Mennemann, Christina (2011):
Synthese von Propylenoxid in der Gasphase an Gold- und Gold-Cobalt-Katalysatoren.
Darmstadt, Technische Universität,
[Ph.D. Thesis]
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Item Type: | Ph.D. Thesis | ||||
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Title: | Synthese von Propylenoxid in der Gasphase an Gold- und Gold-Cobalt-Katalysatoren | ||||
Language: | German | ||||
Abstract: | Propylenoxid ist ein wichtiger chemischer Rohstoff für die Herstellung von Polyurethanen und Polyolen. Mit einer Weltjahresproduktion von 7,5 Mio. t gehört es zu den Basischemikalien, weshalb seiner ressourcenschonenden Produktion eine große Bedeutung zukommt. Die bislang industriell etablierten Verfahren wie das Chlorhydrin- und das Wasserstoffperoxidverfahren haben jedoch gravierende umwelttechnische Nachteile. Auf der Suche nach Alternativen fand insbesondere die Gasphasendirektoxidation von Propylen an Goldkatalysatoren mit Hilfe eines H2/O2-Gemisches als Oxidationsmittel großes Interesse, da sie bei vergleichsweise niedrigen Temperaturen mit sehr mit hohen Selektivitäten abläuft. Dabei stellen bisher jedoch geringe Propylenumsätze, niedrige Wasserstoffeffektivitäten und kurze Katalysatorlaufzeiten eine große Herausforderung dar. Im Rahmen dieser Arbeit wurden daher einige katalysatorseitige Aspekte dieser Reaktion untersucht. Dazu gehörte der Einfluss einzelner Präparationsparameter auf die resultierenden katalytischen Eigenschaften von Au/TS-1-Katalysatoren, die über Cofällung bzw. Auffällung präpariert wurden. Außerdem wurde untersucht, inwieweit die Promotion mit Zweitmetallen eine Möglichkeit darstellt, die elektronischen und strukturellen Eigenschaften der Katalysatoren zu modifizieren und die katalytische Reaktion im gewünschten Sinne zu beeinflussen. Auf diese Weise konnte unter anderem gezeigt werden, dass die Modifizierung eines Au/TS-1-Katalysators mit Cobalt zu einem starken Anstieg der Bildungsgeschwindigkeit von Propylenoxid in der Gasphasenpropylenepoxidierung mit einem H2/O2-Gemisch als Oxidationsmittel führt. Eine detaillierte Untersuchung dieser Au-Co/TS-1-Katalysatoren mit Hilfe von ICP, XPS, TEM, Mikrokalorimetrie und DRIFTS konnte weiterhin zeigen, dass dieser Effekt hauptsächlich durch eine gesteigerte Goldaufnahmefähigkeit des Trägers während der Auffällung erzielt wird. Im Gegensatz zu TiO2-geträgerten Katalysatoren mit ähnlichen Goldgehalten, zeigten die präparierten Au-Co/TS-1-Katalysatoren auch bei niedrigen Reaktionstemperaturen von 125 °C eine außergewöhnliche Stabilität in Bezug auf Desaktivierung, über die bisher nicht in der Literatur berichtet wurde. |
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Alternative Abstract: |
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Place of Publication: | Darmstadt | ||||
Uncontrolled Keywords: | Propylenepoxidierung, Gold, TS-1, Au-Co-Katalysator, Cobalt, Promotor, Katalyse | ||||
Alternative keywords: |
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Classification DDC: | 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie |
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Divisions: | 07 Department of Chemistry 07 Department of Chemistry > Fachgebiet Technische Chemie > Technische Chemie II |
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Date Deposited: | 17 Jun 2011 11:10 | ||||
Last Modified: | 08 Jul 2020 23:52 | ||||
URN: | urn:nbn:de:tuda-tuprints-24741 | ||||
Referees: | Claus, Prof. Dr. Peter ; Vogel, Prof. Dr.- Herbert | ||||
Date of oral examination: | 7 February 2011 | ||||
URI: | https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/2474 | ||||
PPN: | |||||
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