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Poly-N-isopropylacrylamide Based Microgels : A Study on Magnetic Microgels and Their Structure

Witt, Marcus Ulf (2021):
Poly-N-isopropylacrylamide Based Microgels : A Study on Magnetic Microgels and Their Structure. (Publisher's Version)
Darmstadt, Technische Universität,
DOI: 10.26083/tuprints-00018563,
[Ph.D. Thesis]

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Item Type: Ph.D. Thesis
Status: Publisher's Version
Title: Poly-N-isopropylacrylamide Based Microgels : A Study on Magnetic Microgels and Their Structure
Language: English
Abstract:

The thesis presents studies of the combination of magnetic nanoparticles (MNPs) with N-isopropylacrylamide (NIPAM) based microgels (MGs). Poly-NIPAM (PNIPAM) microgels are used for model systems, e.g. for the development of surface coatings, actuators, sensors or drug containers. Combining MNPs with MGs opens up new applications. The magnetic microgels (MMGs) can be influenced in external magnetic fields.

The first part of the thesis studies first obstacles of loading the MGs with MNPs. The part starts by measuring the influence of the electric charge on the loading with MNPs. It is shown that the negatively charged MNPs are preferable embedded in positively charge MGs. The study also shows that there are additional factors influencing the MG loading. The prepared MMGs can be influenced by external magnetic fields. For example MMGs which are adsorbed on a surface, can be deformed in a magnetic field. Additional experiments also show that the MMGs can be separated from the dispersion with magnets.

The second study focuses on the internal structure of the MGs by different synthesis methods, in particular on the distribution of cross-linker. Three different methods are studied: the batch method (everything in one reaction vessel), the feeding method (the reactants are fed continuously into the reaction vessel) and the semi-batch method (a combination of the two mentioned beforehand). The reaction rate constants are measured for the different monomers. Additionally, the reaction time could be drastically reduced, without compromising the gel properties.

The third study further improves the understanding of the cross-linker distribution. The cross-linker concentration is correlated with the elastic modulus. The batch microgels show a heterogeneous distribution of cross-linker with the highest concentration in the particle center. The feeding microgels show a homogeneous distribution of cross-linker. The cross-linker distribution could also be observed with transmission electron microscopy (TEM). The microgels are loaded with MNPs and the magnetic microgels are imaged with the TEM. The TEM images show that the distribution of the MNPs is correlated to the cross-linker distribution.

The fourth study focuses on an additional co-polymer and its influence on the MNP distribution inside the MGs. The added co-polymer is hydrophobic and polymerized into one of two gels. The resulting two MMGs are analyzed by the AG Wende (in particular by Joachim Landers) with a superconducting quantum interference device (SQUID) to measure magnetic properties. The measurements show the relaxation behavior of the MNPs inside the gel network. The relaxation behavior is influenced by the environment and can be used as a measure for the interaction strength between MNP and microgel matrix.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Diese Dissertation beschreibt die Kombination von magnetischen Nanopartikeln (MNP) und N-isopropylacrylamid (NIPAM) basierten Mikrogelen (MG). Poly-NIPAM (PNIPAM) Mikrogele werden oft als Modellsysteme genutzt, z.B. für die Entwicklung von Oberflächenbeschichtungen, Aktuatoren, Sensoren und als Träger für Medikamente. Durch die Kombination mit MNP erweitern sich die Anwendungsgebiete. So kann das magnetische Mikrogel (MMG) mittels externer magnetischer Felder beeinflusst werden. Es entstehen multireaktive Gele.

Die erste Studie beschäftigt sich mit anfänglichen Problemen der Beladung von MG mit MNP. Der Einfluss von elektrischen Ladungen auf die Beladung wird untersucht. Es zeigt sich, dass sich negativ geladene MNP vorzugsweise in positiv geladenen MG einlagern. Zusätzlich wird die Beladung noch durch andere Faktoren beeinflusst. Die Studie zeigt, dass sich die entstehenden MMG durch Magnetfelder beeinflussen lassen. Somit kann das MMG auf Oberflächen in Feldrichtung gestreckt werden und in Dispersion abgetrennt werden.

Die zweite Studie befasst sich mit der Struktur der Mikrogele als Ergebniss verschiednenr Synthesemethoden. Dabei steht die Verteilung des Quervernetzers im Vordergrund. Es werden drei verschiedene Synthesemethoden betrachtet: die Batch-Methode (Eintopfsynthese), die Feeding-Methode (kontinuierliches Zuführen der Reaktanten) und die Semi-Batch-Methode (Kombination aus den beiden erstgenannten Methoden). Des Weiteren werden die Geschwindigkeitskonstanten der Reaktion für die einzelnen Reaktanten bestimmt. Zusätzlich zeigt sich, dass die Reaktionszeit für die Mikrogelsynthese drastisch reduziert werden kann, ohne dass die Gel-Eigenschaften verloren gehen.

Die dritte Studie untersucht die Verteilung des Quervernetzers mittels Elastizitäts-messungen durch das Rasterkraftmikroskop. Aus den Messungen geht eine heterogene Verteilung für die Batch-Methode und eine homogene Verteilung für die Feeding-Methode hervor. Mit Hilfe der Transmissionelektronenmikroskopie (TEM) kann die Verteilung des Quervernetzers ebenfalls beobachtet werden. Diese Mikrogele werden mit MNP beladen und die Verteilung der MNP wird auch mit TEM untersucht. Es zeigt sich, dass sich nur bei den homogen quervernetzten Mikrogelen eine homogene MNP-Verteilung einstellt.

Die vierte Studie befasst sich mit weiteren Einflussfaktoren auf die Kombination aus MNP und MG. Dabei wird ein zusätzliches hydrophobes Copolymer in eines der zwei untersuchten Mikrogele eingebaut. Dieser Einbau beeinflusst die Verteilung der MNP. Die magnetischen Messungen wurden von der AG Wende (im Speziellen von Joachim Landers), durchgeführt. Die Ergebnisse zeigen die Beweglichkeit der MNP in den Mikrogelen und werden für die Abschätzung der Wechselwirkungsstärke zwischen den MNP und der Mikrogelmatrix genutzt.

German
Place of Publication: Darmstadt
Collation: 5, 108 Seiten
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
Divisions: 05 Department of Physics > Institute for condensed matter physics (2021 merged in Institute for Condensed Matter Physics)
05 Department of Physics > Institute for condensed matter physics (2021 merged in Institute for Condensed Matter Physics) > Experimental Condensed Matter Physics
Date Deposited: 20 May 2021 07:24
Last Modified: 20 May 2021 07:24
DOI: 10.26083/tuprints-00018563
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-185638
Referees: von Klitzing, Prof. Dr. Regine ; Biesalski, Prof. Dr. Markus ; Schneck, Prof. Dr. Emanuel ; Braun, Prof. Dr. Jens
Refereed: 21 April 2021
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/18563
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  • Poly-N-isopropylacrylamide Based Microgels : A Study on Magnetic Microgels and Their Structure. (deposited 20 May 2021 07:24) [Currently Displayed]
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