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Field-effect transistors based on solution processed zinc tin oxide

Sykora, Reinhold Benedikt :
Field-effect transistors based on solution processed zinc tin oxide.
Technische Universität, Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2018)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Field-effect transistors based on solution processed zinc tin oxide
Language: English
Abstract:

Most of the transistors are based on inorganic semiconductors such as the ubiquitous silicon (Si). Nevertheless they have some problematic issues. First, their crystalline quality must be very high to guarantee good device properties. Second, in order to achieve the first point costly and demanding processing methods are necessary. For certain application like radio-frequency identification (RFID) tags these processing cost are too high. On the other hand zinc tin oxide (ZTO) as an amorphous oxide semiconductor (AOS) can be processed out of solution and ensures good device characteristics even in the amorphous phase. In contrast to the widely studied indium gallium zinc oxide (IGZO) it does not contain the costly indium. In this thesis a precursor route for ZTO was developed that does not use the common but toxic 2-methoxyethanol as a solvent. It applied ethanol (EtOH) and ethylene glycol (EG) as an optional co-solvent. By applying this precursor solution thin ZTO films could be processed either by spin coating or ink-jet printing. Investigations revealed their smoothness, and predominant amorphous phase with small embedded zinc oxide (ZnO) nanocrystallites. The obtained transparent films exhibited an n-doped character. By building bottom-gate transistors using these ZTO films it could be shown that a Zn:Sn ratio of 7:3 produces the best transistor results, the replacement of 40% of EtOH by EG could improve the thin film transistor (TFT) performance, and the stabilizer hydrochloric acid (HCl) led to the creation of electronic trap states. A multiple layer approach led to the improvements of all transistor parameters. The highest ever reported mobility of up to 7.8 cm^2V^-1s^-1 for an ink-jet printed bottom-gate ZTO transistor was obtained by processing eight layers. It could also be shown that a transistor composed of more than four layers had better resistance against positive bias stress (PBS) and water (H2O) or oxygen (O2) in the atmosphere. While H2O acts as an electron donor in the ZTO system, O2 leads to electron accumulation at the oxide surface. Devices composed of multiple layers showed acceptable performance even if annealed at a reduced temperature of 350 °C compared to the standard setting of 500 °C. The reason for the multiple-layer enhancements was identified as an improved surface coverage and film quality. A setup for time dependent transistor measurements was realized and the first results revealed, that the fastest switching of the ZTO transistors took place in the linear regime. The highest switching frequency of a transistor was measured to be 1.33 MHz. The investigated on-switching behavior can be described by two time constants. It is very likely that the small time constant represents the transport of the injected charge carriers while the long time constant is a measure for the transport of trapped charge carriers. Functional hybrid top-gate transistors using ZTO and the organic dielectric materials poly(methyl methacrylate) (PMMA), polystyrene (PS), and a benzyl azide containing copolymer (PAZ) could be processed. It was shown that a minimal thickness of 490 nm of the organic dielectric PMMA was necessary to ensure good device performance and small leakage currents. The best performance could be achieved if new electrode masks were applied in order to reduce the overlap between the source/drain and gate electrode. The best working printed ZTO top-gate transistor using these masks and a PMMA layer showed a mobility of up to 4.4 cm^2V^-1s^-1. To the best of the author’s knowledge this is the highest reported mobility of an ink-jet printed ZTO/PMMA top-gate transistor. The top-gate transistors using PS and PAZ as dielectrics exhibited inferior device performance. This result could be explained by a better adhesion of the polar PMMA to the quite hydrophilic ZTO surface. The results presented in this thesis could contribute to realizing easily processable, cost efficient, environmental friendly, printable, and good performing TFTs.