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Efficient frequency conversion towards ultrashort VUV pulses using coherent control and multi-photon resonances

Ackermann, Patric (2019):
Efficient frequency conversion towards ultrashort VUV pulses using coherent control and multi-photon resonances.
Darmstadt, Technische Universität,
[Ph.D. Thesis]

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Efficient frequency conversion towards ultrashort VUV pulses using coherent control and multi-photon resonances
Language: English

In the present work the frequency up-conversion of (ps) laser pulses towards the EUV spectral regime was investigated. We addressed the problem of limited conversion efficiency in prevalent gaseous nonlinear media by three approaches. On the atomic scale, the source term for the harmonic generation in form of the nonlinear polarizability was strongly enhanced by tuning the laser frequency in the vicinity of a five-photon resonance in argon. By monitoring the relative conversion efficiency for fifth harmonic generation versus the multi-photon detuning for several laser intensities of the visible driving laser, we identified pronounced AC Stark shifts of the transition frequency in excess of 50 THz, exceeding the pulse bandwidth by more than one order of magnitude already at an intensity of the order of 10 TW/cm². We concluded, that for a given peak intensity, due to the strong level shifts a transient enhancement is achieved. This enhancement occurs when the laser is tuned to a wavelength such, that the dynamically shifted level comes in resonance at intensities slightly lower than the peak intensity of the pulse. By tuning the laser accordingly, we achieved an enhancement of about one order of magnitude for the fifth harmonic and also strong enhancements of the seventh and ninth harmonic generated simultaneously. This form of resonance enhancement of multiple harmonics emphasizes the importance of intermediate resonances also in higher harmonic generation. In a second approach, we focused on coherent control of frequency up-conversion towards the EUV regime by actively controlling the nonlinear polarization in a bi-color laser field. A four photon transition to the 5p^5 6p²[5/2] level in xenon is driven by intense laser pulses in the visible regime around 512 nm and can interfere with a two-photon transition, driven by the second field at a wavelength of 256 nm. By tuning the relative phase between the two fields, we achieve control of the excitation probability as confirmed by a pronounced modulation of the laser-induced fluorescence from the excited level. A further photon at 512 nm serves to drive fifth harmonic generation and simultaneous four-wave mixing with the UV photons, both yielding radiation at 102 nm wavelength. In systematic measurements, we examined the several preconditions to achieve maximum control in an experiment involving high nonlinear orders and ultra-short laser pulses at intensities around 1 TW/cm². As a result, we gained a visibility of 90 % in the interference of the two conversion pathways - to our knowledge the highest achieved visibility in phase control of harmonic generation so far. While coherent control can only gain a limited enhancement of less than a factor of 4, the data exhibit a convincing demonstration of the feasibility of coherent control also with ultra-short pulses at TW/cm² intensity, gaining a factor of 18 in modulation between destructive and constructive interference. Furthermore, we examined the dependence of absolute signal and control strength (visibility) concerning the detuning from the resonance and showed a change in the temporal modulation period with respect to the detuning. In a simultaneous measurement of the excited state population and frequency conversion, both processes show similar interference with equal modulation period and large modulation depth, but phase lag of 0.03 π between the two interferograms. We attributed this phase lag to the contribution of further atomic levels (in this case especially the Rydberg levels and the ionization continuum) to the nonlinear polarization, possibly introducing additional phase compared to the excitation channel. We finally enhanced the product of number density N and interaction length L by about a factor of 1000 by confining the gas medium inside a hollow core waveguide and balancing the gas dispersion with the waveguide dispersion. We showed that the combination of resonance enhancement and phase-matched harmonic generation at high N*L is possible in argon in the vicinity of the strong 3p^6 -> 3p^5 4s'² [1/2]° transition. Because of the effect of the AC Stark shift of the transition frequency on the refractive index of argon at the fifth harmonic frequency, the Stark shift could be determined directly by analyzing the shift in phase matching pressure at a constant fundamental wavelength. The obtained (averaged) energy shift of 0.85 Φ, is close to the ponderomotive energy Φ and in good agreement with recent publications. In comparing the relative experimental conversion efficiency versus gas pressure and resonance detuning with an extensive numerical simulation, we unveiled the important contribution of a quasi-phase matching scheme resulting from the mode beating at the fundamental frequency, even with only less than 3% of power guided in modes higher than EH11. Furthermore, we reproduced the resonance enhancement, which is significantly detuned even from the shifted resonance and explained the detuning and enhancement lineshape by the phase matching precondition and the required phase matching bandwidth to convert the full spectrum of the pulses. Within these constraints, we rate the investigated coupling scheme capable of resonantly enhanced frequency up-conversion of pulses as short as 100 fs. At optimal conditions, we achieved more than a factor of 800 higher conversion efficiency compared with an atomic jet operated at 1 bar of stagnation pressure and could even enhance this efficiency by another factor of 1.5 in admixing a positively dispersive buffer gas.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

