Nanoporöse organische Gerüstverbindungen und Polymernetzwerke als feste molekulare Katalysatoren

Diese Arbeit beschreibt die gezielte Entwicklung und Charakterisierung neuer poröser Materialien, die als feste molekulare Katalysatoren in verschiedenen Anwendungen getestet wurden. Zwei Materialklassen wurden synthetisiert und untersucht: poly-Imidazoliumsalze (pImBrs) und zinnhaltige vernetzte Gerüststrukturen (SnHCPs). Die pImBrs wurden hinsichtlich ihrer Fähigkeit zur Carboxylierung und der damit verbundenen CO₂-Aktivierung sowie ihrer katalytischen Effizienz in der lösemittelfreien CCE-Reaktion (Cycloaddition von Kohlendioxid an Epoxiden) optimiert. Dabei zeigte sich, dass eine in situ-Carboxylierung die Ausbeute signifikant steigern kann.

Die SnHCPs wurden über eine skalierbare Syntheseroute hergestellt und als Katalysatoren für die Epimerisierung von Monosacchariden getestet. Im Vergleich zu konventionellen Materialien zeigen SnHCPs eine verbesserte katalytische Aktivität, höhere Reaktionsraten und Langzeitstabilität. Die Ergebnisse liefern eine Grundlage für die Weiterentwicklung poröser Katalysatoren und deren größerskalige Anwendung in nachhaltigen chemischen Prozessen.

This work describes the targeted development and characterisation of new porous materials that have been tested as solid molecular catalysts in various applications. Two classes of materials were synthesised and investigated: poly-imidazolium salts (pImBrs) and tin-containing cross-linked frameworks (SnHCPs). The pImBrs were optimised with respect to their carboxylation ability and associated CO₂ activation, as well as their catalytic efficiency in the solvent-free CCE reaction (cycloaddition of carbon dioxide to epoxides). It was shown that in situ carboxylation can significantly increase the yield.

The SnHCPs were prepared via a scalable synthesis route and tested as catalysts for the epimerisation of monosaccharides. Compared to conventional materials, SnHCPs show improved catalytic activity, higher reaction rates and long-term stability. The results provide a basis for the further development of porous catalysts and their large-scale application in sustainable chemical processes