Diese Arbeit resultiert aus einer interdisziplinären Studie zum Karbonatisierungsverhalten klinkerreduzierter, umweltfreundlicher Zemente und Betone, die in Zusammenarbeit mit dem Institut für Massivbau der Technischen Universität Darmstadt durchgeführt wurde. Im Fokus dieser Zusammenarbeit stand das Karbonatisierungsverhalten von Zementen mit hohen Kalksteinmehlgehalten (bis zu 50 %). Die Verwendung von Kalksteinmehl erlaubt eine Reduzierung von Portlandzementklinker, dessen Herstellung für die hohen CO2-Emissionen bei der Zementproduktion verantwortlich ist. Durch einen reduzierten Anteil an Portlandzementklinker in Zement und Beton werden allerdings auch weniger Hydratationsprodukte wie Calciumhydroxid und C-S-H-Phasen gebildet. Eine Mindestmenge an Calciumhydroxid und eine hohe Dichtigkeit des Zementsteins sind jedoch für die Passivierung des Bewehrungsstahls notwendig. Daher ergeben sich hinsichtlich der Anwendung sehr kalksteinreicher Zemente und Betone viele Fragen bezüglich der Dauerhaftigkeit gegenüber karbonatisierungsinduzierter Bewehrungskorrosion. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die Reaktionen der wichtigsten Hydratationsprodukte von Zement mit CO2 untersucht. Dazu wurden im ersten Teil der Arbeit Zementleimproben aus kommerziell erhältlichen Zementen mit und ohne Zusatz von Kalksteinmehl präpariert und das Karbonatisierungsverhalten untersucht. Um ein tieferes Verständnis der ablaufenden Reaktionen in diesem komplexen Material zu erhalten, wurden zudem die wichtigsten Klinkerphasen mit hoher Reinheit im Labor synthetisiert, hydratisiert und die Reaktionsprodukte nach der Karbonatisierung untersucht. Um eine Vorstellung der zeitlichen Abläufe während der Reaktion mit CO2 zu erhalten, wurde eine Versuchsanordnung für eine beschleunigte Karbonatisierungsreaktion entwickelt und getestet. Zusätzlich wurde auch ein Modellzement synthetisiert und untersucht. Die detaillierten Untersuchungen zeigten, dass der Karbonatisierungswiderstand nicht direkt von der Menge des gebildeten Ca(OH)2 abhängt, sondern dass das Wasser/Zement-Verhältnis eine große Rolle spielt. Die zeitabhängigen Untersuchungen der Einzelphasen zeigten deutlich, dass Ca(OH)2 und C-S-H-Phasen gleichzeitig karbonatisieren – anders als in gängigen Modellen angenommen, die besagen, dass die C-S-H-Phasen erst dann mit CO2 reagieren, wenn Ca(OH)2 verbraucht ist.