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Neue Ansätze zur Vereinheitlichung und Rückführung der Kalibrierung von Partikelanzahl-Messgeräten für die PKW-Typprüfung der Abgasemissionen

Terres, Alexander (2022):
Neue Ansätze zur Vereinheitlichung und Rückführung der Kalibrierung von Partikelanzahl-Messgeräten für die PKW-Typprüfung der Abgasemissionen. (Publisher's Version)
Darmstadt, Technische Universität,
DOI: 10.26083/tuprints-00020180,
[Ph.D. Thesis]

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Item Type: Ph.D. Thesis
Status: Publisher's Version
Title: Neue Ansätze zur Vereinheitlichung und Rückführung der Kalibrierung von Partikelanzahl-Messgeräten für die PKW-Typprüfung der Abgasemissionen
Language: German
Abstract:

Die europäische Abgasgesetzgebung für Partikelanzahl-(PN)-Emissionen bei der KFZ-Typprüfung (TP) basiert auf der detaillierten Definition und Charakterisierung des Abgaspartikelzählers (APZ). Der Gesetzgeber definiert dabei jedoch weder einen einheitlichen Kalibrierstandard, noch gibt es klare Anforderungen zur metrologischen Rückführung bzw. zur Bestimmung der Unsicherheit der Kalibrierung. Dies schränkt die Vergleichbarkeit und Rechtssicherheit der Messungen deutlich ein und erzeugt Hindernisse für die Durchsetzung von Emissionsstandards zum Schutz der Gesundheit, aber auch ein signifikantes wirtschaftliches Risiko für die PKW-Hersteller. Mit der Forderung einer "mobilen" Emissions-TP (RDE) und der EU-Einführung der neuen PN-Geräteklasse des Portable Emission Measurement System (PEMS) gibt es in der TP unterschiedliche Kalibrieranforderungen und Geräte (stationäre APZ und mobile PN-PEMS) für denselben gesetzlichen PN-Grenzwert. Im Rahmen dieser Arbeit wurde die Kalibrierung der Hauptkomponenten des APZ, CPC (Condensation Particle Counter = optischer, zählender Partikelsensor) und VPR (Volatile particle remover = Verdünnungs- und Flüssigpartikelentfernungssystem) bezüglich ihrer Messunsicherheit untersucht und ein einheitlicher Kalibrierstandard entwickelt. Zudem wurde ein repräsentatives PN-PEMS umfassend messtechnisch charakterisiert. Erstmals wurde die Kalibrierunsicherheit des CPC für Abgas-Anwendungen in einem Ringvergleich zwischen verschiedenen Industrie- und Kalibrierlaboren ermittelt. In diesem Laborvergleich mit Rußaerosol wurde eine starke Abhängigkeit der PN-Messunsicherheit von der Partikelgröße festgestellt. Bei einem Partikeldurchmesser von 41nm beträgt die Unsicherheit 4,5% (Variationskoeffizient, COV), bei 23nm dagegen 11%. Als wichtigste Einflussfaktoren bei 41nm wurden die Genauigkeit der Kalibrierung des Referenzzählers (min. 2,5% COV), die Wiederholbarkeit des Referenzgeräts (1%) und die genaue Definition und Standardisierung des Kalibrierrußes (2,6%) identifiziert. Bei 23nm sind die Eigenschaften des Rußreferenzaerosols die dominierende Unsicherheitsquelle (min. 7,2%), die Größenklassierung trägt hier zusätzlich min. 1,4% COV zur Gesamtunsicherheit bei.

Für den VPR des APZ ist eine Bestimmung der Partikelverluste vorgeschrieben, aber die dazu erforderliche Unsicherheitsbetrachtung in der Gesetzgebung nicht definiert. Die Unsicherheit und Wiederholbarkeit der VPR-Partikelverlust-Charakterisierung wurde erstmals über ein sehr großes Ensemble von 31 APZ bestimmt und erstmals hinsichtlich ihrer Langzeitstabilität untersucht. Die gemessene Wiederholbarkeit liegt bei einem COV von 2%. Da kein Absolutwert kalibriert wird, bildet dieser Wert die Unsicherheit eines professionellen Labors ab. Die höchste Verdünnungsstufe des APZ zeigte eine deutlich reduzierte Wiederholbarkeit und sollte daher vermieden werden.

