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ELECTRODE STRUCTURES OF POLYMER ELECTROLYTE FUEL CELLS (PEFC) - An electron microscopy approach to the characterization of the electrode structure of polymer electrolyte fuel cells

Scheiba, Frieder :
ELECTRODE STRUCTURES OF POLYMER ELECTROLYTE FUEL CELLS (PEFC) - An electron microscopy approach to the characterization of the electrode structure of polymer electrolyte fuel cells.
FB Material- und Geowissenschaften
[Ph.D. Thesis], (2009)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: ELECTRODE STRUCTURES OF POLYMER ELECTROLYTE FUEL CELLS (PEFC) - An electron microscopy approach to the characterization of the electrode structure of polymer electrolyte fuel cells
Language: English
Abstract:

Polymer electrolyte fuel cells (PEFC) have a complex electrode structure, which usually consists of a catalyst, a catalyst support, a polymer electrolyte and pores. The materials used are largely amorphous, have a strong defective structure or have particle diameter of only a few nanometers. In the electrode the materials form highly disordered aggregated structures. Both aspects complicate a systematic structural analysis significantly. However, thorough knowledge of the electrode structure, is needed for systematic advancement of fuel cell technology and to obtain a better understanding of mass and charge carrier transport processes in the electrode. Because of the complex structure of the electrode, an approach based on the examination of electrode thin-sections by electron microscopy was chosen in this work to depicting the electrode structure experimentally. The present work presents these studies of the electrode structure. Some fundamental issues as the influence of the polymer electrolyte concentration and the polarity of the solvent used in the electrode manufacturing process were addressed. During the analysis particular attention was payed to the distribution and structure of the polymer electrolyte. A major problem to the investigations, were the low contrast between the polymer electrolyte, the catalyst support material and the embedding resin. Therefore, different techniques were investigated in terms of their ability to improve the contrast. In this context, a computer-assisted acquisition procedure for energy filtered transmission electron microscopy (EF-TEM) was developed. The acquisition procedure permits a significant extension of the imageable sample. At the same time, it was possible to substantially reduce beam damage of the specimen and to minimize drift of the sample considerably. This allowed unambiguous identification of the polymer electrolyte in the electrode. It could further be shown, that the polymer electrolyte not only coats the catalyst and catalyst support, but that it forms a complex structure consisting of fiber and film like structures in the pores of the electrode. In addition, the EF-TEM result delivered a strong indication for the infiltration of catalyst agglomerates by the polymer electrolyte. Furthermore, a new concept for the investigation of multi-component structures, consisting of the membrane, electrodes and gas diffusion layers (GDL) was developed. Thus it was possible to provide evidence for the intrusion of individual carbon fibers from the GDL into the electrode. In addition the influence of GDL structure on delamination of the electrode could be demonstrated. Another part of the work deals with the characterization of a novel platinum catalyst deposited on hydrous ruthenium oxide coated carbon nanotubes (CNT), which was developed in close cooperation with a Chinese partner at Tsinghua University (Beijing).

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzellen (PEFC) besitzen eine komplexe Elektrodenstruktur, die in der Regel aus einem Katalysator, einem Katalysatorträger, einem Polymerelektrolyten und Poren besteht. Die eingesetzten Materialien sind weitgehend amorph, besitzen eine stark defektbehaftete Struktur oder liegen als nur wenige Nanometer große Partikel vor. In der Elektrode aggregieren die Materialien, was zu stark ungeordneten Strukturen führt. Beide Aspekte erschweren eine systematische Strukturanalyse erheblich. Eingehende Kenntnisse der Elektrodenstruktur sind jedoch notwendig, um eine systematische Weiterentwicklung voranzutreiben und um ein besseres Verständnis von Stoff- und Ladungsträgertransportprozessen in der Elektrode zu erlangen. Aufgrund der komplexen Struktur der Elektrode wurde in dieser Arbeit ein Ansatz basierend auf der elektronenmikroskopischen Untersuchung von Elek-trodendünnschnitten gewählt, um die Elektrodenstruktur experimentell abzubilden. Die vorliegende Arbeit stellt diese mittels Elektronenmikroskopie durchgeführte Untersuchungen der Elektrodenstruktur dar. Untersucht wurden grundlegende Fragestellungen wie der Einfluss der Polymerelektrolytkonzentration sowie der Polarität des während der Herstellung verwendeten Lösungsmittels. Besonderes Augenmerk wurde dabei auf die Verteilung und die Struktur des Polymerelektrolyten gerichtet. Ein wesentliches Problem der Untersuchungen stellte der geringe Kontrast zwischen dem Polymerelektrolyten, dem Katalysatorträgermaterial und dem Einbettmittel dar. Daher wurden verschiedene Techniken hinsichtlich ihrer Eignung zur Kontrastverbesserung untersucht. In diesem Zusammenhang wurde auch ein Computer unterstütztes Aufnahmeverfahren für energiegefilterte Transmissionselektronenmikroskopie (EF-TEM) entwickelt. Das Aufnahmeverfahren ermöglicht eine erhebliche Erweiterung des abbildbaren Probenbereiches. Gleichzeitig war es möglich, eine deutliche Reduzierung der Strahlschädigung und des Probendrifts zu erzielen. Dadurch war es möglich, den Polymerelektrolyten in der Elektrode eindeutig zu identifizieren. Es konnte weiterhin gezeigt werden, dass der Polymerelektrolyt den Katalysator und den Katalysatorträger nicht nur einhüllt, sondern in den Poren der Elektrode eine komplexe Struktur bestehend aus faser- und filmartigen Strukturen ausbildet. Darüber hinaus lieferten die aus EF-TEM Untersuchungen erhaltenen Ergebnisse ein starkes Indiz für das Eindringen des Polymerelektrolyten in Katalysatoragglomerate. Desweiteren wurde ein neues Konzept für die Untersuchung von Multi-Komponenten-Strukturen, bestehend aus Membran, Elektroden und Gasdiffusionsschicht (GDL) entwickelt. Damit war es möglich das Eindringen einzelner Kohlenfasern aus der Gasdiffusionsschicht in die Elektrode nachzuweisen sowie den Einfluss der GDL-Struktur auf die Delamination der Elektrode aufzuzeigen. Ein weiterer Teil der Arbeit befasst sich mit der Charakterisierung eines neuartigen auf mit Rutheniumdioxid beschichteten Kohlenstoff-Nanoröhren (CNT) abgeschiedenen Platin-Katalysators, der in enger Zusammenarbeit mit einem chinesischen Partner an der Tsinghua Universität (Peking) entwickelt wurde.German
Uncontrolled Keywords: PEFC, PEMFC, electrode structure, electron microscopy
Alternative keywords:
Alternative keywordsLanguage
PEFC, PEMFC, electrode structure, electron microscopyEnglish
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Divisions: Fachbereich Material- und Geowissenschaften > Materialwissenschaften
Date Deposited: 03 Sep 2009 09:56
Last Modified: 07 Dec 2012 11:55
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-18794
License: Creative Commons: Attribution-Noncommercial-No Derivative Works 3.0
Referees: Fueß, Prof. Dr. Hartmut and Jaegermann, Prof. Dr. Wolfram
Refereed: 28 January 2009
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/1879
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