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Ferroelectrets: from material science to energy harvesting and sensor applications

Ben Dali, Omar (2023)
Ferroelectrets: from material science to energy harvesting and sensor applications.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.26083/tuprints-00024074
Ph.D. Thesis, Primary publication, Publisher's Version

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Item Type: Ph.D. Thesis
Type of entry: Primary publication
Title: Ferroelectrets: from material science to energy harvesting and sensor applications
Language: English
Referees: Kupnik, Prof. Dr. Mario ; Seggern, Prof. Dr. Heinz von
Date: 2023
Place of Publication: Darmstadt
Collation: xvi, 149 Seiten
Date of oral examination: 10 May 2023
DOI: 10.26083/tuprints-00024074

The purpose of this thesis is to develop innovative ferroelectrets that can be used in energy harvesting devices as well as mechanical sensors. In the first stage, the focus lies on the application of ferroelectrets as energy harvesters. The inability to control the environment where the energy harvesters will be applied, requires the use of materials that can be utilized in harsh environment such as high temperature or humidity. Therefore, new ferroelectrets based on polymers with excellent electret properties, such as fluoroethylene propylene (FEP) are developed. Two types of ferroelectrets are considered, one optimized for the longitidunal piezoelectric effect and the other one optimized for the transverse piezoelectric effect in these materials. Hereby, new void structures are achieved through thermally fusing such films so that parallel tunnels (parallel-tunnel ferroelectrets) are formed between them, or by fusing round-section FEP tubes together so that they form a band or membrane. The FEP tube configuration is optimized based on a finite element model showing that implementing a single tube structure (25 mm × 1.5 mm) as the energy harvester exhibits the largest output power. By building the energy harvester and modeling it analytically, it is demonstrated that the generated power is highly dependent on parameters such as wall thickness, load resistance, and seismic mass. Utilizing a seismic mass of 80 g at resonance frequencies around 80 Hz and an input acceleration of 1 g (9.81 m s−2), output powers up to 300 μW are reached for a transducer with 25 μm thick walls. The parallel-tunnel ferroelectrets (40 mm × 10 mm) are characterized and used in an energy harvester device based on the transverse piezoelectric effect. The energy harvesting device is an air-spaced cantilever arrangement produced by additive manufacturing technique (3D-printing). The device is tested by exposing it to sinusoidal vibrations with an acceleration a, generated by a shaker. By placing the ferroelectret at a defined distance from the neutral axis of the cantilever beam and using a proper pre-stress of the ferroelectret, an output power exceeding 1000 μW at the resonance frequency of approximately 35 Hz is reached. This demonstrates a significant improvement of air-spaced vibrational energy harvesting with ferroelectrets and greatly exceeds previous performance data for ferroelectret energy harvester of maximal 230 μW. In the second stage of the dissertation, the focus is shifted to develop ferroelectrets for chosen applications such as force myography, ultrasonic transducer and smart insole. Hereby, new arrangements and manufacturing methods are investigated to build the ferroelectret sensors. Furthermore, and following the recent requirements of eco-friendlier sensors, ferroelectrets based on polylactic acid (PLA) are investigated. PLA is a biodegradable and bioabsorbable material derived from renewable plant sources, such as corn or potato starch, tapioca roots, and sugar canes. This work relays a promising new technique in the fabrication of ferroelectrets. The novel structure is achieved through sandwiching a 3D-printed grid of periodically spaced thermoplastic polyurethane (TPU) spacers and air channels between two 12.5 μm-thick FEP films. Due to the ultra-soft TPU sections, very high quasistatic (22.000 pC N−1) and dynamic (7500 pC N−1) d33-coefficients are achieved. The isothermal stability of the d33-coefficients showed a strong dependence on poling temperature. Furthermore, the thermally stimulated discharge currents revealed well-known instability of positive charge carriers in FEP, thereby offering the possibility of stabilization by high-temperature poling. A similar approach is taken by replacing the environmentally harmful FEP by PLA. Large piezoelectric d33-coefficients of up to 2850 pC N−1 are recorded directly after charging and stabilized at about 1500 pC N−1 after approximately 50 days under ambient environmental conditions. These ferroelectrets when used for force myography to detect the slightest muscle movement when moving a finger, resulted in signal