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Spatial Confinement of Atomic Excitation in a Doped Solid

Stabel, Markus (2024)
Spatial Confinement of Atomic Excitation in a Doped Solid.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.26083/tuprints-00026681
Ph.D. Thesis, Primary publication, Publisher's Version

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Item Type: Ph.D. Thesis
Type of entry: Primary publication
Title: Spatial Confinement of Atomic Excitation in a Doped Solid
Language: English
Referees: Halfmann, Prof. Dr. Thomas ; Gräfe, Prof. Dr. Markus
Date: 27 February 2024
Place of Publication: Darmstadt
Collation: ii, 89 Seiten
Date of oral examination: 12 February 2024
DOI: 10.26083/tuprints-00026681
Abstract:

This research project dealt with the experimental implementation of theory proposals to spatially confine atomic excitations by different techniques of coherent and adiabatic interactions—potentially also below the diffraction limit imposed by the driving light fields. This tight confinement requires a strong nonlinear dependence of the coherent excitation probability on the laser intensities, which we achieved using adiabatic passage processes or narrowband composite pulse (NCP) sequences.

In the first chapter, we investigated the adiabatic passage processes stimulated Raman adiabatic passage (STIRAP) and electromagnetically induced transparency (EIT). They show pronounced robustness against variations of experimental parameters, which leads to a threshold-like behavior of the transfer efficiency vs. laser intensity and, hence, enables spatially tightly confined population dynamics. We applied a STED-like beam geometry with a Gaussian Stokes and a "donut"-shaped pump beam to localize population in the node of the latter. We presented a convincing experimental demonstration and a thorough investigation of both techniques. Our data confirmed that adiabatic passage confines population to spatial extensions far below the beam diameter. With a pump beam waist of 100µm, we confined the population to 20µm for EIT and 3µm for STIRAP. This is the first implementation of EIT-driven localization in a solid, and the first implementation of the STIRAP-based approach at all. Furthermore, we confirmed that the localization improves with increasing pump intensity and that STIRAP converges to smaller population regions much faster than EIT, as predicted by theory. The data agree very well with numerical simulations and the analytic treatment. We published these results in the special issue "Coherent Control: Photons, Atoms and Molecules" of the Journal of Physics B.

Moreover, in the second chapter, we implemented NCP sequences for high-resolution addressing. They show a strong dependence of the excitation probability on the laser intensity. Our data confirmed that this confines excitation below the diameter of the driving Gaussian laser profile. This is the first implementation of NCP-driven localization in a solid. With 31 pulses, we reached a localization to 25% of the beam diameter, which is far below the previously reported value of 72%. Furthermore, we found that most previously proposed NCP sequences cannot be applied on an inhomogeneously broadened transition. Hence, we collaborated with our theory partners in the team of Nikolay V. Vitanov (University of Sofia) to develop specific sequences matched to our medium. We compared them to several previously published classes of sequences and confirmed that the confinement improves with the number of pulses but also strongly depends on the class of sequence, as predicted by theory. The results, in particular regarding the inhomogeneously broadened line, agree very well with the numerical simulation. We are currently preparing a manuscript to publish these results.

These proof-of-principle experiments on localization by STIRAP or NCP sequences still operated well above the diffraction limit. Nevertheless, they permit extrapolation toward obtaining spatially confined population in the subdiffraction regime. This will be relevant to quantum information technology and well beyond.

Finally, in the last chapter, we investigated composite pulse sequences in the context of error compensation. We provided a simple showcase experiment where we increased the coherence time of a quantum memory using dynamical decoupling (DD), but intentionally introduced pulse errors in the form of inhomogeneous driving fields. We fully characterized these inhomogeneities and performed systematic measurements to compare the ability of various robust DD sequences to compensate for the errors. Our data showed that even in the case of homogeneous driving fields, robust DD sequences improve the coherence time. This difference becomes even more pronounced when the inhomogeneity increases. In particular, we found that the universal robust sequences outperform other sequences of the same or similar order.

As the next step, we will perform additional measurements without dark state beating and then publish the results of this showcase experiment.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der experimentellen Umsetzung von theoretischen Vorschlägen zur räumlichen Begrenzung von atomarer Anregung durch verschiedene Techniken kohärenter und adiabatischer Wechselwirkungen. Diese erlauben es prinzipiell auch unterhalb des Beugungslimits der treibenden Lichtfelder zu lokalisieren. Eine solche enge Lokalisierung erfordert eine starke nichtlineare Abhängigkeit der kohärenten Anregungswahrscheinlichkeit von den Laserintensitäten, die wir mit adiabatischen Transferprozessen oder schmalbandigen Kompositpulssequenzen (kurz NCP-Sequenzen von engl. narrowband composite pulse) erreicht haben.