In dieser Arbeit wurde die Frequenzvervielfachung von (ps) Laserpulsen in den EUV Spektralbereich untersucht. Wir begegneten dem Problem der geringen Konversionseffizienz in weitverbreiteten gasförmigen nichtlinearen Medien mit drei Ansätzen. Auf der atomaren Ebene überhöhten wir die nichtlineare Polarisierbarkeit als Quellterm der Oberwellenerzeugung in großem Maße. Dies wurde erreicht, indem die Laserfrequenz in die Nähe einer Fünfphotonen-Resonanz im Edelgas Argon abgestimmt wurde. Durch systematische Untersuchung der relativen Konversionseffizienz zur fünften Harmonischen als Funktion der Mehrphotonen-Verstimmung bei verschiedenen Fundamentalintensitäten zeigten wir eine ausgeprägte Stark-Verschiebung der Resonanzfrequenz von mehr als 50 THz auf. Schon bei einer Intensität in der Größenordnung von 10 TW/cm² überschreitet diese Verschiebung die Frequenzbandbreite der anregenden Laserpulse um mehr als eine Größenordung. Daraus konnte abgeleitet werden, dass für eine eingestellte Spitzenintensität der Laserpulse durch die starken, intensitätsabhängigen Niveauverschiebungen eine vorübergehende Resonanzüberhöhung erreicht wird. Diese Überhöhung wird erzielt, wenn die Laserwellenlänge so abgestimmt wird, dass das die Niveauverschiebung bei Intensitäten knapp unter der Spitzenintensität des Laserpulses zum Erreichen der Resonanzbedingung führt. In einer experimentellen Demonstration unter diesen Bedingungen erreichten wir eine Effizienzüberhöhung von circa einer Größenordnung für die Erzeugung der fünften Harmonischen und gleichzeitig starke Überhöhungen der siebten und neunten Harmonischen. Diese gleichzeitige Resonanzüberhöhung von mehreren Harmonischen hebt die Bedeutung von Resonanzen niedriger Ordnung auch für die Erzeugung höherer Harmonischer hervor. In einem zweiten Ansatz demonstrierten wir die Strategie der „kohärenten Kontrolle“ angewandt auf die Frequenzvervielfachung in den EUV Spektralbereich durch aktive Kontrolle der nichtlinearen Polarisation in einem zweifarbigen Laserfeld. Hierzu wurde eine Vierphotonen-Anregung des 5p^5 6p²[5/2] Energieniveaus in Xenon mit ultrakurzen Laserpulsen im sichtbaren Spektralbereich bei einer Wellenlänge von 512 nm realisiert. Dieser Anregungspfad kann mit einer Zweiphotonen-Anregung durch Laserpulse bei einer Wellenlänge von 256 nm interferieren. Durch Variation der relativen Phase zwischen den beiden Laserfeldern konnte eine Kontrolle der Anregungswahrscheinlichkeit in der starken Modulation der laserinduzierten Fluoreszenz-Intensität nachgewiesen werden. Durch Aufmischen eines weiteren Photons mit einer Wellenlänge von 512 nm können in diesem Kopplungsschema gleichzeitig die Erzeugung der fünften Harmonischen und ein Vierwellenmischprozess aus zwei Photonen bei 256 nm und einem Photon bei 512 nm beobachtet werden, welche beide Strahlung bei einer Zielwellenlänge von 102 nm erzeugen. In systematischen Messungen untersuchten wir die vielfältigen Voraussetzungen um maximale Kontrolle in diesem Experiment von hoher nichtlinearer Ordnung unter Verwendung ultrakurzer Laserpulse bei Spitzenintensitäten um 1 TW/cm² zu erreichen. Schließlich konnte ein Interferenzkontrast von 90 % in der EUV Pulsenergie erreicht werden. Dies ist nach unserem Kenntnisstand der höchste bisher erreichte Kontrast in einem Frequenzkonversions-Experiment durch kohärente Kontrolle. Die durch kohärente Kontrolle erreichbare Effizienzsteigerung ist zwar auf einen Faktor kleiner vier begrenzt, jedoch konnte in diesem Experiment gezeigt werden, wie das Konzept auch mit ultrakurzen Laserpulsen bei Intensitäten im Bereich von TW/cm² angewandt werden kann. Hierbei konnte eine Modulation um den Faktor 18 zwischen konstruktiver und