Permanentmagnete (PM) sind Schlüsselkomponenten für die aufstrebenden und wachsenden Technologien im Bereich der erneuerbaren Energien und der Elektromobilität sowie für die breite Anwendung in der Datenspeicherung, der Sensorik, der Robotik und Automatisierung und vielen anderen Verbrauchertechnologien. Dies erklärt die steigende Nachfrage nach Hochleistungsmagneten, welche in den kommenden Jahren weiter zunehmen wird. Obwohl die Wichtigkeit dieser Schlüsselkomponenten unbestritten ist, stehen sie auch im Mittelpunkt von Bedenken und Unsicherheit. Die Elemente der Seltenen Erden (SE), die zur Erzielung der hohen magnetischen Eigenschaften verwendet werden, zeigen starke Markt- und Preisschwankungen, zudem sind diese verbunden mit Risiken hinsichtlich der Verfügbarkeit aufgrund von geopolitischen Entwicklungen und nachhaltiger Gewinnung. In diesem Zusammenhang ist es von großer Bedeutung, geeignete Verbindungen zu finden, die vielversprechende magnetische Eigenschaften aufweisen und gleichzeitig diese Probleme überwinden. In dieser Dissertation wurden zwei Arten von potenziellen Materialien für permanentmagnetische Anwendungen untersucht: der RE-arme ThMn12-Typ und die RE-freien Mn-Al-Verbindungen. Es wurde eine Korrelation zwischen der Mikrostruktur und den extrinsischen magnetischen Eigenschaften untersucht, um die Diskrepanz in Bezug auf die intrinsischen Eigenschaften zu verstehen. Zu diesem Zweck wurden Charakterisierungstechniken auf verschiedenen Längenskalen in Verbindung mit verschiedenen Arten von Simulationen eingesetzt, um ein besseres Verständnis der Gesamtaspekte der Phasenbildung und der Phasenstabilität zu erlangen und das Wissen über die Beziehung Struktur-Verarbeitung-Mikrostruktur-Magnetismus zu erweitern. Durch diese Bewertung und Identifizierung mikrostruktureller Schwachstellen konnten Erkenntnisse über den Mechanismus der Koerzitivfeldstärke gewonnen werden, die für weitere Strategien zur Entwicklung der in dieser Arbeit untersuchten Permanentmagnetkandidaten genutzt werden können. Die Entfaltung einer solchen Studie ist wichtig, um alternative Magnete zu verbessern und herzustellen, die möglicherweise die Abhängigkeit von kritischen Rohstoffen verringern können, was Möglichkeiten für eine nachhaltigere Entwicklung verschiedener Technologien und Anwendungen eröffnet.