shapes and magnitudes that can be clearly distinguished from each other using simple machine learning algorithms known as Support Vector Machine (SVM) with a classification accuracy of 89.5%. Following the new manufacturing route using 3D-printing, an insole is printed using pure polypropylene filament and consists of eight independent sensors, each with a piezoelectric d33 coefficient of approximately 2000 pC N−1. The active part of the insole is protected using a 3D-printed PLA cover that features eight defined embossments on the bottom part, which focus the force on the sensors and act as overload protection against excessive stress. In addition to determining the gait pattern, an accelerometer is implemented to measure kinematic parameters and validate the sensor output signals. The combination of the high sensitivity of the sensors and the kinematic movement of the foot, opens new perspectives regarding diagnosis possibilities through gait analysis. By 3D-printing a PLA backplate and using it in combination with a bulk PLA film, a new possibility to build ultrasonic transducers is presented. The ultrasonic transducer consists of three main components all made from PLA: the film presenting the vibrating plate, the printed backplate with well-defined groves, and the printed holder. The PLA film and the printed backplate build together the ferroelectret with artificial air voids. The printed holder clamps the film on the backplate and fixes the ferroelectret together. The resulting sound pressure is measured with a calibrated microphone (Type 4138, Bruel & Kjaer) at a distance of 30 cm. The biodegradable ultrasonic transducer exhibits a large bandwidth of approximately 45 kHz and fractional bandwidth of 70%. The resulting sound pressure at the resonance frequency can be increased from 98 dB up to 106 dB for driving voltages from 30 to 70 V. respectively. The obtained theoretical and experimental results are an excellent base for further optimizing ferroelectrets to be accepted in the field of energy harvesting and mechanical sensors, where flexibility and high sensitivity are mandatory for the applications.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Ziel dieser Arbeit ist die Entwicklung innovativer Ferroelektrete, die als Energy Harvester sowie auch als mechanische Sensoren genutzt werden können. Im ersten Teil der Arbeit mit dem Schwerpunkt der Energiegewinnung werden neuartige Ferroelektrete auf der Grundlage von Polymeren mit hervorragenden Elektret Eigenschaften, wie beispielsweise Fluorethylenpropylen (FEP), entwickelt. Diese eignen sich aufgrund ihrer Einsatzmöglichkeit bei harschen Umgebungsbedingungen, wie z.B. hohe Temperatur oder Luftfeuchtigkeit. Es werden zwei Arten von Ferroelektreten untersucht, die auf Hohlraumstrukturen basieren. Einerseits werden zwei FEP-Folien gezielt thermisch miteinander verschmolzen, sodass zwischen ihnen definierte parallele Tunnel (Paralleltunnel-Ferroelektrete) entstehen. Andererseits werden FEP-Röhren mit rundem Querschnitt miteinander verschmolzen, sodass sich ein Band oder eine Membran bildet. Dabei ist die FEP-Röhren Konfiguration auf den longitudinalen piezoelektrischen Effekt und die FEP-Folien Konfiguration auf den transversalen piezoelektrischen Effekt optimiert. Die FEP-Röhrenkonfiguration wird auf der Grundlage eines Finite-Elemente-Modells optimiert. Es zeigt sich, dass die Implementierung einer einzigen Röhrenstruktur (25 mm × 1.5 mm) als Energy Harvester die größte Ausgangsleistung aufweist. Der damit aufgebaute Energy Harvester und dessen analytische Modellierung weisen große Abhängigkeiten zwischen der erzeugten Leistung und der Wandstärke, Lastwiderstand und seismischer Masse auf. Für einen Wandler mit einer Wandstärke von 25 μm unter Verwendung einer seismischen Masse von 80 g und einer wirkenden Beschleunigung a von 1 g (9.81 m s−2) lassen sich Ausgangsleistungen von bis zu 300 μW bei einer Resonanzfrequenz von 80 Hz erreichen. Der Energy Harvester mit Paralleltunnel-Ferroelektret (40 mm × 10 mm) Konfiguration basiert auf einer Biegebalkenanordnung. Hierbei wird die Ferroelektretstruktur auf einem additiv gefertigten Biegebalken (3D-Druckverfahren) in einem definierten Abstand zur neutralen Faser des Balkens angebracht. Die Charakterisierung dieses Systems erfolgt durch die Messung des Ausgangssignals infolge einer sinusförmigen Schwingungsanregung mit einer Beschleunigung a, die mit Hilfe eines Schwingerregers erzeugt wird. Durch die Platzierung des Ferroelektrets in einem definierten Abstand und die Verwendung einer geeigneten Vorspannung des Ferroelektrets wird eine Ausgangsleistung von über 1000 μW bei der Resonanzfrequenz von etwa 35 Hz erreicht. Dies zeigt eine signifikante Erhöhung der gewonnenen Energie mit Ferroelektreten und übertrifft bei weitem frühere Leistungsdaten von maximal 230 μW. Im zweiten Teil dieser Arbeit werden neue Herstellungsmethoden und Anordnungen