In dieser Arbeit wurde gezeigt, dass die Multifrequenz Elektronen Paramagnetische Resonanz (EPR), Elektron-Kern-Doppelresonanz (ENDOR) und HYSCORE (hyperfine sublevel correlation) Spektroskopie für eine Strukturaufklärung des biologisch relevanten Kupfer-Ions und Chelidamat-Liganden sehr nützlich ist. Die Kombination der Multifrequenz EPR-Methoden mit computer-gestützten numerischen Simulationen ermöglichten eine vollständige Aufklärung der Struktur des Cu(II)-Chelidamat Komplexes. Die strukturelle Charakterisierung des Cu (II)-Chelidamat Komplexes wurde mittels Hochfeld-EPR, klassischer cw (continuous wave) EPR und zwei-dimensionaler EPR durchgeführt. Die Orientierung der g- Matrix innerhalb des Moleküls und seine Hauptachsenwerte wurden bestimmt. Im Vergleich zum konventionellen X-Band (9.7 GHz) erlaubt die Hochfeld-EPR bei 180 GHz (G-Band) eine genauere Bestimmung von den g-Matrix-Elementen. Ausserdem wurden in dieser Arbeit Kupfer und Stickstoff Hyperfein-Wechselwirkungen durch Multifrequenz cw EPR und Puls Elektronspin-echo-Experimente untersucht. Diese Experimente ermöglichten einen Einblick in die Koordinationsgeometrie der Komplexierung des Cu-Ions mit Chelidamsäure als Liganden. Eine genaue Untersuchung der Komplexierung des Kupfer(II)-Zentrums und seinen koordinierten Liganden wurde mit Puls ENDOR, ESEEM (electron spin echo envelope modulation) und HYSCORE Methoden durchgeführt. Um zuverlässige und genaue Informationen über die Hyperfein- und Kernquadrupol-Wechselwirkungen sowohl stark als auch schwach gekoppelter Kerne zu erhalten, wurden orientierungs-selektive hochauflösende ENDOR- und HYSCORE-Experimente durchgeführt. Die Puls-ENDOR und HYSCORE Spektroskopie von Isotopen-markierten 14N- und 15N-Kernen ermöglichte die Identifizierung der koordinierten Liganden. Durch orientierungs-selektive HYSCORE Messungen wurden der Hyperfein- und Kernquadrupol-Tensor vollständig bestimmt. Darüber hinaus konnte gezeigt werden, dass das Lösungsmittel Dimethylformamid (DMF) über den Sauerstoff koordiniert wird. Die 1H-Hyperfein-Wechselwirkung des Chelidamat-Liganden wurde mit Multifrequenz Puls ENDOR Methoden untersucht. Im Hochfeld (W-Band) wurden in 1H-ENDOR Spektren Polarisationseffekte beobachtet. Diese Informationen, die nur mit der Hochfeld-ENDOR Spektroskopie erhältlich sind, wurden verwendet um das Vorzeichen der Hyperfein-Kopplung zu bestimmen. Die Daten von EPR, ENDOR und HYSCORE Messungen wurden mit der Geometrie-optimierten Struktur des Cu(II)-Chelidamat Komplexes aus Dichte-Funktional-Theorie (DFT) Berechnungen verglichen. Die abgeleitete Struktur bei 10 K liegt auch bei Raumtemperatur in der flüssigen Lösung vor, wie aus einer Bestimmung seines effektiven Volumens abgeleitet wurde.