Experimental Studies on Neutron Detection for Nuclear Waste Characterization

Proper characterization of radioactive waste has become a pressing challenge for all countries involved in nuclear power production. Often non-destructive analysis techniques are preferred over other methods for safety, economic, and regulatory reasons. As neutrons offer superior penetration capabilities for meter-sized and heavily shielded waste packages while providing good contrast for light materials such as residual water, they have great potential for non-destructive waste analysis. However, a suitable neutron detector is paramount to neutron-based nuclear waste characterization. Therefore, two neutron detectors capable of detecting neutrons spatially and temporally resolved have been evaluated in the work presented here. The first detector was tailored to the specific requirements of high-energy laser-driven neutron sources as they could potentially be an affordable short-pulsed neutron source in the future. To validate the functionality of this detector based on a scintillator array coupled to a multi-anode photomultiplier tube, two tests were conducted. At the PHELIX laser at GSI, a lead brick was imaged with a contrast of FoM= 1.94, bringing the first proof-of-concept that MeV neutron radiographs can be captured at laser-driven neutron sources with this detector. Furthermore, a more complex T-shaped sample made of plastic (C₃H₄O₂) and tungsten was successfully imaged at the spallation neutron source n_TOF at CERN. Moreover, the temporal resolution of the detector permitted the measurement of energy-dependent transmission spectra of plastic. When comparing the measured data points with expected transmission spectra calculated from the material’s total cross-sections and thickness, reasonable agreement within the uncertainties could be observed. Additionally, a second neutron detector developed by Adrian Losko has been evaluated. Because this detector is based on an unique event-mode camera utilizing the Timepix3 chip designed at CERN, it offers superior resolution compared to the photomultiplier-based detector. Therefore, a mock-up nuclear waste package comprising, amongst others, light materials such as water and ion exchange resin, has been characterized with the Timepix3-based detector. These representative materials are commonly found in nuclear waste. In addition to capturing accurate radiographs, it was possible to reconstruct the sample in 3D using tomographic reconstruction. From the 3D model, the distance between sample holder table legs was determined to be (4.0 ± 0.1) mm in agreement with the actual distance of (4.0 ± 0.1) mm. The transmission spectra measured with a short-pulse, time-of-flight neutron source enabling energy-resolved neutron detection similarly to laser-driven neutron sources, agreed well with the expected spectra and it has been possible to localize the light materials in the waste package based on their unique transmission profiles.

Die ordnungsgemäße Charakterisierung radioaktiver Abfälle ist zu einer dringenden Herausforderung für alle Länder geworden, die in Kernkraft involviert waren oder sind. Aus sicherheitstechnischen, wirtschaftlichen, und rechtlichen Gründen werden zerstörungsfreie Analysetechniken oft anderen Methoden vorgezogen. Da Neutronen ein hervorragendes Durchdringungsvermögen für metergroße und stark abgeschirmte Abfallgebinde besitzen, und gleichzeitig einen guten Kontrast für Materialien mit niedriger Dichte wie übriggebliebenes Wasser aufweisen, haben sie großes Potenzial für die zerstörungsfreie Abfallanalyse. Für die neutronenbasierte Charakterisierung von radioaktiven Abfällen ist jedoch ein geeigneter Neutronendetektor von entscheidender Bedeutung. Daher wurden in der hier vorgestellten Arbeit zwei Neutronendetektoren mit der Fähigkeit Neutronen räumlich und zeitlich aufgelöst zu erfassen, evaluiert. Der erste Detektor wurde für die spezifischen Anforderungen von hochenergetischen laser-getriebenen Neutronenquellen entwickelt, da diese in Zukunft möglicherweise eine kosten- effiziente Kurzpuls-Neutronenquelle darstellen könnten. Zur Validierung der Funktionalität dieses Detektors, welcher auf einem mit einer Multianoden-Photomultiplier-Röhre gekoppelten Szintillator-Array basiert, wurden zwei Tests durchgeführt. Am PHELIX-Laser an der GSI wurde ein Bleiblock mit einem Kontrast von 1.94 abgebildet, was den ersten Nachweis erbrachte, dass MeV Neutronenradiographien an lasergetriebenen Neutronenquellen mit diesem Detektor durchführbar sind. Außerdem wurde eine komplexere T-förmige Probe aus Plastik (C₃H₄O₂) und Wolfram erfolgreich an der Spallationsneutronenquelle n_TOF am CERN abgebildet. Des Weiteren ermöglichte es die zeitliche Auflösung des Detektors energieabhängige Transmissionsspektren von Plastik zu messen. Bei dem Vergleich der gemessenen Datenpunkte mit den theoretisch erwarteten Transmissionsspektren, welche aus dem totalen Wirkungsquerschnitt und der Dicke des Materials berechnet wurden, konnte eine aktzeptable Übereinstimmung im Rahmen der Unsicherheiten beobachtet werden. Zusätzlich wurde ein zweiter, von Adrian Losko entwickelter, Neutronendetektor, untersucht. Da dieser Detektor auf einer einzigartigen Ereignis-basierten Kamera beruht, die den am CERN entwickelten Timepix3-Chip nutzt, bietet er eine bessere Auflösung als Photomultiplier-basierte Detektoren. Daher wurde eine Attrappe eines Atommüllgebindes mit dem Timepix3-Detektor charakterisiert, um die Möglichkeiten der zerstörungsfreien Untersuchung von radioaktivem Abfall mittels schneller Neutronen zu analysieren. Die Attrappe enthielt unter anderem Materialien mit niedriger Dichte wie Wasser und Ionentauscherharz, welche üblich sind für nukleare Abfälle. Neben der Aufnahme präziser Neutronen- und Gammaradiographien war es möglich, die Probe mittels tomographischer Rekonstruktion dreidimensional zu modellieren. Anhand des 3D-Modells wurde der Abstand zwischen den Beinen des Tisches welcher die Proben hielt auf (4.0 ± 0.1) mm bestimmt, was mit dem tatsächlichen Abstand von (4.0 ± 0.1) mm übereinstimmt. Die gemessenen Transmissionsspektren stimmen gut mit den errechneten Spektren überein, und es war möglich, die leichten Materialien im Abfallfass anhand ihrer einzigartigen Transmissionsprofile zu lokalisieren.