TU Darmstadt / ULB / TUprints

Droplet Production and Handling in Microchannels Using Electric Fields

Shojaeian, Mostafa (2022):
Droplet Production and Handling in Microchannels Using Electric Fields. (Publisher's Version)
Darmstadt, Technische Universität Darmstadt,
DOI: 10.26083/tuprints-00021370,
[Ph.D. Thesis]

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Item Type: Ph.D. Thesis
Status: Publisher's Version
Title: Droplet Production and Handling in Microchannels Using Electric Fields
Language: English
Abstract:

Droplet-based protocols in microfluidic devices have found numerous applications in such different areas as bioanalytics, chemical synthesis, drug delivery etc. Droplets can either be produced in a continuous stream or on-demand. Employing an active technique via applying external sources such as temperature, acoustic, magnetic or electric fields, potentially in combination with a passive technique, could enhance the utility and controllability of droplet generation. Among these approaches, probably the most versatile and flexible one is based on the application of electric fields, because electric actuation tends to be faster and requires less complex components than mechanical actuation. This thesis addresses electrically manipulation of droplets inside microchannels generated both on-stream and on-demand along with some particular applications such as using the droplets as biological reaction compartments or as carriers to transfer tiny amounts of dissolved species. For the on-stream case, the effect of DC electric fields on the generation of droplets of water and xanthan gum solutions in sunflower oil at a microfluidic T-junction is experimentally studied. The electric field leads to a significant reduction of the droplet diameter, by about a factor of 2 in the case of water droplets. The droplet size is tuned by varying the electric field strength, an effect that can be employed to produce a stream of droplets with a tailor-made size sequence. Compared to the case of purely hydrodynamic droplet production without electric fields, the electric control has about the same effect on the droplet size if the electric stress at the liquid/liquid interface is the same as the hydrodynamic stress. The focus of the thesis, however, is the manipulation of droplets generated on-demand via electric fields. In the first scenario for droplets being utilized in the context of artificial genetic circuits in biological systems as outlined by the LOEWE CompuGene project (managed by TU Darmstadt), a method is presented allowing to produce monodisperse droplets with volumes in the femtoliter range in a microchannel on demand. The method utilizes pulsed electric fields deforming the interface between an aqueous and an oil phase and pinching off droplets. Water and xanthan gum solutions are considered as disperse-phase liquids, and it is shown that the method can be applied even to solutions with a zero-shear rate viscosity more than 104-times higher than that of water. The droplet formation regimes are explored by systematically varying the pulse amplitude and duration as well as the salt concentration. The dependence of the process on the pulse amplitude can be utilized to tune the droplet size. To demonstrate the applicability of the electric-field-driven droplet generator, it is shown that the droplets can be used as versatile biological reaction compartments. It is proven that droplets containing a cell-free transcription–translation system execute gene transcription and protein biosynthesis in a timely and programmable fashion. Moreover, it is verified that biomolecules inside the aqueous droplets such as small RNAs can be diffusionally activated from the outside to induce a ligand-driven biochemical switch. In another scenario of using droplets as carrier, adding and subtracting the smallest amounts of liquid in a well-controlled manner is a key step. A principle is demonstrated allowing the transfer of tiny amounts of dissolved species to an aqueous femtoliter droplet reciprocating between two aqueous reservoirs (or interfaces) under the influence of a DC electric field. Mass transfer is shown to be size selective and adaptive, for example, via tuning the viscosity of the surrounding oil phase or the electric-field strength. A map of the dynamic regimes is provided, indicating under which conditions the reciprocating droplet motion occurs. A model based on diffusive mass transfer is formulated that describes the amount of species taken up and transferred by the droplet. Interestingly, in some cases, the droplets reciprocating between two aqueous interfaces show simultaneously volume losses (at most contacts with the reservoirs) under certain conditions, a phenomenon called ‘partial coalescence’. Accordingly, a scaling model is provided allowing the prediction of daughter droplet size during partial coalescence. Overall, the results significantly help to facilitate the handling, production and manipulation of femtoliter droplets.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Tropfenbasierte Verfahren in mikrofluidischen Systemen haben zahlreiche Anwendungen in so unterschiedlichen Bereichen wie der Bioanalytik, chemischen Synthese oder Medikamentenverabreichung gefunden. Tropfen können entweder kontinuierlich oder (on-demand) erzeugt werden. Der Einsatz einer aktiven Technik durch die Verwendung externer Quellen wie Temperatur, akustischer, magnetischer oder elektrischer Felder, die unabhängig oder in Kombination mit einer passiven Technik eingesetzt werden können, könnte den Nutzen sowie die Kontrollierbarkeit der Tropfenerzeugung verbessern. Unter all diesen verschiedenen Ansätzen basiert die wahrscheinlich vielseitigste und flexibelste Technik auf der Anwendung elektrischer Felder, da die elektrische Steuerung tendenziell schneller ist und weniger komplexe Komponenten erfordert als eine mechanische Aktivierung. Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der elektrischen Manipulation von Tropfen innerhalb von Mikrokanälen, die sowohl kontinuierlich als auch on-demand erzeugt werden, sowie mit einigen speziellen Anwendungen wie dem Nutzen der Tropfen als biologische Reaktionskompartimente oder als Träger zur Übertragung geringer Mengen einer gelösten Spezies. Im Fall einer kontinuierlichen Tropfenerzeugung wird die Wirkung einer elektrischen Gleichspannung auf die Erzeugung von Wassertropfen und Tropfen aus Xanthan gum-Lösung in Sonnenblumenöl in einen mikrofluidischen T-Übergang experimentell untersucht. Das elektrische Feld führt zu einer signifikanten Verringerung des Tropfendurchmessers, im Falle von Wassertropfen um etwa den Faktor zwei. Die Tropfengröße wird durch Variation der elektrischen Feldstärke eingestellt, ein Effekt, der genutzt werden kann, um eine Sequenz von Tropfen mit einer kontrollierbaren Größe zu erzeugen. Verglichen mit dem Fall der rein hydrodynamischen Tropfenerzeugung ohne die Anwendung elektrischer Felder hat die elektrische Aktuation etwa den gleichen Effekt auf die Größe der Tropfen, wenn die Maxwell Spannung an der Grenzfläche zwischen beiden Flüssigkeiten der hydrodynamischen Spannung gleicht. Im Fokus dieser Arbeit steht jedoch die Manipulation von Tropfen, die bei Bedarf durch elektrische Felder erzeugt werden. Im ersten Szenario in dem Tropfen in biologischen Systemen eingesetzt werden, wie es im Projekt LOEWE CompuGene (Leitung TU Darmstadt) skizziert wurde, wird eine Methode vorgestellt, die es erlaubt, monodisperse Tropfen mit Volumina im Femtoliterbereich in einem Mikrokanal on-demand zu erzeugen. Die Methode nutzt gepulste elektrische Felder, die die Grenzfläche zwischen einer wässrigen und einer Ölphase verformen und Tropfen abschnüren. Wasser und gum-Lösungen werden als Flüssigkeiten in disperser Phase betrachtet, und es wird gezeigt, dass die Methode sogar auf Lösungen mit einer Viskosität angewendet werden kann, die bei verschwindender Scherrate mehr als 104-mal höher ist als die von Wasser. Die Regimes zur Tropfenbildung werden durch systematische Variation der Pulsamplitude und –dauer sowie der Salzkonzentration untersucht. Die Abhängigkeit des Prozesses von der Pulsamplitude kann zur Einstellung der Tropfengröße genutzt werden. Um die Anwendung des durch ein elektrisches Feld angetriebenen Tropfengenerators zu veranschaulichen, wird gezeigt, dass die Tropfen als vielseitige biologische Reaktionskompartimente verwendet werden können. Es wird nachgewiesen, dass Tropfen, die ein zellfreies Transkriptions-Translationssystem enthalten, die Gentranskription und Proteinbiosynthese zeitnah und kontrollierbar ausführen. Darüber hinaus wird verifiziert, dass Biomoleküle innerhalb der wässrigen Tropfen, wie z.B. kleine RNAs, von außen diffusionsgetrieben aktiviert werden können, um einen ligandenbasierten Schalter zu aktivieren. In einem anderen Szenario, bei dem Tropfen als Träger verwendet werden, ist die kontrollierte Addition und Subtraktion kleinster Flüssigkeitsmengen ein entscheidender Schritt. Es wird ein Prinzip vorgestellt, das die Übertragung kleinster Mengen gelöster Spezies auf einen wässrigen Femtoliter-Tropfen ermöglicht, der sich unter dem Einfluss eines elektrischen Gleichspannungsfeldes zwischen zwei Reservoiren (oder Grenzflächen) hin- und herbewegt. Es wird gezeigt, dass der Massentransfer größenselektiv und adaptiv ist, z.B. durch Abstimmung der Viskosität der umgebenden Ölphase oder der elektrischen Feldstärke. Es wird ein Phasendiagramm der dynamischen Regime erstellt, aus dem hervorgeht, unter welchen Bedingungen die hin- und hergehende Tropfenbewegung stattfindet. Es wird ein auf diffusivem Massentransfer basierendes Modell formuliert, das die Menge der vom Tropfen aufgenommenen und übertragenden Spezies beschreibt. Interessanterweise treten bei den zwischen den zwei Grenzflächen hin- und herbewegten Tropfen in einigen Fällen Volumenverluste auf (bei der Mehrzahl der Kontakte mit den Reservoiren), ein Phänomen, das als partielle Koaleszenz bezeichnet wird. Hierfür wird ein Skalierungsmodell präsentiert, das die Vorhersage der Produkttropfengröße während des partiellen Koaleszenzprozesses ermöglicht. Insgesamt tragen die Ergebnisse wesentlich dazu bei, die Handhabung, Erzeugung und Manipulation von Femtoliter-Tropfen zu erleichtern.

German
Place of Publication: Darmstadt
Collation: VIII, 100 Seiten
Classification DDC: 600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 600 Technik
Divisions: 16 Department of Mechanical Engineering > Institute for Nano- and Microfluidics (NMF)
16 Department of Mechanical Engineering > Institute for Nano- and Microfluidics (NMF) > Interfacial flow
Date Deposited: 25 May 2022 12:31
Last Modified: 17 Aug 2022 11:41
DOI: 10.26083/tuprints-00021370
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-213705
Referees: Hardt, Prof. Dr. Steffen ; Hussong, Prof. Dr. Jeanette
Date of oral examination: 28 October 2020
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/21370
PPN: 495533610
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