Strahlenschäden in Szintillator-Materialien für die Hochstrom-Diagnose von Schwerionenstrahlen

Diese Arbeit behandelt die Untersuchung des Szintillationsverhaltens keramischer Leuchtschirme für die Abbildung von Ionenstrahlen. Leuchtschirme werden an Beschleunigeranlagen in der Strahldiagnose verwendet, um ein zweidimensionales Strahlprofil des Ionenstrahls zu erhalten und somit Lage, Form und die Intensitätsverteilung des Strahls zu bestimmen. Es wurden verschiedene keramische Materialien wie Aluminiumoxid (Al2O3), Mischoxide (partikelverstärktes Al2O3/ZrO2, teilstabilisiertes ZrO2/MgO), sowie Nitride (AlN, h-BN) hinsichtlich ihrer Szintillationseigenschaften unter Schwerionenbestrahlung untersucht. Die Experimente wurden an zwei Beschleunigeranlagen, dem UNILAC des GSI Helmholtzzentrums für Schwerionenforschung und dem 6 MV Tandetron-Beschleuniger des Helmholtz-Zentrums Dresden-Rossendorf, durchgeführt. Die Szintillatoren wurden unter Variation verschiedener Strahlparameter, wie der Projektilmasse (14N bis 209Bi), der Strahlenergie (0,5 bis 5,9 MeV/u), sowie der akkumulierten Teilchenfluenz, des Teilchenflux und der Targettemperatur (295 bis 973 K) bestrahlt. Die Lichtausbeute und die Emissionsspektren der Materialien wurden im Wellenlängenbereich von 320 bis 800 nm aufgezeichnet. Es kann eine Degradation der Lichtausbeute in Abhängigkeit der akkumulierten Fluenz beobachtet werden. Diese wird anhand des von Birks und Black entwickelten Strahlenschadenmodells evaluiert, um die Strahlenhärte der Materialien zu bestimmen. Es zeigt sich, dass reines Al2O3 das strahlenhärteste der untersuchten Materialien ist. Optische Absorptionsmessungen im Bereich von 200 bis 1000 nm belegen eine eindeutige Korrelation zwischen der Abnahme der Szintillation und der durch die Bestrahlung erzeugten Farbzentren im Material. Die Auswertung der Emissionsspektren offenbart ein komplexes Szintillationsverhalten in Abhängigkeit der akkumulierten Fluenz und der Targettemperatur. Es zeigt sich, dass die Degradation der Lichtausbeute bei Betreiben der Leuchtschirme unter erhöhten Temperaturen (573 bis 773 K) deutlich verlangsamt bzw. gestoppt werden kann. Die durch ein thermisches Quenching bedingte globale Abnahme der Lichtausbeute muss berücksichtigt werden. Dennoch kann mit dem Tempern der Materialien ein wirksames Instrument präsentiert werden, um die Lebensdauer der Leuchtschirme deutlich zu erhöhen. Begründet werden kann dieses Verhalten durch das thermische Ausheilen der durch die Bestrahlung erzeugten Farbzentren. Das isochrone und isotherme Ausheilungsverhalten bestrahlter Proben wurde im Temperaturbereich von 295 bis 1073 K sowie für verschiedene Temperzeiten von 15 bis 480 min untersucht. Die berechneten Aktivierungsenergien für das thermische Ausheilen der Farbzentren liegen zwischen 0,15 und 0,8 eV. Nach einer Temperzeit von 1 h bei 1073 K erhält das Material Al2O3 die ursprünglichen optischen Eigenschaften zurück.

This thesis studies the scintillation properties of ceramic screens used for high-current ion beam imaging. Scintillation screens are used at particle accelerator facilities for beam diagnostics in order to obtain a two-dimensional beam profile and thus to determine the position, shape and intensity distribution of the ion beam. For this purpose, various ceramic materials such as alumina (Al2O3), zirconia (Al2O3/ZrO2, ZrO2/MgO), and nitrides (AlN, h-BN) were tested with respect to their scintillation properties under heavy ion irradiation. The experiments were performed at two accelerator facilities, the UNILAC of GSI Helmholtz Centre for Heavy Ion Research and the 6 MV Tandetron accelerator at the Helmholtz Centre Dresden- Rossendorf. The scintillators were irradiated under varying beam parameters, e.g. mass of projectile (14N to 209Bi), beam energy (0.5 to 5.9 MeV/u) and the accumulated fluence, the particle flux and the target temperature (295 to 973 K). The scintillation yield and the emission spectra of the materials were monitored at wavelengths from 320 to 800 nm. A degradation of the scintillation yield can be observed as a function of the accumulated fluence. This is evaluated by a radiation damage model related to the basic approach of Birks and Black to determine the radiation hardness of the materials. It turns out that pure Al2O3 shows the best performance of all investigated materials. Optical absorption measurements were performed at wavelengths from 200 to 1000 nm. The spectra show a clear correlation between the decrease in the scintillation yield and the color centers produced by irradiation. The analysis of the emission spectra reveals a complex scintillation behavior depending on the accumulated fluence and the target temperature. It can be shown that the degradation of the scintillation yield can be decelerated significantly or even stopped at elevated temperatures (573 to 773 K). The decrease of the scintillation yield by a thermal quenching process must be considered. Nevertheless, target heating represents an effective tool to increase the useable lifetime of the scintillation screens clearly. This behavior can be explained by the thermal annealing of the color centers created by the irradiation. The isochronal and isothermal annealing behavior of the irradiated samples was studied for temperatures from 295 to 1073 K and annealing times from 15 to 480 min, respectively. The calculated migration energies of color centers are between 0.15 and 0.8 eV. After thermal annealing of 1 h at 1073 K, the material Al2O3 regains its original optical properties.