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Vergleichende Studie über die Partialoxidation von Methacrolein und Acrolein an einem Mo/V/W-Mischoxid

Menning, Nadine :
Vergleichende Studie über die Partialoxidation von Methacrolein und Acrolein an einem Mo/V/W-Mischoxid.
Technische Universität, Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2017)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Vergleichende Studie über die Partialoxidation von Methacrolein und Acrolein an einem Mo/V/W-Mischoxid
Language: German
Abstract:

Die Partialoxidationen von Methacrolein (MAC) und Acrolein (ACR) wurden mittels temperaturprogrammierter (TP) Reaktionen und Isotopenaustauschexperimenten mit 18O2 und H218O (SSITKA) auf mechanistische Unterschiede hin untersucht. Des Weiteren wurde eine neue experimentelle Methode eingesetzt. Bei der so genannten HETKA (Homologue Exchange Transient Kinetic Analysis) wurde ACR unter sonst konstanten Reaktionsbedingungen schrittweise durch MAC ersetzt (und umgekehrt). Es wurde nachgewiesen, dass MAC, ebenso wie ACR, an den Oberflächenhydroxylgruppen des Mischoxids adsorbiert. Beide Aldehyde tauschen den Carbonylsauerstoff mit Sauerstoff des Katalysators aus. Dieser kann entweder dem molekularen als auch dem Sauerstoff des dem Feed zugesetzten Wassers entstammen. Die HETKA zeigte, dass die langsamere Reaktionsrate mit MAC durch das Ausbilden von Coke Depositen auf der Katalysatoroberfläche zurückzuführen ist.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
In order to identify mechanistic differences, the partial oxidations of methacrolein (MAC) and acrolein (ACR) on Mo/V/W-mixed oxides were studied by temperature-programmed (TP) reactions as well as isotopic exchange experiments with 18O2 and H218O (SSITKA). In addition, a new experimental technique has been applied. Within the so-called HETKA (Homologue Exchange Transient Kinetic Analysis) experiments, acrolein (ACR) was stepwise replaced by methacrolein (MAC), and vice versa under constant reaction conditions. Evidence is given that MAC as well as ACR adsorb on hydroxyl groups on the mixed oxide. In addition, both aldehydes exchange the carbonyl oxygen with oxygen of the catalysts. This in turn originates from molecular oxygen as well as water vapor of the feed stream. HETKA shows, that the lower reaction rate with MAC is caused by the formation of coke deposits on the catalyst surface.English
Place of Publication: Darmstadt
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Divisions: 07 Fachbereich Chemie
07 Fachbereich Chemie > Fachgebiet Technische Chemie
07 Fachbereich Chemie > Fachgebiet Technische Chemie > Technische Chemie I
Date Deposited: 26 Sep 2017 10:22
Last Modified: 26 Sep 2017 10:22
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-68001
Referees: Vogel, Prof. Dr. Herbert and Albert, Prof. Dr. Barbara and Martin, Prof. Dr. Manfred
Refereed: 21 November 2016
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/6800
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