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Mechanically tuned conductivity in piezoelectric semiconductors

Keil, Peter (2019):
Mechanically tuned conductivity in piezoelectric semiconductors.
Darmstadt, Technische Universität, [Ph.D. Thesis]

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Mechanically tuned conductivity in piezoelectric semiconductors_Thesis Peter Keil.pdf - Accepted Version
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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Mechanically tuned conductivity in piezoelectric semiconductors
Language: English
Abstract:

In this work, different ZnO interfaces were studied with respect to their performance in piezotronic applications. The electrical conductivity across metal – ZnO Schottky contacts as well as varistor-type ZnO-ZnO interfaces was measured as a function of uniaxial compressive stress. In addition, temperature-dependent measurements of the direct piezoelectric response of ZnO single crystals with and without the existence of a highly resistive space charge region were performed. The electrical conductivity across potential barriers at metal – ZnO Schottky contacts on either the Zn- or O-terminated surface of a bulk ZnO single crystal was measured under increasing uniaxial compressive stress. The generation of negative or positive piezoelectric polarization charges was found to increase or decrease the Schottky barrier height depending on the sign of the piezoelectric charge. The evolution of potential barrier height with increasing amount of positive piezoelectric charge was determined from I-V deconvolution techniques and allowed a comparison of the experimental data with different theoretical models. Measurements were performed on bulk ZnO single crystals to overcome shortcomings in existing literature in which studies are mainly based on metal-ZnO nanostructure contacts. Thereby the fundamental concept of the piezotronic effect could be confirmed and the current understanding is extended. Direct piezoelectric measurements on bulk ZnO single crystals with and without the existence of a highly resistive space charge region were performed as a function of temperature and loading frequency. A decreasing number of free charge carriers with decreasing temperature revealed a correlation between free charge carrier density and screening of the piezoelectric potential. An increase in attainable piezoelectric polarization with decreasing temperature was evident for the crystals with and without space charge region. In addition, the generation of a highly resistive space charge region in the vicinity of a Schottky contact allowed a measurement of the piezoelectric potential already at room temperature and for low loading frequencies. The shift of the attainable piezoelectric response to higher temperatures and lower loading frequencies due to the existence of a depletion region is of great importance for piezotronic applications. Besides metal-ZnO contacts, ZnO bicrystal interfaces were prepared by epitaxial solid-state transformation. The preparation process allows for both, a defined orientation of the polarization vector as well as tailoring of the defect state density at the ZnO-ZnO interface. Consequently, the interaction between positive and negative piezoelectric charges and the electrostatic potential barrier at the bicrystal interface could be systematically investigated. Stress-dependent conductivity measurements revealed a decreasing barrier for positive piezoelectric charges and an increasing potential barrier for negative piezoelectric charges. The magnitude of this coupling was compared to theoretical models as well as to experimental results obtained on metal-ZnO Schottky contacts. In comparison to the Schottky contact, potential barriers at ZnO-ZnO interfaces featured a much higher stress sensitivity. For the lowering case by positive piezoelectric charges an almost complete extinction of the electrostatic potential barrier could be achieved. The obtained results demonstrate the potential of individual ZnO-ZnO interfaces as promising alternative to metal-ZnO Schottky contacts in future piezotronic applications. By interrupting the epitaxial solid-state transformation process at different times during the high temperature treatment, single crystal – polycrystal structures with varying amount of remaining polycrystalline material in between two well oriented single crystals were prepared. Temperature-dependent conductivity measurements were applied to determine the influence of the high temperature treatment on the potential barrier height at varistor-type interfaces during bicrystal fabrication by epitaxial solid-state transformation. Furthermore, stress-dependent I-V measurements revealed extremely high stress sensitivities for structures with intermediate times of high temperature treatment. These measurements close the gap between piezotronic systems based on polycrystalline varistor ceramics and individual bicrystal interfaces and reveal the future potential of microstructural engineering for the development of varistor-based piezotronic devices.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
