Aufgrund ihrer einzigartigen Eigenschaften sind ionische Flüssigkeiten vielversprechende Kandidaten für verschiedene Anwendungen. Die Möglichkeit, Kationen und Anionen fast beliebig zu kombinieren, führt zu einer praktisch unendlichen Anzahl verschiedener ionischer Flüssigkeiten. Die Hoffnung ist, dass man auf diese Weise eine ionische Flüssigkeit für einen bestimmten Bedarf maßschneidern kann. Um eine bestimmte Eigenschaft zu erreichen, wäre es jedoch wichtig, die ionischen Flüssigkeiten auf mikroskopischer Ebene zu verstehen und sich nicht auf Versuch und Irrtum zu verlassen. Ein wichtiger Punkt ist die Dynamik der Ionen, zum Beispiel in Bezug auf Reaktionsmedien oder Elektrolyte. Aufgrund des ausgewogenen Zusammenspiels von Coulomb-, Wasserstoffbrücken- und van-der-Waals-Wechselwirkungen ist die Ionendynamik jedoch recht komplex. Darüber hinaus wurde festgestellt, dass sich in Fällen, in denen Kationen mit langen, unpolaren Ketten ausgestattet sind, in reinen ionischen Flüssigkeiten nanoskalige Aggregate bilden. Auf diese Weise zeigen sich in den Spektren der dynamischen Messungen möglicherweise sowohl Rotations- als auch Translationsbewegungen von Kationen und Anionen sowie Bewegungen von Aggregaten. Dies hat dazu geführt, dass dynamische Prozesse in den Spektren der Literatur hinsichtlich ihres mikroskopischen Ursprungs unterschiedlich interpretiert werden.

Ziel dieser Arbeit ist es daher, dielektrische Spektroskopie und depolarisierte Lichtstreuung zu kombinieren, um die Rotations- und Translationsbeiträge in den Relaxationsspektren ionischer Flüssigkeiten zu entflechten. Dies geschieht für verschiedene pure ionische Flüssigkeiten, bei denen die Kationen mit unpolaren Ketten unterschiedlicher Länge ausgestattet sind, wodurch das Größenverhältnis zwischen Kationen und Anionen variiert. Die Messungen werden von weit oberhalb der Raumtemperatur bis hin zum Glasübergang durchgeführt. Bei der dielektrischen Spektroskopie werden auch Drücke bis zu 550 MPa angewendet. Auf diese Weise kann gezeigt werden, dass sich die Dynamik von Kationen und Anionen im Spektrum trennt, wenn der Größenunterschied zwischen den beiden Ionenspezies ausreichend groß ist. Rotationsbewegungen der Kationen erweisen sich als Ursache für einen langsamen dielektrischen Relaxationsbeitrag, der in der Literatur häufig auf Bewegungen von Aggregaten zurückgeführt wurde. Es wird gezeigt, dass solche Aggregate nur in seltenen Fällen in den Lichtstreuungsspektren bei niedrigen Frequenzen zu sehen sind, die jedoch für die dielektrische Spektroskopie nicht zugänglich sind. Außerdem werden Mischungen einer ionischen Flüssigkeit mit Wasser oder 1-Propanol betrachtet. Der Rotationsbeitrag der Beimischungen wird von der Ionendynamik und von Signaturen wasserstoffbrückenvermittelter Orientierungskreuzkorrelationen abgegrenzt. Es wird anhand eines ionischen Gels gezeigt, dass die Rotations- und Translationsdynamik der Ionen durch das Vorhandensein von Gelatine kaum beeinträchtigt wird, obwohl makroskopisch eine mechanische Steifigkeit hervorgerufen wird. Grundlegendere Fragen zur Intensität des gestreuten Lichts und zur Form der Rotationsspektren, die sich im Laufe dieser Arbeit ergeben haben, werden ebenfalls anhand von nicht-ionischen Systemen behandelt.