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Fast alle Transistoren basieren auf anorganischen Halbleitern, wie zum Beispiel Silizium. Trotz dessen vielfälitger Verwendung besitzt es auch einige Nachteile. Erstens muss die kristalline Reinheit sehr hoch sein, um gute Bauteileigenschaften zu erhalten. Um dies erreichen zu können sind teure und aufwändige Herstellungsmethoden nötig. Für spezielle Anwendungen wie zum Beispiel radio-frequency identification (RFID)-Systeme sind dessen hohe Herstellungskosten nicht geeignet. Auf der anderen Seite besitzt Zink-Zinn-Oxid (ZTO), als ein amorpher Metalloxid Halbleiter (AOS), welcher aus der Flüssigphase hergestellt wird, trotz seines amorphen Charakters gute Transistorkennwerte. Im Gegensatz zum umfassend untersuchten Indium-Gallium-Zink-Oxid (IGZO) enthält es nicht das teure Indium. In dieser Arbeit wurde eine Prekursorenroute entwickelt, die nicht auf dem gängigen, aber giftigen Methylglycol basiert. Als Hauptlösungsmittel diente Ethanol, mit Ethylenglycol als optionalem Zweitlösungsmittel. Mit Hilfe dieser Prekursorlösungen konnten dünne ZTO-Schichten entweder mittels Aufschleudern oder Drucken hergestellt werden. Untersuchungen ergaben, dass die erhaltenen Filme eine geringe Oberflächenrauigkeit haben und hauptsächlich eine amorphe Struktur zeigen, in der Zinkoxid Nanokristallite enthalten sind. Die prozessierten ZTO-Schichten sind transparent und zeigen eine n-Dotierung. Anhand Untersuchungen von Bottom-Gate-Transistoren konnte herausgefunden werden, dass ein Verhältnis von Zink zu Zinn von 7:3 die besten Transistorkennwerte erzielte. Ferner wurde gezeigt, dass ein Ersatz von 40% Ethanol durch Ethylenglycol die Bauteilkennwerte verbessern konnte und dass Salzsäure, welche als Stabilisator in der Prekursorenlösung dient, Elektronenfallen erzeugen kann. Mit Hilfe eines Multischichtenansatzes von gedruckten ZTO-Schichten war es möglich, die Transistorkennwerte zu verbessern. Die höchste je berichtete Elektronenmobilität von 7.8 cm^2V^-1s^-1 für gedruckte ZTO-Transistoren wurde bei acht prozessierten Schichten erhalten. Es konnte des weiteren gezeigt werden, dass ein Transistor, der aus mehr als vier ZTO-Schichten aufgebaut ist, eine höhere Widerstandsfähigkeit gegenüber positivem Gate Spannungsstresstest (PBS) und gegenüber Wasser als Elektronendonator und Sauerstoff als Elektronenakzeptor im ZTO-System zeigt. Transistoren, welche mehr als vier ZTO-Schichten besitzen, zeigen gute Kennwerte, obwohl sie bei 350 °C anstatt der Standardeinstellung von 500 °C ausgeheizt wurden. Der Grund für die besseren Transistor-Kennwerte und die höhere Widerstandsfähigkeit gegenüber Gasen in der Atmosphäre mittels Multischichtenansatzes konnte auf eine verbesserte Oberflächenbedeckung und eine höhere Filmqualität zurückgeführt werden. Des weiteren war es möglich einen Aufbau für zeitabhängige Transistormessungen zu realisieren und die ersten Ergebnisse zeigten, dass die schnellsten Einschaltzeiten gemessen werden konnten, wenn der Transistor im linearen Bereich betrieben wird. Die höchste Schaltfrequenz eines Transistors wurde mit 1.33MHz gemessen. Es konnte gezeigt werden, dass der Einschaltvorgang anhand von zwei Zeitkonstanten beschrieben werden kann. Es ist anzunehmen, dass die kurze Zeitkonstante den Transport der injezierten Ladungsträger repräsentiert, während die lange Zeitkonstante den Transport der gefangenen Ladungsträger darstellt. Außerdem konnten funktionale ZTO Top-Gate-Transistoren mit den organischen Dielektrika Polymethylmethacrylat (PMMA), Polystyrol (PS) und ein vernetzbares Copolymer (PAZ) realisiert werden. Es konnte gezeigt werden, dass eine Dicke des Dielektrikums PMMA von mindestens 490 nm nötig ist, um gute Transistor-Kennwerte bei niedrigen Leckströmen zu erhalten. Die besten Top-Gate-Transistoren konnten durch eine veränderte Elektrodenstruktur realisiert werden, die eine Überlappung zwischen Source/Drain und Gate-Elektode reduziert. Der beste gedruckte ZTO Top-Gate Transistor, der diese Elektrodenanordnung in Verbindung mit PMMA benutzt, zeigte eine Elektronenbeweglichkeit von bis zu 4.4 cm^2V^-1s^-1. Dieser Wert ist der höchste je berichtete Wert für einen gedruckten ZTO/PMMA Top-Gate-Transistor. Im Vergleich dazu zeigten die Top-Gate-Transistoren mit PS und PAZ deutlich geringere Transistorkennwerte. Diese Messergebnisse konnten mit einer besseren Benetzung des polareren PMMA auf dem eher hydrophilen ZTO begründet werden. Die in dieser Arbeit präsentierten Ergebnisse könnten zur Prozessierung von kosteneffizienten, umweltfreundlichen, gedruckten und leistungsfähigen Dünnschichttransistoren beitragen.German
Place of Publication: Darmstadt
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Electronic Materials
Date Deposited: 01 Feb 2018 11:35
Last Modified: 01 Feb 2018 11:35
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-72097
Referees: von Seggern, Prof. Dr. Heinz and Hahn, Prof. Dr. Horst
Refereed: 15 January 2018
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/7209
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