An lateral örtlich veränderlichen fest-fluid und flüssig-fluid Phasengrenzen entstehen natürliche Konvektionen [probstein1994]. Sie können den Wärme- oder Stofftransport über die Grenze stark beeinflussen, z.B. bei in der Verfahrenstechnik weit verbreiteten Verdampfungs- oder Flüssig-Extraktionsprozessen [sherwood1975]. Modelle solcher Phasengrenzsysteme wurden bereits mit verschiedenen Methoden untersucht [colinet2001].

Die sogenannten molekulardynamischen (MD) Simulationen sind eine sehr fundamentale Methode [allen2003]. Sie bilden die Realität ab durch ein System aus masse- und ladungsbehafteten Teilchen (repräsentieren üblicherweise Atome), zwischen denen Kräfte (repräsentieren üblicherweise inter- und intramolekulare Wechselwirkungen) wirken, und lösen die Teilchenbewegungsgleichungen unter externen Randbedingungen, die seine Wechselwirkungen mit der Umgebung wiedergeben. Solch eine Simulation könnte man auch als numerisches Experiment bezeichnen, da ihre zugrundeliegenden Annahmen so fundamental sind, dass sich das System, je nach deren Realitätsnähe, auch auf größeren Längenskalen stets realistisch verhalten sollte.

Wir gehen in dieser Arbeit über frühere MD Simulationen von Phasengrenzsystemen hinaus, indem wir auch stationäre Nichtgleichgewichtszustände simulieren, die technisch aufwändiger zu implementieren sind. Ein bereits existierendes Modellsystem mit flüssig-flüssig Phasengrenzen aus Argon-ähnlichen Teilchen dient uns als Ausgangspunkt [buhn2004], [buhn2006], [bopp2008]. Wir implementieren einen Temperaturgradient entlang der Phasengrenzen durch Thermostatisieren der Teilchen in zwei gegenüberliegenden Bereichen, sog. "boundary regions", des Systems auf unterschiedlichen Temperaturen.

In der Nähe der Phasengrenzen bilden sich auf beiden Seiten Wirbel. Ihre Strömungsrichtung zeigt an der Grenze selbst von heiß nach kalt. Diese Wirbel haben alle charakteristischen Eigenschaften einer thermokapillaren Konvektion, wie sie der Marangoni-Effekt bewirkt [weber1854], [thomson1855], [marangoni1871]. Wir nehmen daher an, dass er im System auftritt.

Wir bestimmen anschließend im Detail die örtliche Verteilung verschiedener Observablen, die mit dem thermokapillaren Effekt in Verbindung stehen, und untersuchen deren Einflussfaktoren in Parameterstudien des Simulationssystems. Dessen Strömungen hängen unter anderem ab von dem Temperaturgradient, der Systemgeometrie und von der Viskosität der Flüssigkeiten.

Abschließend vergleichen wir das lokale Verhalten an flüssig-flüssig mit demjenigen an anderen Phasengrenzen, z.B. flüssig-gas oder fest-fluid. Obwohl die Konvektion an ihnen vordergründig anders aussehen kann, bestehen ähnliche Beziehungen zwischen den lokalen Observablen wie an den flüssig-flüssig Phasengrenzen. Wir postulieren daher einen gemeinsamen Effekt, der all diesen Strömungen und zugrunde liegt und machen Vorschläge zu dessen weiterer Untersuchung.

Probstein R.F. 1994 Physicochemical Hydrodynamics 2nd. ed., John Wiley & Sons, New York

Sherwood T.K., Pigford R.L., Wilke C.R. 1975 Mass Transfer, McGraw-Hill, New York

Colinet P., Legros J.C., Velarde M.G. 2001 Nonlinear Dynamics of Surface-Tension-Driven Instabilities, Wiley-VCH, Berlin

Allen M.P., Tildesley D.J. 2003 Computer Simulation of Liquids, Oxford University Press, Oxford

Bopp P.A., Buhn J.B., Maier H.A., Hampe M.J. 2008 Chem. Eng. Communications 195 (11) 1437-1464

Buhn J.B., Bopp P.A., Hampe M.J. 2004 Fluid Phase Equilibria 224 (2) 221-230

Buhn J.B., Bopp P.A., Hampe M.J. 2006 J. Mol. Phys. 125 187-196

Weber E.H. 1854 Berichte über die Verhandlungen der königlich sächsischen Gesellschaft der Wissenschaften; Mathematisch-Physische Classe 1854 57-67

Thomson J. 1855 The London and Edinburgh Philosophical Magazine and Journal of Science 10 330-333

Marangoni C. 1871 Annalen der Physik und Chemie 143 337-354