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Chemo-mechanical Modeling of Lithium-Ion Batteries

Bai, Yang (2021):
Chemo-mechanical Modeling of Lithium-Ion Batteries. (Publisher's Version)
Darmstadt, Technische Universität Darmstadt,
DOI: 10.26083/tuprints-00017542,
[Ph.D. Thesis]

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Item Type: Ph.D. Thesis
Status: Publisher's Version
Title: Chemo-mechanical Modeling of Lithium-Ion Batteries
Language: English
Abstract:

Due to the high energy and power density, Lithium-ion batteries (LIBs) have been widely employed in portable electronics and electric vehicles, and have become a promising solution for the storage of renewable energy. Besides electrochemistry, it has been widely recognized that mechanics plays a critical role in the performance and the lifetime of LIBs. In particular, electrode materials with a high theoretical capacity suffer from irreversible mechanical degradation already after few cycles due to high internal stress, which is the well-known dilemma between capacity and cyclability of LIBs. It has motivated a number of chemo-mechanical studies on both the active particle level and the cell level in the last two decades.

This thesis presents first a thermodynamically consistent framework to derive a fully coupled electro-chemo-mechanical model for LIB electrode materials. In particular, it regards not only the chemo-mechanical bulk behavior in large deformation regions with phase separation but also the chemo-mechanical interface model, which addresses both the damage-dependent across grain boundary (GB) transport and a chemo-mechanically coupled cohesive zone law for mechanical failure. Although the unique mechanical and transport features of grain boundaries or interfaces in polycrystalline ion conductors have been recognized, the understanding of the chemo-mechanical interplay at the interface and its impact is insufficient. The derived model serves exactly this purpose. Based on the derived model, 3D finite element simulations for LiNixMnyCozO2 meatball particles have been carried out. Results demonstrate that the enhanced intergranular chemical inhomogeneity can weaken the interface mechanical strength and can lead to GB cracking. In contrast, the interface damage can, in turn, influence or even block the across-GB transport, thus enhance further the chemical inhomogeneity. This positive feedback explains the simulated results of chemical hot spots and surface layer delamination, which have been observed experimentally but go beyond the start-of-the-art simulation work.

In order to investigate the impact of chemo-mechanical particle behavior and damage on cell performance, a particle-cell two-level finite element model is further developed in this thesis. The widely used Pseudo-Two-Dimensional (P2D) cell model for LIBs is generally based on a simplified lithium diffusion model of active particles with simple geometry. This thesis presents a two-level framework, which extends the P2D cell model and incorporates a chemo-mechanically coupled 3D particle model as mentioned above. The two-level model allows a more detailed diffusion study of particles with general geometry and can include the full coupling among mechanics, phase separation, interface transport, and damage. To improve the computational efficiency, we manage to reduce one degree of freedom at the cell level by treating the ion flux between the electrolyte and active particle as a dependent quantity. The two-level framework is validated against the original one and applied to study the impact of particle geometry, elastic properties, and phase separation on cell performance. For instance, results show that the oblate particle has better cell performance than other spheroidal particles. It is attributed to the mechanical drifting at the higher curvature.

