Oberflächenspektroskopische Untersuchungen der Elektrode-Elektrolyt- Grenzfläche in Lithium-Ionen-Batterien

In der vorliegenden Arbeit werden die Reaktionsschichten zwischen Elektrode und Elektrolyt (SEI) in Lithium-Ionen-Batterien untersucht. Hierzu wurden Lithiumcobaltoxid als Kathodenmaterial und lithiiertes Silizium als Anodenmaterial mittels Kathodenzerstäubung und thermischem Verdampfen hergestellt. Auf diese Schichten wurden für Batterieelektrolyte typische Lösungsmittel bei tiefen Temperaturen adsorbiert und mittels Photoelektronenspektroskopie (XPS) und hochauflösender Elektronenenergieverlustspektroskopie (HRRELS) untersucht. Dies ermöglicht die Bestimmung der Zersetzungs- und Reaktionsprodukte des Lösungsmittels sowie der elektronischen Bandanpassung an der Grenzfläche.

Anhand dieser Modellexperimente wird ein detaillierteres Verständnis der SEI-Bildung erlangt. Hierbei werden die Reaktionsprodukte der verschiedenen Lösungsmittel identifiziert und der Transfer von Elektronen und Lithium-Ionen diskutiert. Anhand dieser Daten kann die Reaktivität an der Grenzfläche bestimmt werden und es können Informationen über die Wechselwirkung zwischen Elektrode und Lösungsmittel gewonnen werden.

In this thesis the solid electrolyte interface (SEI) in lithium-ion batteries has been studied. For this purpose, LiCoO2 as a cathode material and LixSi as a anode material have been prepared by RF sputtering and thermal evaporation. After preparation of the electrode materials, typical battery solvents have been adsorbed at low temperature on these layers and analysed by photoemission spectroscopy (XPS) and high resolution electron energy loss spectroscopy (HREELS). These methods allow the analysis of decomposition and reaction products as well as the electronic band alignment at the interface.

From the model experiments a detailled unterstanding of the SEI formation can be obtained. The reaction products of several solvents are identified and the transfer of electrons and lithium ions is discussed. Based on this data conclusions regarding the reactivity of different solvents on different electrodes can be drawn.