Angetrieben durch erhöhtes Umweltbewusstsein und Bemühungen um den Ersatz von giftigen Materialien in der Elektronik haben bleifreie piezoelektrische Materialien in den letzten zehn Jahren zunehmend Aufmerksamkeit erlangt. Von erheblichem Interesse sind dabei (K,Na)NbO3 (KNN) -basierte Keramiken, die sich durch eine relativ hohe Curie-Temperatur und gute piezoelektrische Eigenschaften auszeichnen. Umfangreiche wissenschaftliche Forschungsarbeiten über KNN-basierte polykristalline Keramiken erhöhten das Interesse an der Untersuchung ihrer einkristallinen Form, basierend auf zwei Hauptanliegen. Zum einen soll die negative Rolle der Kornwechselwirkungen auf die elektromechanischen Eigenschaften genauer untersucht werden. Zum anderen ermöglichen die an Einkristallen erworbenen Erkenntnisse die Herstellung einer Domänenkonfiguration mit optimierten Eigenschaften (Domänen-Engineering). Zudem können die Zusammenhänge zwischen externer der elektrischen Feldrichtung, der kristallographischen Orientierung und den Vektoren der spontanen Polarisation für einzelne kristallographische Strukturen durch Einkristalle genauer definiert werden und bieten somit einen Weg für ein fundiertes Verständnis grundsätzlicher Mechanismen und möglicher Anwendungen. Die Erforschung von KNN-basierten Einkristallen wird zusätzlich durch die sehr hohen elektromechanischen Eigenschaften von bleihaltigen Einkristallen motiviert, da diese die gleiche Perowskitstruktur besitzen. Das Hauptziel dieser Arbeit ist es, mögliche Ansätze zur Erhöhung der elektromechanischen Eigenschaften von KNN-basierten piezoelektrischen Einkristallen zu finden. Nach einer kurzen Einführung in die Grundlagen der Piezoelektrika und der Ferroelektrika wird daher in Kapitel 2 zuerst die aktuelle Entwicklung von KNN-basierten Einkristallen als piezoelektrisches Material dargestellt. Kapitel 3 schildert die verwendeten Kristallzuchtverfahren „submerged-seed solution growth“ und „top-seeded solution growth”. Der Schwerpunkt liegt dabei auf der Untersuchung des Kristallwachstumsprozesses, auf effektiven Methoden zur Verbesserung der elektrischen Eigenschaften und auf der Abhängigkeit der elektrischen Eigenschaften von Li-, Ta- und / oder Sb-substituierten KNN-Einkristallen von der kristallographischen Orientierung. Die wichtigsten Schlussfolgerungen bezüglich der Kristallzüchtung sind in Kapitel 4 dargestellt und lassen sich wie folgt zusammenfassen: (i) Bei einzelnen chemischen Elementen hängen die Segregationskoeffizienten stark von der Anfangskonzentration dieser Elemente in der Schmelze ab. (ii) Es wurde gezeigt, dass verschiedene Elemente in Konkurrenz treten, um denselben Gitterplatz zu besetzen. (iii) Der sehr geringe Li-Segregationskoeffizient in der KNN-Matrix führt zu dem Auftreten einer Sekundärphase mit tetragonaler Wolframbronze-Struktur. (iv) Die optisch trüben Bereiche in gewachsenen KNN-basierten Einkristallen verringern die elektrische Eigenschaften und können durch thermische Behandlung mit langsamer Abkühlung reduziert werden. Im zweiten Teil der Arbeit werden drei Ansätze zur die Verbesserung des piezoelektrischen und ferroelektrischen Verhaltens von KNN-basierten Einkristallen untersucht (Kapitel 5). Chemische Substitution mit Ta- oder Sb-Ionen führte dann zur einer Erhöhung der elektromechanischen Eigenschaften, wenn die Übergangstemperatur zwischen orthorhombischer und tetragonaler Phase in der Nähe der Raumtemperatur lag. Dies wurde zuvor schon für polykristalline Keramiken berichtet. Die thermische Behandlung des (K,Na,Li)(Ta,Nb,Sb)O3-Einkristalls in O2-Atmosphäre führte zum einen zu einer Erhöhung des piezoelektrischen Koeffizienten und zum anderen zum Anstieg der ferroelektrischen Parameter (maximale und remanente Polarisation). Die ausgelagerten (K,Na,Li)(Ta,Nb,Sb)O3 weisen den bis dato höchsten piezoelektrischen Koeffizienten von 732 pC/N bei Raumtemperatur auf, was der niedrigeren Defektkonzentration nach der Auslagerung zugeschrieben wird. Der dritte Ansatz, die Dotierung von (K,Na,Li)(Ta,Nb)O3-Einkristallen mit einer geringen Menge an Ionen des Übergangsmetalls Mn, ist ebenfalls dargestellt. Die Orientierungsabhängigkeit der elektromechanischen Eigenschaften in Kapitel 6 zeigt, dass eine hohe maximale Polarisation, eine hohe remanente Polarisation, ein hohes Koerzitivfeld, ein hohe maximale Dehnung und eine hohe negative Dehnung beobachtet wurden, wenn das elektrische Feld entlang einer der spontanen Polarisationsvektoren sowohl in der tetragonalen als auch in der orthorhombischen Phase angelegt wurde. Dies hängt mit dem Effekt der Polarisationsrotation unter verschiedenen Richtungen des elektrischen Feldes zusammen.