Herrmann, Sonja (2008):
Selektivoxidation von Naphthalin in CO/H2-Mischungen an Mo/V/W-Mischoxiden.
Darmstadt, Technische Universität,
[Ph.D. Thesis]
|
Kapitel 1-7 -
PDF
Dissertation_Herrmann_Teil1.pdf Available under: only the rights of use according to UrhG. Download (4MB) | Preview |
|
|
Kapitel 8-10 -
PDF
Dissertation_Herrmann_Teil2.pdf Available under: only the rights of use according to UrhG. Download (2MB) | Preview |
Item Type: | Ph.D. Thesis | ||||||
---|---|---|---|---|---|---|---|
Title: | Selektivoxidation von Naphthalin in CO/H2-Mischungen an Mo/V/W-Mischoxiden | ||||||
Language: | German | ||||||
Abstract: | Die Entwicklung effizienter und nachhaltiger Verfahren zur Herstellung von Biokraftstoffen der 2. Generation ist eine der wesentlichen Herausforderungen zu Beginn des 21. Jahrhunderts. Im ersten Schritt dieser sog. Biomass-to-Liquid-Verfahren wird die Biomasse in einem Vergaser zu Synthesegas umgewandelt. Vor der Kraftstofferzeugung mittels Fischer-Tropsch, Methanol- oder Dimethylethersynthese muss jedoch eine Reinigung des Rohgases stattfinden. Eine wesentliche Verunreinigung des Gases stellt der während des Vergasungsprozesses entstehende Teer dar. Neben der Desaktivierung der Katalysatoren in der nachfolgenden Synthesestufe, kondensiert der Teer bei Abkühlung des Synthesegases, führt zur Bildung von Ablagerungen in den Anlagen und zu einer verminderten Synthesegasausbeute. Um den Gesamtprozess energieeffizient zu gestalten wird im Rahmen der vorliegenden Arbeit eine Methode der Teerentfernung entwickelt, die im heißen Rohgas im Temperaturbereich von 400 bis 900 °C durchgeführt werden kann und zugleich die erforderliche Reinheit des Gases für die nachfolgende Kraftstoffsynthese gewährleistet. Zunächst wurde das Potenzial eines Mo8V2W1Ox-Mischoxidkatalysators für die selektive Teeroxidation in einer Thermowaage untersucht. Anhand Temperaturprogrammierter Reduktionen des im oxidierten Zustand befindlichen Katalysators mit CO, H2, und der Teermodellsubstanz Naphthalin wurde dabei festgestellt, dass der verwendete Katalysator keine Aktivität bezüglich der Oxidation von CO, nur eine geringe Aktivität bezüglich H2, jedoch eine sehr hohe Aktivität bezüglich Naphthalin aufweist. Ausgehend von diesen Untersuchungen wurden an einer Katalysatorschüttung im Strömungsrohrreaktor in Gegenwart von Sauerstoff Temperaturprogrammierte Reaktionen mit massenspektrometrischer Online-Gasanalyse durchgeführt. Es konnte der vollständige Naphthalinumsatz bei Temperaturen oberhalb von 412 °C beobachtet werden. Im gleichen Temperaturbereich traten keine Oxidation von CO und nur eine geringe Oxidation von H2 auf. Allerdings werden neben den Totaloxidationsprodukten CO, CO2 und H2O auch partiell oxidierte Produkte wie Maleinsäureanhydrid und Phthalsäureanhydrid gebildet. Die mechanische Mischung des Katalysators mit Natriumcarbonat führt zu einer Optimierung der katalytischen Eigenschaften des Mischoxidkatalysators. Hierdurch unterbleibt die Desorption der partiell oxidierten Zwischenprodukte, die in einer Folgereaktion am Katalysator vollständig zu CO, CO2 und H2O reagieren. |
||||||
Alternative Abstract: |
|
||||||
Place of Publication: | Darmstadt | ||||||
Uncontrolled Keywords: | Biomass-to-Liquid, Biokraftstoffe | ||||||
Alternative keywords: |
|
||||||
Classification DDC: | 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie | ||||||
Divisions: | 07 Department of Chemistry | ||||||
Date Deposited: | 17 Oct 2008 09:22 | ||||||
Last Modified: | 08 Jul 2020 23:01 | ||||||
URL / URN: | http://elib.tu-darmstadt.de/diss/000945 | ||||||
URN: | urn:nbn:de:tuda-tuprints-9452 | ||||||
Referees: | Albert, Prof. Dr. Barbara | ||||||
Advisors: | Vogel, Prof. Dr.- Herbert | ||||||
Date of oral examination: | 26 November 2007 | ||||||
URI: | https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/945 | ||||||
PPN: | |||||||
Export: |
![]() |
View Item |