Im ersten Kapitel haben wir die beiden adiabatischen Transferprozesse der stimulierten Raman-adiabatischen Passage (STIRAP) und der elektromagnetisch induzierten Transparenz (EIT) untersucht. Diese zeigen eine ausgeprägte Robustheit gegenüber Variationen der experimentellen Parameter, was zu einem schwellenartigen Verhalten der Transfereffizienz gegenüber der Laserintensität führt. Letzteres ermöglicht eine räumlich eng begrenzte Besetzungsdynamik. Wir haben eine Strahlgeometrie ähnlich der STED-Mikroskopie mit einem Gaußschen Stokes- und einem "Donut"-förmigen Pumpstrahl verwendet, um die Besetzung im Zentrum des Pumpstrahls zu lokalisieren. Wir haben eine überzeugende experimentelle Demonstration und eine gründliche Untersuchung beider Techniken präsentiert. Unsere Daten haben bestätigt, dass der adiabatische Transfer die Besetzung auf räumliche Ausdehnungen weit unterhalb des Strahldurchmessers lokalisiert. Bei einer Pumpstrahltaille von 100µm haben wir die Besetzung auf einen Durchmesser von 20µm für EIT und 3µm für STIRAP begrenzt. Dies stellt die erste Implementierung der EIT-basierten Lokalisierung in einem Festkörper und die erste Implementierung des STIRAP-basierten Ansatzes überhaupt dar. Weiterhin haben wir bestätigt, dass sich die Lokalisierung mit zunehmender Pumpintensität verbessert und dass STIRAP, wie von der Theorie vorhergesagt, viel schneller zu kleineren Besetzungsregionen konvergiert als EIT. Die Daten stimmen sehr gut mit numerischen Simulationen und der analytischen Rechnung überein. Wir haben diese Ergebnisse in der Sonderausgabe "Coherent Control: Photons, Atoms and Molecules" des Journal of Physics B veröffentlicht.

Weiterhin haben wir im zweiten Kapitel NCP-Sequenzen für die hochauflösende Adressierung implementiert. Diese zeigen eine starke Abhängigkeit der Anregungswahrscheinlichkeit von der Laserintensität. Unsere Daten haben bestätigt, dass sie dadurch die Anregung unter den Durchmesser des Gauß-förmigen Strahlprofils begrenzen. Dies ist die erste Implementierung von NCP-basierter Lokalisierung in einem Festkörper. Mit 31 Pulsen haben wir eine Lokalisierung auf 25% des Strahldurchmessers erreicht, was weit unter dem zuvor veröffentlichten Wert von ca. 72% liegt. Ferner haben wir festgestellt, dass die meisten zuvor veröffentlichten NCP-Sequenzen nicht auf einem inhomogen verbreiterten Übergang angewendet werden können. Daher haben wir mit unseren Theoriepartnern in der Gruppe von Nikolay V. Vitanov (Universität Sofia) zusammengearbeitet, um Sequenzen zu entwickeln, die auf unser Medium angepasst sind. Wir haben sie mit mehreren bereits veröffentlichten Klassen von Sequenzen verglichen und bestätigt, dass sich die Lokalisierung mit der Anzahl der Pulse verbessert, aber auch, wie von der Theorie vorhergesagt, stark von der Klasse der Sequenz abhängt. Die Ergebnisse – insbesondere auch in Bezug auf die inhomogen verbreiterte Linie – stimmen sehr gut mit einer numerischen Simulation überein. Wir bereiten derzeit ein Manuskript zur Veröffentlichung dieser Ergebnisse vor.

Diese grundsätzlichen Experimente zur Lokalisierung durch STIRAP bzw. NCP-Sequenzen haben wir noch weit oberhalb des Beugungslimits durchgeführt. Dennoch erlauben sie eine Extrapolation auf die räumliche Begrenzung von Besetzung im Bereich unterhalb des Beugungslimits. Dies wird für die Quanteninformationstechnologie und weit darüber hinaus von Bedeutung sein.

Im letzten Kapitel haben wir Kompositpulssequenzen in Bezug auf Fehlerkompensation untersucht. Wir haben ein einfaches Demonstrationsexperiment durchgeführt, bei dem wir die Kohärenzzeit eines Quantenspeichers mithilfe von dynamischer Dekohärenzkontrolle (DD) erhöht haben, gleichzeitig aber absichtlich Pulsfehler in Form von inhomogenen Entkopplungspulsen eingeführt haben. Wir haben diese Inhomogenitäten vollständig charakterisiert und systematische Messungen durchgeführt, um zu vergleichen, wie gut verschiedene robuste DD-Sequenzen die Fehler kompensieren. Unsere Daten haben gezeigt, dass robuste DD-Sequenzen selbst im Falle homogener Pulse die Kohärenzzeit verbessern. Dieser Unterschied wird noch deutlicher, wenn die Inhomogenität zunimmt. Insbesondere haben wir bestätigt, dass die universell-robusten Sequenzen andere Sequenzen gleicher oder ähnlicher Ordnung, d.h. Pulszahl, übertreffen.

In einem nächsten Schritt werden wir weitere Messungen, die nicht durch eine Dunkelzustandsschwebung limitiert sind, durchführen, um dann die Ergebnisse dieses Demonstrationsexperiments zu veröffentlichen.

German
Status: Publisher's Version
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-266816
Classification DDC: 500 Science and mathematics > 530 Physics
Divisions: 05 Department of Physics > Institute of Applied Physics > Nonlinear Optics/Quantum Optics
Date Deposited: 27 Feb 2024 13:23
Last Modified: 29 Feb 2024 08:22
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/26681
PPN: 515852783
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