Für den direkten Vergleich mobiler und stationärer APZ wurde ein CPC-basiertes PN-PEMS in seinen Einzelkomponenten nach den Vorschriften für stationäre APZ und als System untersucht. Dabei zeigte sich eine deutlich andere Systemauslegung als bei stationären APZ. Die Partikelverluste im PEMS-VPR waren deutlich höher, was durch einen CPC mit höherer Sensitivität für kleine Partikel kompensiert wurde. Somit verhält sich das Gesamtgerät ähnlich wie ein stationärer APZ, die Einzelkomponenten müssen aber anders parametrisiert und kalibriert werden.

Die in dieser Arbeit im direkten Vergleich ermittelten Unterschiede zwischen APZ und PN-PEMS, die Kalibrierunsicherheit und wirtschaftliche Bedeutung der PN-Messungen für die PKW-TP begründen den dringenden Bedarf für ein harmonisiertes, vereinheitlichtes und metrologisch rückführbares Kalibrierverfahren für beide APZ-Geräteklassen.

Im Rahmen dieser Arbeit wurde daher ein Verfahren entwickelt, das erstmals eine harmonisierte, metrologisch abgestimmte Charakterisierung der Hauptkomponenten eines Kalibrieraufbaus einschließt. Diese Komponenten sind Kalibrieraerosol, Referenzzähler und Partikelgrößenklassierer. APZ werden mit einem vereinheitlichten Ansatz als Gesamtsystem charakterisiert, sodass die Kalibrierung direkt die Zähleffizienzcharakteristik beschreibt und einen direkten und genaueren Vergleich unterschiedlicher Messgeräte und Messszenarien erlaubt. Hierfür wurde erstmals auch die Reproduzierbarkeit der Messgeräte direkt messtechnisch untersucht, was bisher nicht als Information verfügbar war. Für das Standard-Rußaerosol wurden die Temperaturbeständigkeit des Aerosols und die Reproduzierbarkeit des Referenzaerosols in Bezug auf Partikelkonzentration und Anzahlgrößenverteilung charakterisiert und dafür ein Validierverfahren entwickelt. Die in dieser Arbeit entwickelte Definition von Referenz-Zähler und Größenklassierer erfolgt unter Berücksichtigung der bestehenden ISO-Normen ISO 27891 für die Aerosol-Partikelanzahlkonzentration und ISO 15900 für die Bestimmung der Partikelgrößenverteilung. Außerdem wurde ein vereinheitlichter Kalibrieraufbau und -ablauf entwickelt und die Berechnung von Zähleffizienz und Linearität eindeutig festgelegt. Die neue Kalibrier-Prozedur wurde auf verschiedene, typprüfungsrelevante APZ und PN-PEMS angewandt und ein reduzierter Kalibrieraufwand bei gleichzeitig verbesserter Genauigkeit demonstriert. Die Reproduzierbarkeit lag dabei bei 5 Wiederholungen für 41nm bei 0,7% COV für einen stationären APZ und 7% COV für ein mobiles PN-PEMS. Durch das neue, harmonisierte und rückführbare Kalibrierverfahren und die Beschreibung der Rückführbarkeit für die Einzelkomponenten des Kalibrieraufbaus wurde in dieser Arbeit auch für das Endergebnis erstmals bei den beiden wichtigsten Automobil-PN-Geräteklassen (stationärem APZ und mobilem PN -PEMS) Vergleichbarkeit und Rückführbarkeit ermöglicht, was sowohl die Messgüte erhöht als auch die Rechtssicherheit der TP ermöglicht.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