solcher Ferroelektret-Sensoren untersucht. Der Fokus liegt auf ausgewählten Anwendungen, wie beispielsweise Kraftmyographie, Ultraschallwandlern und intelligenten Einlegesohlen. Darüber hinaus werden Ferroelektrete auf der Basis von Polymilchsäure (PLA) untersucht, um den aktuellen Anforderungen an umweltfreundlicheren Sensoren gerecht zu werden. PLA ist ein biologisch abbaubares und bioabsorbierbares Material, das aus erneuerbaren pflanzlichen Quellen wie Mais- oder Kartoffelstärke, Tapiokawurzeln und Zuckerrohr produziert wird. Als eine neuartige Möglichkeit zur Herstellung von Ferroelektret-Sensoren, wird eine vielversprechende Sandwichstruktur vorgestellt. Dabei wird ein additiv gefertigtes Gitter aus periodisch angeordneten Abstandshalten aus thermoplastischem Polyurethan (TPU) und Luftkanälen zwischen zwei FEP-Folien mit einer Dicke von 12.5 μm platziert. Aufgrund der sehr weichen TPU-Abschnitte werden sehr hohe quasistatische (22.000 pC N−1) und dynamische (7500 pC N−1) d33-Koeffizienten erreicht. Die isotherme Stabilität der d33- Koeffizienten zeigt eine starke Abhängigkeit von der Polungstemperatur. Darüber hinaus zeigen die thermisch stimulierten Entladeströme die bekannte Instabilität positiver Ladungsträger in FEP, was die Möglichkeit einer Stabilisierung durch Hochtemperatur-Polung bietet. Ein ähnlicher Ansatz wird verfolgt, indem das umweltschädliche FEP durch PLA ersetzt wird. Dabei lassen sich hohe piezoelektrische d33-Koeffizienten von bis zu 2850 pC N−1 direkt nach dem Aufladen messen, die sich nach etwa 50 Tagen bei Laborbedingungen auf etwa 1500 pC N−1 stabilisieren. Diese hohe Empfindlichkeit ermöglicht die Detektion von sehr kleinen Verformungen der neuartigen Ferroelektret-Sensoren, die in einer Kraftmyographie Anwendung gezeigt wird. Hierbei werden vier solcher Ferroelektret-Sensoren um den Unterarm gespannt, um kleinste Muskelbewegungen beim Beugen der Finger zu erkennen. Dabei lassen sich Signalformen und -amplituden messen, die mit einfachen Algorithmen des maschinellen Lernens klassifizierbar sind. Durch die Nutzung einer Support Vector Machine als Klassifikator lässt sich eine Klassifizierungsgenauigkeit von 89,5% der verschiedenen Fingerbeugungen einer Hand erreichen. Mit dieser neuen Herstellungsmöglichkeit der additiver Fertigung wird eine Einlegesohle für eine Anwendung in der Ganganalyse aus reinem Polypropylen Filament gedruckt. Diese besteht aus acht voneinander unabhängigen Sensoren, die jeweils einen piezoelektrischen d33-Koeffizienten von etwa 2000 pC N−1 aufweisen. Der aktive Teil der Einlegesohle wird durch eine weitere 3D-gedruckte PLA-Hülle geschützt, die auf der Unterseite acht definierte Prägungen aufweist. Über diese Prägungen lässt sich die Kraft fokussiert auf die Sensoren einleiten, die gleichzeitig bei zu hohen Belastungen als Überlastschutz fungieren. Zusätzlich zur Bestimmung des Gangbildes wird ein Beschleunigungssensor eingesetzt, um kinematische Parameter zu messen und die Ausgangssignale der Sensoren zu validieren. Die Kombination aus der hohen Empfindlichkeit der Sensoren und der kinematischen Bewegung des Fußes eröffnet neue Perspektiven hinsichtlich der Diagnosemöglichkeiten bei der Ganganalyse. Als letzte Anwendung wird der Einsatz solcher Ferroelektrete als Ultraschallwandler auf PLA-Basis untersucht. Hierbei wird ein Ultraschallwandler auf Basis einer 3D-gedruckten PLA-Rückplatte mit definierten Rillen und einer PLA-Folie, die die vibrierende Platte darstellt, aufgebaut. Die PLA-Folie bildet gemeinsam mit der Rückplatte den Ferroelektret-Wandler mit künstlichen Luftlöchern. Beide Elemente werden durch einen ebenfalls 3D-gedruckter Halter miteinander fixiert. Der resultierende Schalldruck wird mit einem kalibrierten Mikrofon (Typ 4138, Bruel & Kjaer) in einem Abstand von 30 cm gemessen. Der biologisch abbaubare Ultraschallwandler weist eine hohe Bandbreite von etwa 45 kHz und eine relative Bandbreite von 70% auf. Der resultierende Schalldruck bei der Resonanzfrequenz kann von 98 dB auf bis zu 106 dB für Steuerspannungen von 30 bis 70 V erhöht werden. Die erzielten theoretischen und experimentellen Ergebnisse stellen eine hervorragende Grundlage für die weitere Optimierung von Ferroelektreten dar. Die Ferroelektret-Wandler können in den Bereichen Energy Harvesting und mechanische Sensorik eingesetzt werden, bei den eine hohe Flexibilität sowie hohe Empfindlichkeit gefordert ist.

Status: Publisher's Version
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-240744
Classification DDC: 600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 623.1 Elektrotechnik, Elektronik
Divisions: 18 Department of Electrical Engineering and Information Technology > Measurement and Sensor Technology
Date Deposited: 21 Jun 2023 12:05
Last Modified: 22 Jun 2023 05:26
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/24074
PPN: 508958202
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