destruktiver Interferenz erreicht werden. Ferner untersuchten wir die Abhängigkeit der EUV-Pulsenergie, sowie der Kontrollstärke als Funktion der Verstimmung vom atomaren Übergang. Hierbei konnte gleichzeitig die Proportionalität der zeitlichen Modulationsperiode zur Laserwellenlänge bestätigt werden. In einer simultanen Messung der Besetzung im angeregten Zustand und der Pulsenergie der fünften Harmonischen zeigten beide Prozesse ähnliche Interferenzstruktur mit gleicher Periode und ausgeprägter Modulation, jedoch einer Phasenverschiebung von 0.03 π zwischen den beiden Interferogrammen. Wir schrieben diese Phasenverschiebung dem Einfluss weiterer atomarer Zustände (in diesem Fall vor allem der Rydberg-Zustände und des Ionisationskontinuums) auf die nichtlineare Polarisation zu. Diese zusätzlichen Kopplungen prägen dem Frequenzkonversionsprozess offenbar zusätzliche Phase gegenüber dem Anregungsprozess auf. Schließlich konnte im dritten Ansatz in einem gasgefüllten Hohlkernwellenleiter eine Vergrößerung des Produkts aus Teilchenzahldichte N und Wechselwirkungslänge L um circa einen Faktor 1000 erreicht werden. Durch Kompensation der Wellenleiterdispersion mit der Gas-Dispersion konnte eine resonante Überhöhung in der Nähe des starken 3p^6 -> 3p^5 4s'² [1/2]° Übergangs in Argon unter phasenangepassten Bedingungen bei hohem N*L realisiert werden. Aufgrund der Auswirkung des Stark-Shift der Übergangsfrequenz auf den Brechungsindex von Argon im EUV konnte der Stark-Shift in diesem Fall aus der intensitätsabhängigen Verschiebung des Phasenanpassungsdruckes bei konstanter Wellenlänge bestimmt werden. Die errechnete (gemittelte) Energieverschiebung von 0.85Φ ist vergleichbar mit dem ponderomotiven Potential Φ und damit in guter Übereinstimmung mit aktuellen Veröffentlichungen. Durch einen Vergleich der relativen experimentellen Konversionseffizienz als Funktion der Verstimmung und des Gasdrucks mit einer umfassenden numerischen Simulation konnte der wichtige Beitrag von quasi-phasenangepasster Frequenzkonversion zur erreichten Absolut-Effizienz aufgezeigt werden. Durch die verschiedenen Propagationsgeschwindigkeiten findet bereits bei Leitung von weniger als 3% der Pulsenergie in Moden höher als EH11 eine starke Modulation der Spitzenintensität im Wellenleiter statt, welche zu diesem Effekt führte. Weiterhin konnte auch im Wellenleiter eine resonante Überhöhung erreicht werden, welche jedoch eine signifikante Verstimmung, selbst von der verschobenen Resonanzfrequenz aufweist. Diese Verstimmung führten wir auf die notwendige Phasenanpassung unter Berücksichtigung der Frequenzbandbreite der verwendeten Laserpulse zurück. Innerhalb dieser Einschränkungen können im verwendeten Kopplungsschema Laserpulse bis zu einer minimalen Pulsdauer von 100 fs effizient frequenzverfünffacht werden. Unter Ausnutzung von Phasenanpassung und resonanter Überhöhung wurde schließlich die Konversionseffizienz gegenüber einem atomaren Gasstrahl mit einem Stagnationsdruck von 1 bar um mehr als einen Faktor 800 gesteigert und durch Beimischung eines positiv dispersiven Puffergases um einen weiteren Faktor 1,5 überhöht.

Place of Publication: Darmstadt
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
Divisions: 05 Department of Physics
05 Department of Physics > Institute of Applied Physics > Nonlinear Optics/Quantum Optics
Date Deposited: 27 Mar 2019 10:24
Last Modified: 09 Jul 2020 02:33
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-85692
Referees: Halfmann, Prof. Dr. Thomas ; Walther, Prof. Dr. Thomas
Date of oral examination: 18 February 2019
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/8569
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