In dieser Arbeit werden unterschiedliche ZnO Grenzflächen auf Ihre Leistungsfähigkeit in piezotronischen Anwendungen hin untersucht. Hierzu wird die elektrische Leitfähigkeit über Metall – ZnO Schottky Kontakte sowie ZnO-ZnO Grenzflächen als Funktion einer uniaxialen mechanischen Druckspannung gemessen. Zusätzlich wird das piezoelektrische Verhalten von ZnO Einkristallen mit und ohne hochresistiver Raumladungszone als Funktion der Temperatur bestimmt. Die elektrische Leitfähigkeit über Potentialbarrieren von Schottky Kontakten, entweder auf der Zn- oder O-terminierten Oberfläche, wurde unter zunehmender mechanischer Druckspannung gemessen. Es konnte gezeigt werden, dass die Erzeugung negativer piezoelektrischer Ladungen eine existierende Potentialbarriere erhöht, wohingegen eine positive piezoelektrische Ladung zu einer Erniedrigung der Potentialbarriere führt. Aus I-V Kennlinien konnte der Verlauf der Höhe der Potentialbarriere als Funktion der positiven piezoelektrischen Ladungen bestimmt werden. Hierdurch wird ein direkter Vergleich zwischen experimentellen Daten und theoretischen Beschreibungen des piezotronischen Effekts ermöglicht. Alle experimentellen Messungen wurden an makroskopischen ZnO Einkristallen durchgeführt um experimentelle Defizite in bereits existierender Literatur, welche hauptsächlich auf Untersuchungen von ZnO Nanostrukturen basiert, zu überwinden. Die Ergebnisse dieser Arbeit bestätigen das grundlegende Konzept und erweitern das aktuelle Verständnis des piezotronischen Effekts. Direkte piezoelektrische Messungen an ZnO Einkristallen mit und ohne Raumladungszone wurden als Funktion der Temperatur und Anregungsfrequenz durchgeführt. Mit abnehmender Temperatur sinkt die Dichte der freien Ladungsträger, wodurch ein Zusammenhang zwischen freier Ladungsträgerdichte und Annihilation des piezoelektrischen Potentials nachgewiesen werden kann. Eine Zunahme der messbaren piezoelektrischen Ladung mit sinkender Temperatur konnte sowohl für einen Kristall mit Raumladungszone also auch für einen Kristall ohne Raumladungszone nachgewiesen werden. Die Existenz einer hochresistiven Raumladungszone ermöglichte allerdings bereits bei Raumtemperatur und kleinen Anregungsfrequenzen eine Messung des piezoelektrischen Potentials. Diese Verschiebung des Einsatzbereiches aufgrund der Raumladungszone ist von herausragender Bedeutung für piezotronische Anwendungen. In dieser Arbeit wurden neben Metall – ZnO Schottky Kontakten ebenso ZnO Bikristall Grenzflächen mittels epitaktischer Festphasenumwandlung hergestellt. Der Herstellungsprozess erlaubt es, die Orientierung der piezoelektrischen Vektoren sowie die chemische Zusammensetzung an der Grenzfläche zu definieren. Hierdurch kann der Einfluss von negativen oder positiven piezoelektrischen Ladungen auf eine Potentialbarriere an der Bikristallgrenzfläche systematisch untersucht werden. Lastabhängige Leitfähigkeitsmessungen zeigten eine Abnahme der Barrierenhöhe für positive piezoelektrische Ladungen und eine Zunahme der Barrierenhöhe für negative piezoelektrische Ladungen. Die Stärke der Barrierenhöhenänderung wurde mit theoretischen Modellen sowie experimentellen Messungen an Metall – ZnO Schottky Kontakten verglichen. Im Vergleich zu Schottky Kontakten, weisen Potentialbarrieren an ZnO-ZnO Grenzflächen eine deutlich höhere Lastabhängigkeit auf. Für den Fall der Absenkung einer Barriere mittels positiver piezoelektrischer Ladungen, konnte eine fast vollständige Auslöschung der Potentialbarriere durch mechanische Last erreicht werden. Diese Ergebnisse demonstrieren das große Potenzial von ZnO-ZnO Grenzflächen als vielversprechende Alternative zu Metall – ZnO Schottky Kontakten für piezotronische Anwendungen. Durch ein Unterbrechen der Festphasenumwandlung während des Herstellungsprozesses der Bikristalle, konnten Einkristall – Polykristall Strukturen mit unterschiedlicher remanenter Dicke polykristallinen Materials zwischen zwei orientierten Einkristallen hergestellt werden. Temperaturabhängige Leitfähigkeitsmessungen wurden durchgeführt, um den Einfluss der Temperaturbehandlung während des Herstellungsprozesses der Bikristalle auf die Eigenschaften der Potentialbarriere an Varistor-Korngrenzen zu untersuchen. Zudem zeigen lastabhängige I-V Kennlinien eine extrem hohe Lastsensitivität für Einkristall – Polykristall Strukturen mit mittlerer Dauer der Temperaturbehandlung auf. Diese Messungen schließen die Lücke zwischen piezotronischen Systemen basiert auf Bikristallen und piezotronischen Systemen basiert auf polykristallinen Varistor Keramiken. Des Weiteren weisen sie auf die Bedeutung des Einflusses der Mikrostruktur auf die Performance von Varistor-basierten piezotronischen Systemen hin.German
Place of Publication: Darmstadt
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Nonmetallic-Inorganic Materials
Date Deposited: 09 Oct 2019 13:27
Last Modified: 09 Oct 2019 13:27
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-91253
Referees: Rödel, Prof. Dr. Jürgen and Klein, Prof. Dr. Andreas
Refereed: 20 March 2019
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/9125
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