Item Type: |
Ph.D. Thesis |
Type of entry: |
Primary publication |
Title: |
Developing a New Synthesis Strategy for Fe-N-C Catalysts for the Oxygen Reduction Reaction in Proton-Exchange-Membrane Fuel Cells |
Language: |
English |
Referees: |
Kramm, Prof. Dr. Ulrike I. ; Albert, Prof. Dr. Barbara |
Date: |
2021 |
Place of Publication: |
Darmstadt |
Collation: |
xx, 181, VIII Seiten |
Date of oral examination: |
5 July 2021 |
DOI: |
10.26083/tuprints-00017885 |
Abstract: |
Within this work, a new synthesis method for a Fe-N-C catalyst is developed. Fe-N-C catalysts are considered promising materials for the replacement of expensive Pt and catalyze the oxygen reduction reaction (ORR) on the cathode inside proton-exchange-membrane fuel cells (PEMFCs). This work briefly summarizes the standpoint of current PEMFC technology and provides a detailed overview on the to this day reported synthesis methods and applied precursors for Fe-N-C catalysts. One major concern with the synthesis of Fe-N-C catalysts is that for a high performance often complex precursors like porphyrins or zeolitic imidazolate frameworks (ZIFs) are used. These precursors are expensive or not well suited for a scale-up [1-3]. Here, a new method is presented which is based on a cheap and simple polypyrrole precursor which at the same time yields catalysts with a high fuel cell performance. Important parameters for the new preparation method are systematically investigated and useful insights, for instance on the influence of the iron salt precursor, a bimetallic iron and manganese approach, the heat-treatment temperature, or the effectiveness of the acid leaching, are presented. The final catalyst of this work is compared to the best-off performing Fe-N-C catalysts reported in literature. Further, the overall preparation method is briefly discussed with respect to its scale-up practicability by comparing the individual synthesis steps to the to this day commercially most advanced Fe-N-C catalysts. |
Alternative Abstract: |
Alternative Abstract | Language |
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Inhalt dieser Arbeit ist die Entwicklung einer neuartigen Synthesemethode für einen Fe-N-C Katalysator. Fe-N-C Katalysatoren gelten als vielversprechende Alternativen zu den üblichen Platin-basierten Katalysatoren für die Sauerstoffreduktionsreaktion auf der Kathodenseite in Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen (PEMFC). Dazu stellt diese Arbeit zusammenfassend den momentanen Stand der PEMFC Technologie dar und befasst sich tiefer mit den bis heute bekannten Synthesemethoden und Präkursorenmischungen zur Herstellung von Fe-N-C Katalysatoren. Ein Hauptnachteil bei der Präperation von hochaktiven Fe-N-C Katalysatoren ist. dass diese oft auf komplexen Präkursoren wie Porphyrinen oder metallorganischen Gerüstverbindungen basieren. Diese Verbindungen sind kostenintensiv und problematisch bei der Umsetzung auf industrierelevante Ansatzgrößen [1-3]. In dieser Arbeit wird ein neues Verfahren basierend auf einem preiswerten und einfachen Polypyrrol Präkursor entwickelt. Für dieses Verfahren werden wichtige Syntheseparameter systematisch untersucht um Erkenntnisse zum Einfluss des Eisensalz-Präkursors, eines bimetallischen Eisen/Mangen Ansatzes, der Temperatur des Pyrolyseschrtittes oder des reinigenden Säureätzschrittes zu erlangen. Der nach dem neuen Verfahren hergestellte Katalysator wird zusammenfassend mit denen in der Literatur bekannten besten Fe-N-C Katalysatoren auf Leistung und der Möglichkeit auf Umsetzung in industrierelevante Ansatzgrößen verglichen. | German |
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Status: |
Publisher's Version |
URN: |
urn:nbn:de:tuda-tuprints-178853 |
Classification DDC: |
500 Science and mathematics > 540 Chemistry |
Divisions: |
07 Department of Chemistry > Eduard Zintl-Institut > Fachgebiet Anorganische Chemie > Catalysts and Electrocatalysts |
Date Deposited: |
15 Dec 2021 13:35 |
Last Modified: |
15 Dec 2021 13:35 |
URI: |
https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/17885 |
PPN: |
489278833 |
Export: |
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