchsnachteil liegt bei ca. 2,5-3 % und liegt somit auf einem vergleichbaren Niveau zu Betriebsstrategien mit NOx Speicherkatalysatoren.

Die in dieser Dissertation entwickelte Methode ermöglichen die NOx Minderung mittels selektiver katalytischer Reduktion mit gasförmiger NH3 Dosierung sowohl am Dieselmotor mit Unterboden SCR Katalysator als auch mit motornahem SCRF Katalysator. Zudem kann die Methode auch als Basis für die Anwendung von aktiven und passiven SCR Systemen bei magerbetriebenen Ottomotoren genutzt werden.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
The technology of NOx emission control in diesel engines using selective catalytic reduction was first introduced in 2004 in the commercial vehicle segment for the mass production. In the passenger car segment the first SCR systems were served in 2007. The former and as well the current SCR systems are largely based on the dosage of the liquid reagent AdBlue® in conjunction with the under floor positioned SCR catalyst. The efficiency of the NOx emission reduction, which is usually achieved with such systems, is sufficient to meet the applicable emission standards today. But with coming into force any new emission standard is expected to come along with a further tightening of the limit value for NOx emissions. Thus, the limit of the NOx limit value will be lowered from 180 mg/km to 80 mg/km in 2014 for the passenger car diesel engine. This requires for future low-emission vehicles on the one hand the development of in-engine measures to reduce NOx raw emissions and on the other hand the development of exhaust gas aftertreatment system, such as the SCR system. Generally current SCR systems have great potential to increase efficiency. One aspect of this is the change of the reagent medium from liquid AdBlue® to gaseous ammonia. This would have the following advantages: possibility of dosage the reagent at lower exhaust temperatures by eliminating the need to evaporation and subsequent hydro- and thermolytic reactions. This enables the possibility of using the low-temperature activity and increased NH3 storage capacity of the SCR catalyst. In addition the formation of fouling can be prevented. Another aspect is the functional integration of SCR coatings on diesel particulate filters (DPF). These so-called SCRF catalysts have the advantage that they can be installed in place of the DPF close to the engine position. The catalyst would reach its light-off temperature much faster after a cold engine start and could earlier convert NOx. A secondary effect would be that the heat-up phase for heating the catalyst could be shortened and thus can achieve additional fuel savings and reduction of CO2 emissions. The motivation for this thesis is derived from the described disadvantages of SCR systems which are currently in the field and from the need to make possible potentials available with new methods. Therefore the topic of this work is the development of methods and the detailed system analysis of innovative approaches for SCR systems of the next generation based on the gaseous reagent dosing. Specifically this includes in the first phase a detailed analysis of a prototype for the gaseous NH3 dosing system compared to the liquid AdBlue® dosing at the diesel engine. The NH3 is absorbed in a salt structure and desorbs by heat. Thus NH3 is gaseous available for dosing into the exhaust pipe. In parallel, a separate feed system for the gaseous NH3 dosage is developed and put into operation. Due to the supply by means of a NH3 gas bottle, the system is primarily used for stationary applications at the engine test bed. As a next step, different nozzle concepts for gaseous NH3 dosage using under floor SCR catalysts are designed. These are examined and evaluated in terms of their properties to the homogeneous distribution. For the use of the SCR system in transient engine operation, a system application is developed, which includes a closed loop dosing strategy and enables the dual operation of a gaseous and liquid dispensing system. Subsequently, a direct comparison between the liquid and gaseous dosage is carried out for the identification of system differences. In the second phase, the theoretical potentials for optimizing the DeNOx performance of a SCRF system at the diesel engine are analyzed. The principle is based on the functional integration of diesel particulate filter with an SCR catalyst. The DPF is provided with a SCR coating. The SCRF catalyst is installed close to the engine in the normal position so that the higher temperature level favors the NOx reduction. For the application the boundary conditions changes completely. Due to the extremely short mixing section for reagent dosage and mixing with the exhaust gas of less than 10 cm innovative approaches for mixing elements are needed. As part of the work different geometries for injector-mixer combinations for gaseous NH3 dosage are designed and evaluated in terms of their quality of homogeneous distribution and the backpressure by CFD simulation. The most promising variant is made and compared with an industrial prototype of an AdBlue® injector-mixer combination both on the flow bench and on the engine test bed. Subsequently, a parametric study is carried out to evaluate the influence of selected variables such as the volume, the washcoat and the substrate on the DeNOx performance of SCRF catalysts. As a special aspect of this work the findings are transferred to another hyperstoichiometric combustion system. In the third phase a stoichiometric gasoline engine with port injection will be recalibrate for lean burn operation. This is done by adjusting the values for lambda and the ignition angle. With the applied maps a consumption advantage can be achieved up to 12 % for the NEDC. Ad-versely is the NOx emission. This is due to the three-way catalyst (TWC) which cannot reduce nitrogen oxides with high proportions of oxygen in the exhaust gas. Therefore an active SCR system with an under floor SCR catalyst is added. The results of the measurements revealed that for the effective operation of an active SCR on the examined lean gasoline engine the disadvantages prevail. In par-ticular the following effects could be detected for the test engine: the expected temperature of gasoline engine exhaust gas in lean-burn mode is lower than expected, the NO2/NOx ratio is far below the level of the diesel engine and can be increased through oxidation reactions about TWC insufficient. The required SCR catalyst needed due to the increased NOx concentrations in the exhaust must be nearly double that large volume as for comparable diesel applications. As an alternative application, as part of the method development, the application range is extended with the functionality of a passive SCR system. The aim is to use the NH3 forming property of the TWC. The influence of parameters on the formation of NH3 is analyzed and based on this an operational strategy is developed. By an intelligent alternation between lean and rich operation to the emitted nitrogen oxides can be reduced. The functional principle is similar to LNT systems. However, in the rich operation mode NH3 is generated and stored for the lean operation mode in the SCR catalyst. In case of the NEDC it can be shown that in this way a sufficiently large amount of reagent can be formed. The resultant relative consumption disadvantage is about 2,5-3 %, which is at a comparable level to operating strategies with LNT systems. The method developed in this work allow the selective catalytic reduction of NOx by using gaseous NH3 dosing both the diesel engine with under floor SCR catalyst and with close-coupled SCRF catalyst. Furthermore the method can be used as a basis for the application of active and passive SCR systems in lean burn gasoline engines. English
Place of Publication: Darmstadt
Uncontrolled Keywords: SCR; NOx; Abgasnachbehandlung; Dieselmotor; Ottomotor; Emissionsminderung; Emissionen
Classification DDC: 600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 620 Ingenieurwissenschaften
Divisions: 16 Department of Mechanical Engineering > Institute for Internal Combustion Engines and Powertrain Systems (VKM)
Date Deposited: 25 Jul 2013 08:44
Last Modified: 03 Aug 2016 07:34
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-35440
Referees: Beidl, Prof. Dr. Christian and Koch, Prof. Dr. Thomas
Refereed: 20 June 2013
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/3544
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