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Modifizierung von Platin-basierten Brennstoffzellen-Katalysatoren mit Ionischen Flüssigkeiten

George, Michael (2021):
Modifizierung von Platin-basierten Brennstoffzellen-Katalysatoren mit Ionischen Flüssigkeiten. (Publisher's Version)
Darmstadt, Technische Universität,
DOI: 10.26083/tuprints-00017622,
[Ph.D. Thesis]

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Item Type: Ph.D. Thesis
Status: Publisher's Version
Title: Modifizierung von Platin-basierten Brennstoffzellen-Katalysatoren mit Ionischen Flüssigkeiten
Language: German
Abstract:

Die Modifizierung von Brennstoffzellenkatalysatoren mit hydrophoben Ionischen Flüssigkeiten nach dem "Solid Catalyst with Ionic Liquid Layer (SCILL)" Prinzip wurde bereits in verschiedenen Arbeiten auf Basis von Pt/C-Katalysatoren untersucht. Im Rahmen dieser Arbeit wurde das SCILL-Konzept auf bi- und trimetallische PtNi/C, PtNiCo/C und PtNiMo/C-Katalysatoren übertragen und zudem der Einfluss unterschiedlicher Kohlenstoffträger innerhalb eines SCILL-Systems untersucht. Neben unterschiedlichen Ionischen Flüssigkeiten wurde hierbei auch die Menge an Ionischer Flüssigkeit variiert. Weiterhin wurde das Degradationsverhalten der eingesetzten SCILL-Katalysatoren unter elektrochemischer Zyklisierung analysiert. Die Bestimmung von Aktivität und Stabilität erfolgte anhand von RDE-Experimenten. Die Ergebnisse zeigen, dass das SCILL Konzept erfolgreich auf bi- (PtNi/C) und trimetallische (PtNiCo/C und PtNiMo/C) Elektrokatalysatoren angewendet werden kann. Hierbei konnte in Abhängigkeit der Ionischen Flüssigkeit eine Erhöhung der ORR-Aktivität festgestellt werden. Die größte Aktivitätssteigerung konnte mit der Ionischen Flüssigkeit [MTBD][BETI] erzielt werden. Bei der Variation der Kohlenstoffträger zeigte sich, dass das SCILL Konzept auf alle getesteten Kohlenstoffträger (Ketjenblack, Vulcan, Nanotubes) angewendet werden konnte und hierbei vergleichbare Aktivitätstrends resultierten. Bei Stabilitätsuntersuchungen wurde festgestellt, dass Ionische Flüssigkeiten aufgrund eines hohen Metallauflösungsvermögens jedoch auch einen negativen Einfluss auf die Stabilität von trimetallischen Systemen haben können.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Modification of Fuel Cell Catalysts, following the “Solid Catalyst wit Ionic Liquid Layer (SCILL)” principle was recently shown in various publications for Pt/C catalysts. In this work the SCILL-concept was transferred to bi- and trimetallic PtNi/C, PtNiCo/C and PtNiMo/C catalysts. Moreover, the influence of the carbon support within a SCILL system was analyzed. Hereby the choice as well as the amount of Ionic liquid has been varied. All catalysts have been analyzed regarding their activity and stability in RDE experiments. The results show, that the SCILL-concept could successfully been transferred to bi- and trimetallic catalysts. Depending on the choice of ionic liquid the ORR-activity could be increased, while the highest activity improvement was shown for [MTBD][BETI]. During variation of the carbon support, it could be proven, that the SCILL-concept could be applied on all tested carbon supports (Ketjenblack, Vulcan, Nanotubes) resulting in comparable activity trends. Accelerated durability tests of the SCILL samples showed, that ionic liquids can also have a negative effect on the stability of trimetallic catalysts as they can increase the dissolution rate of Mo und Co.

English
Place of Publication: Darmstadt
Collation: x, 130 Seiten
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Divisions: 07 Department of Chemistry > Fachgebiet Technische Chemie
Date Deposited: 23 Mar 2021 08:28
Last Modified: 23 Mar 2021 08:28
DOI: 10.26083/tuprints-00017622
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-176228
Referees: Etzold, Prof. Dr. Bastian J. M. ; Kramm, Prof. Dr. Ulrike
Refereed: 8 February 2021
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/17622
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