Karbidabgeleitete Kohlenstoffe mit hybrider Nanostrukturierung: Synthese, Charakterisierung und Anwendung als Katalysatorträger

Der Stand der Technik zeigt, dass ausgewählte Kohlenstoffe für die Synthese von nanostrukturierten hybriden Materialien geeignet sind. Durch gezielte Beeinflussung der Textur und Mikrostruktur sowie eine Kombination verschiedener textureller und mikrostruktureller Eigenschaften können diese Materialien in zahlreichen Gebieten Anwendung finden. Für den Einsatz in der Elektrokatalyse sind beispielsweise Mikro- und Mesoporen für hohe spezifische Oberflächen und einen begünstigten Stofftransport vorteilhaft, sowie eine Kombination aus amorpher und graphitischer, oxidationsstabiler Mikrostruktur für eine homogene Platinabscheidung bei bestmöglicher Stabilität. Die Materialklasse der karbidabgeleiteten Kohlenstoffe zeigte sich in vorangegangenen Arbeiten als geeignet, da durch die Wahl der Synthesebedingungen und Metallkarbide die resultierenden Materialeigenschaften gezielt beeinflusst werden konnten. Ausgehend von diesem Kenntnisstand ist das Ziel dieser Arbeit die Synthese und Charakterisierung von nanostrukturierten hybriden CDCs. Diese werden in einer mehrschrittigen Syntheseroute bestehend aus einer partiellen Umsetzung mittels in situ Chlorierung mit anschließender Gasphasenchlorierung dargestellt. In dieser Arbeit soll ein tieferes Verständnis der ausgewählten Synthese, des Einflusses der Synthesebedingungen auf die Materialeigenschaften sowie eine Übertragung des Systems vom bisher verwendeten Ausgangskarbid TiC auf andere Metallkarbide erreicht werden. Der Stand der Forschung zeigt, dass die texturellen und mikrostrukturellen Eigenschaften von CDCs eine Funktion des eingesetzten Metallkarbids sind und eine Abhängigkeit von der volumetrischen Konzentration des Kohlenstoffs im Metallkarbid Gitter besteht. Diese Materialien werden außerdem als Katalysatorträger in der Sauerstoffreduktionsreaktion eingesetzt und untersucht, um ein besseres Verständnis zwischen Katalysatoraktivität und Materialeigenschaften zu gewinnen.

The state of the art shows that selected carbons are suitable for the synthesis of nanostructured hybrid materials. By selectively adjusting texture and microstructure, as well as combining different textural and microstructural properties, these materials can have a wide range of application. For example, for use in electrocatalysis, micropores and mesopores are advantageous for high specific surface areas and favored mass transport, as well as a combination of amorphous and graphitic, oxidation-stable microstructure for homogeneous platinum deposition with the best possible stability. The material class of carbide-derived carbons was shown to be suitable in previous works, since the resulting material properties could be specifically influenced by the choice of synthesis conditions and metal carbides. Based on this knowledge, the goal of this work is the synthesis and characterization of nanostructured hybrid CDCs. These are synthesized in a multi-step synthesis route consisting of a partial conversion via in situ chlorination followed by gas-phase chlorination. In this work, a deeper understanding of the selected synthesis, of the influence of the synthesis conditions on the material properties, as well as a transfer of the system from the previously used starting carbide TiC to other metal carbides. The state of the art research shows that the textural and microstructural properties of CDCs are a function of the metal carbide used and that there is a dependence on the volumetric concentration of carbon in the metal carbide lattice. These materials are also used as catalyst supports in the oxygen reduction reaction and are being studied to gain a better understanding between catalyst activity and material properties.