The combination of the proposed chemo-mechanical particle model and the extended particle-cell two-level model lay a good foundation for chemo-mechanical simulations of LIBs and other related ion batteries. A series of parameter studies can be carried out, which are helpful to reveal both the mechanism and degradation of the particle and the related cell performance change, and can thus serve as powerful tools for multiphysics battery designs and optimization.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Aufgrund hoher Energie und Leistungsdichte wurden Lithium Ionen Batterien (LIBs) in großem Umfang im Bereich mobiler Elektronik und elektrisch betriebener Fahrzeuge eingesetzt und sind zu einer vielversprechenden Lösung für das Problem der Speicherung von erneuerbaren Energien geworden. Es ist allgemein anerkannt, dass neben der Elektrochemie die Mechanik eine entscheidende Rolle für die Leistung und Lebensdauer von LIBs spielt. Insbesondere leiden Elektrodenmaterialien mit einer hohen theoretischen Kapazität bereits nach wenigen Zyklen unter einer irreversiblen mechanischen Verschlechterung aufgrund hoher innerer Spannungen, was das bekannte Dilemma zwischen Kapazität und Zyklisierbarkeit von LIBs ist. Es hat in den letzten zwei Jahrzehnten eine Reihe chemomechanischer Studien sowohl auf der Ebene der aktiven Partikel als auch auf der Ebene der Zelle motiviert. Die vorliegende Arbeit präsentiert zunächst ein thermodynamisch konsistentes Framework, um ein vollständig gekoppeltes elektrochemisch-mechanisches Modell für LIB-Elektrodenmaterialien abzuleiten. Insbesondere geht es nicht nur um das chemomechanische Volumenverhalten in großen Verformungsbereichen mit Phasentrennung, sondern auch um das chemomechanische Interface Modell, das sowohl den schadensabhängigen Transport über Korngrenzen als auch ein chemomechanisch gekoppeltes Kohäsionszonengesetz für das mechanische Versagen betont. Obwohl die einzigartigen mechanischen Merkmale und Transportmerkmale von Korngrenzen oder Interfaces in polykristallinen Ionenleitern erkannt wurden, ist das Verständnis für das chemomechanische Zusammenspiel am Interface und dessen Auswirkungen unzureichend. Das abgeleitete Modell dient genau diesem Zweck. Basierend auf diesem Modell wurden 3D-Finite-Elemente-Simulationen für LiNixMnyCozO2 Fleischbällchen Partikeln durchgeführt. Die Ergebnisse zeigen, dass die verstärkte intergranulare chemische Inhomogenität die mechanische Stabilität vom Interface abschwächen und so zu GB-Rissen führen kann. Im Gegensatz dazu kann der Interfaceschaden wiederum den Transport über GB beeinflussen oder sogar blockieren, wodurch die chemische Inhomogenität weiter verstärkt wird. Dieses positive Feedback erklärt die simulierten Ergebnisse chemischer Hotspots und Oberflächendelamination, die experimentell beobachtet wurden, aber über die hochmodernen Simulationsarbeiten hinausgehen. Um den Einfluss des chemomechanischen Partikelverhaltens und der Schädigung auf die Zellleistung zu untersuchen, wird in dieser Arbeit ein Partikel-Zell Zwei Level Finite-Elemente-Modell weiter entwickelt. Das weit verbreitete Pseudo-Two-Dimensional (P2D) -Zellmodell für LIBs basiert im Allgemeinen auf einem vereinfachten Lithiumdiffusionsmodell von aktiven Partikeln mit einfacher Geometrie. Diese Arbeit präsentiert ein Zwei Level Framework, welches das P2D-Zellmodell erweitert und ein oben erwähntes chemomechanisch gekoppeltes 3D-Partikelmodell enthält. Das Zwei Level Modell ermöglicht eine detailliertere Diffusionsstudie in Partikeln allgemeiner Geometrie und kann die vollständige Kopplung zwischen Mechanik, Phasentrennung sowie Interface Transport und -beschädigung umfassen. Um die Recheneffizienz zu verbessern, haben wir einen Freiheitsgrad auf der Zell Ebene reduziert, indem wir den Ionenfluss zwischen Elektrolyt und aktiver Partikel als abhängige Größe behandelten. Das Zwei Level Framework wird gegen das ursprüngliche validiert und angewendet, um den Einfluss der Partikelgeometrie, der elastischen Eigenschaften und der Phasentrennung auf die Zellleistung zu untersuchen. Zum Beispiel zeigen die Ergebnisse, dass die abgeflachte Partikel eine bessere Zellleistung aufweist als andere kugelförmige Partikeln. Dies wird auf das mechanische Driften bei der höheren Krümmung zurückgeführt. Die Kombination des vorgeschlagenen chemomechanischen Partikelmodells und des erweiterten Partikel-Zell Zwei Level Modells bildet eine gute Grundlage für chemomechanische Simulationen von LIBs und anderen verwandten Ionenbatterien. Eine Reihe von Parameterstudien kann durchgeführt werden, die hilfreich ist um sowohl den Mechanismus und den Abbau der Partikel als auch die damit verbundene Änderung der Zellleistung aufzudecken, und kann somit als leistungsstarkes Werkzeug für das Design und die Optimierung von Multiphysik-Batterien dienen.

German
Place of Publication: Darmstadt
Collation: xiv, 125 Seiten
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science
11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Mechanics of functional Materials
Date Deposited: 17 Mar 2021 13:13
Last Modified: 17 Mar 2021 13:35
DOI: 10.26083/tuprints-00017542
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-175426
Referees: Xu, Prof. Dr. Bai-Xiang and Kamlah, Prof. Dr. Marc
Refereed: 20 November 2020
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/17542
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