Diese Dissertation beschreibt die Synthese und Anwendung von helikal-chiralen Polyarylisonitrilen als Organokatalysatoren in asymmetrischen Michael-Reaktionen. Durch eine Funktionalisierung der auf Aminosäuren basierenden Monomerstrukturen mit katalytisch aktiven Thioharnstoff- oder Squaramidzentren gelang die Synthese verschiedener H-Brücken-donierender Organokatalysatoren. Es wurden unterschiedliche Homo- und Copolymere hergestellt und diese hinsichtlich ihrer Eignung in asymmetrischen Michael-Reaktionen von Nitrostyrolen und 2,4-Pentandion untersucht. Dabei konnten Enantiomerenüberschüsse bis zu 23% ee erzielt werden, wobei die asymmetrische Induktion zu einem großen Teil auf die Anwesenheit der helikalen Überstruktur zurückzuführen ist. Es zeigte sich, dass die Zugänglichkeit der katalytisch-aktiven Zentren für das Polymerdesign eine maßgebliche Rolle spielt. Es konnte die prinzipielle Eignung helikal-chiraler Polyarylisonitrile als H-Brücken-donierende Organokatalysatoren gezeigt werden.