The European legislation of particulate number (PN) exhaust emissions during vehicle type approval (TA) is based on a detailed definition and characterization of the exhaust particle counter (EPC). At the same time there is no legal definition of a universal calibration standard, nor is there a description of metrological traceability for exhaust PN. The determination of the calibration uncertainty is not defined as well. This means that there is very limited comparability and legal certainty of these PN exhaust measurements which in turn hinders the enforcement of emission limits for the sake of public health. Also, it represents a significant economic risk for car manufacturers. The introduction of a "mobile'' exhaust emissions TA in the EU has led to a new class of PN counter, the portable emission measurement system (PEMS). Now, there are different calibration requirements and device types (stationary EPC and mobile PN-PEMS) for the same legislated PN limit value. In this thesis the calibration of the EPC’s main components, namely the CPC (Condensation Particle Counter = optical particle sensor) and VPR (Volatile particle remover = dilution and removal of liquid components) was investigated in terms of calibration uncertainty. From this, a universal calibration standard was developed. Furthermore was a representative PN-PEMS thoroughly characterised regarding PN counting efficiency and internal losses. For the first time, the calibration uncertainty of a CPC for automotive exhaust PN was determined in a round robin exercise of professional laboratories. This round robin showed, using soot calibration aerosols, a strong dependency of the counting efficiency measurement uncertainty on the calibration particle size. At a particle diameter of 41nm, the uncertainty was 4.5% (coefficient of variation, COV), while it was 11% at 23nm. The most important contributors to the uncertainty at 41nm were the calibration of the reference counter (min. 2.5% COV), the repeatability of the reference counter (1%) and the definition and standardization of the soot calibration aerosol (2.6%). At 23nm the properties of the reference soot aerosol are the major source of uncertainty (min. 7.2%), the size classification adds another 1.4% (min.) to the total uncertainty. The VPR of the EPC requires a mandatory determination of particle losses, but the necessary definition of the uncertainty of this procedure is not defined by legislation. For the first time, the uncertainty and repeatability of the VPR loss calibration has been determined by a long-term analysis of the calibration of a large pool of 31 EPC. The repeatability of the VPR loss calibration across all devices had a COV of 2%. Since the calibration is not an absolute but a relative value, this number is representative of the calibration uncertainty of a professional laboratory. The highest dilution stage of the EPC was found to have greatly reduced repeatability and should be avoided in practical use. For a direct comparison of stationary and mobile EPC, a CPC-based PN-PEMS was investigated component-by-component, which were tested according to the legislation for stationary EPC. A calibration of the whole PN-PEMS was also done. The PN-PEMS showed a very different design concept from the stationary APC. Particle losses in the PEMS-VPR were found to be much higher, but these losses were compensated by a CPC with higher sensitivity for small particles. The whole system behaved very similar to the stationary EPC in terms of counting efficiency, but its individual components were designed and calibrated much differently. The differences evident from the direct comparison of EPC and PN-PEMS shown in this work, the calibration uncertainty and the economic impact of PN-measurements for vehicle TA mean that there is a strong need for a harmonized, universal and metrologically traceable calibration procedure for both classes of PN counters. In this thesis, a procedure was developed that for the first time includes a harmonized, metrologically aligned characterization of the main calibration setup components. These components are calibration aerosol, reference counter and particle size classifier. With this universal approach, EPC are calibrated as a whole system. Therefore, the calibration directly yields its counting efficiency performance. This allows the direct comparison of different instruments and measurement environments. For a first time, the reproducibility of the instruments was investigated directly as well. This information was not available before. The universal soot calibration aerosol was characterized in terms of temperature stability and reproducibility of the particle number concentration and a validation procedure was proposed for this purpose. A definition of the reference counter and particle size classifier was developed that is building on the existing ISO standards ISO 27891 and ISO 15900 for aerosol particle number concentration and determination of particle number size distribution, respectively. Also, a universal calibration setup and procedure was developed which includes the calculation of linearity and counting efficiency parameters. The newly developed procedure was applied to different EPC and PN-PEMS for vehicle TA. An improved calibration uncertainty could be demonstrated alongside a reduction in calibration work. The reproducibility of 5 repetitions was 0.7% COV for a stationary EPC and 7% COV for a PN-PEMS at 41nm. The newly developed harmonized and universal calibration procedure and the description of traceability of the individual components of the calibration setup have full traceability of the most important automotive PN counter, stationary EPC and mobile PN-PEMS. This leads to an improvement in measurement quality, but also enables legal certainty.

English
Place of Publication: Darmstadt
Collation: 14, 181 Seiten
Classification DDC: 600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 620 Ingenieurwissenschaften
Divisions: 16 Department of Mechanical Engineering > Institute of Reactive Flows and Diagnostics (RSM)
Date Deposited: 25 Feb 2022 13:22
Last Modified: 25 Feb 2022 13:22
DOI: 10.26083/tuprints-00020180
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-201801
Referees: Dreizler, Prof. Dr. Andreas ; Beidl, Prof. Dr. Christian ; Ebert, Prof. Dr. Volker
Date of oral examination: 2 November 2021
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/20180
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