Porenaufgelöste Simulation der Transporteffekte in katalytisch aktiven Partikelfiltern auf Basis der Mikrotomographie

Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Analyse und Modellierung von katalytisch aktiven Partikelfiltern für die Autoabgasnachbehandlung. Der Fokus liegt auf der Untersuchung der Transporteffekte von reaktiven Strömungen in der porösen Filterwand im Mikrometerbereich. Als primäre Charakterisierungsmethode kommt die Röntgenmikrotomographie zum Einsatz, die eine dreidimensionale Auflösung der porösen und mit Katalysator beschichteten Filterwände ermöglicht. Durch Segmentierung wird eine dreidimensionale Simulationsgeometrie einer porösen Filterwand erzeugt. Mithilfe eines speziellen Simulationsprogramms wird in dieser Geometrie die reaktive Strömung für eine einfache Testreaktion modelliert. Durch den Abgleich mit einem idealisierten Wandmodell ist eine signifikante Stofftransportlimitierung in der beschichten Filterwand identifiziert worden. Mithilfe des literaturbekannten Konzeptes des Katalysatorwirkungsgrades lässt sich das Umsatzverhalten für eine Reaktionskinetik erster Ordnung durch ein vereinfachtes Wandmodell beschreiben. Um die Transporteffekte auch bei, in der Abgasnachbehandlung typischen, Reaktionsnetzen zu berücksichtigen, wird in dieser Arbeit das Konzept des internen Massentransfers von Balakotaiah zum ersten Mal für heterogene poröse Filterwände angewandt. Mithilfe von geeigneten Testgeometrien und reaktionen wird zudem die zu erwartende Genauigkeit dieses Ansatzes untersucht. Zuletzt wird der Einfluss der Stofftransportlimitierung in einem typischen Anwendungsfall getestet. Im Vergleich mit einem Modell ohne Stofftransportlimitierungen werden erhebliche Abweichungen festgestellt.

This work deals with the analysis and modeling of catalytic active particle filters for exhaust aftertreatment. The focus is the investigation of the transport effects of reactive flows in the porous filter wall in the micrometer range. X-ray micro-tomography is used as the primary characterization method, which enables a three-dimensional resolution of the porous and catalyst-coated filter walls. A three-dimensional simulation geometry of a porous filter wall is generated by segmentation. With the help of a specialized simulation program, the reactive flow is modeled in this geometry for a simple test reaction. A significant mass transport limitation in the coated filter wall has been identified by comparison with an idealized wall model. With the help of the literature known concept of catalyst efficiency, the conversion behavior for first-order reaction kinetics can be described by a simplified wall model. In order to also consider the transport effects in reaction networks that are typical in exhaust aftertreatment, the concept of internal mass transfer by Balakotaiah is applied for the first time for heterogeneous porous filter walls in this work. With the help of suitable test geometries and reactions, the expected accuracy of this approach is also examined. Finally, the influence of the mass transfer limitation is tested in a typical application. In comparison with a model without mass transport limitations, significant deviations are found.