TU Darmstadt / ULB / TUprints

Cubic Silicon Carbide For Direct Photoelectrochemical Water Splitting

Tengeler, Sven :
Cubic Silicon Carbide For Direct Photoelectrochemical Water Splitting.
TUprints, Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2017)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Cubic Silicon Carbide For Direct Photoelectrochemical Water Splitting
Language: English
Abstract:

The goal of this work was to investigate cubic silicon carbide as anode material for direct photoelectrochemical water splitting. From the performed measurements (mostly photoelectron spectroscopy, electrochemical measurements, Raman and UV-Vis spectroscopy) n-type cubic silicon carbide’s low oxygen evolution efficiency could be related to some fundamental problems. Primarily, the attainable photocurrent is limited by the flux of photo generated holes to the semiconductor surface. As cubic silicon carbide is a indirect semiconductor, the low absorption coefficient in combination with a high doping concentration and low hole diffusion length were determined as limiting factors. An additional epitaxial n- cubic silicon carbide film resulted in a significant improvement of the photocurrent. The obtainable photovoltage and recombination losses are mostly dependent on the surface properties. While a buried junction between the silicon carbide and a thin catalyst layer has proven to be promising for improving both properties, it still needs optimization, as Fermi level pinning from interface defect states drastically reduces the photovoltage.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Ziel dieser Arbeit war es die Tauglichkeit von kubischem Siliziumkarbid als Anoden-Material für die direkte photoelektrochemische Wasserspaltung zu untersuchen. Dabei konnte die geringe Effizienz von n-dotiertem, kubischen Siliziumkarbid für die Sauerstoffentwicklung aufgrund der erhobenen Daten(überwiegend Photoelektronenspektroskopie, Elektrochemie, Raman und UV-Vis Spektroskopie) auf grundlegende Probleme zurückgeführt werden. In erster Linie wird der erreichbare Photostrom durch den Fluss fotogenerierter Löcher zur Oberfläche begrenzt. Dabei sorgen der geringe Absorptionskoeffizient in Kombination mit der hohen Dotierung und der geringen Loch-Diffusionslänge dafür, dass nur wenige Löcher die Oberfläche erreichen um dort zur Redox Reaktion beizutragen. Die Abscheidung einer dünnen epitaktischen Siliziumkarbid Schicht mit niedrigerer Dotierkonzentration hat sich als probates Mittel erwiesen, den Photostrom signifikant zu verbessern. Die erreichbare Photospannung sowie auftretende Rekombinationsverluste an der Oberfläche hängen überwiegend von der Oberflächenbeschaffenheit ab. Hier hat sich die Verwendung von dünnen Katalysatorschichten als vielversprechender Ansatz bewiesen, welcher allerdings noch der Optimierung bedarf, da Defektzustände an der Grenzfläche das Fermi-Level pinnen und so die Photospannung limitieren.German
Le but de ce travail était d’évaluer la capacité du carbure de silicium cubique comme matériau d’anode pour le fractionnement photo-électrochimique direct de l’eau. Les données obtenues (principalement par spectroscopie de photoélectrons, électrochimie, spectrométrie Raman et spectrométrie UV-Vis) ont permis d’identifier les problèmes fondamentaux à l’origine de la faible efficacité du carbure de silicium cubique dopé n pour la production d’oxygène. Le courant photoélectrique atteignable est principalement limité par le flux de trous vers la surface du semi-conducteur, et générés par l’absorption de photon. Comme le carbure de silicium cubique possède une bande interdite de nature indirecte, le faible coefficient d’absorption combiné à un dopage élevé et à une faible longueur de diffusion des trous ont été déterminés comme des facteurs limitant. La mise en œuvre d’un film épitaxial additionnel de carbure de silicium cubique ayant un faible dopage n, a conduit à une augmentation significative du courant photoélectrique. La tension photoélectrique obtenue et les pertes dues aux recombinaisons dépendent principalement des propriétés de surface. Même si l’utilisation de jonctions enterrées entre le carbure de silicium et des films minces de catalyseurs s’est révélée prometteuse pour l’amélioration des deux propriétés, une optimisation soigneuse est nécessaire car la forte densité d’états d’interface liés à des défauts limitent considérablement la tension photoélectrique.French
Place of Publication: Darmstadt
Publisher: TUprints
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 620 Ingenieurwissenschaften
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science
11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Surface Science
Exzellenzinitiative > Graduate Schools > Graduate School of Energy Science and Engineering (ESE)
Date Deposited: 08 Dec 2017 10:02
Last Modified: 08 Dec 2017 10:02
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-69850
Referees: Jaegermann, Prof. Dr. Wolfram and Chaussende, Prof. Dr. Didier
Refereed: 9 November 2017
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/6985
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