Wasser ist essentiell für das Leben sowie in Forschung und Technologie. In vielen Fällen liegt Wasser in stark eingeschränkten Geometrien vor. Ein Beispiel sind lebende Zellen, in welchen Wasser von großen Mengen an Biomolekülen umgeben ist. Die Eigenschaften solcher Systeme sind bisher unverstanden. In den gängigsten Theorien zum Verhalten von Wasser wird ein Flüssig-Flüssig Phasenübergang bei sehr tiefen Temperaturen postuliert. Da Wasser bei diesen Temperaturen kristallisiert, ist eine direkte Beobachtung dieses Effekts aber nicht möglich. In eingeschränkten Geometrien und in wässrigen Mischungen mit anderen kleinen Molekülen ist das Gefrieren unterdrückt, sodass flüssiges Wasser bei sehr tiefen Temperaturen untersucht werden kann. Die Forschung an Wasser und Wassermischungen kann daher wertvolle Informationen über die Natur von Wasser und biologisch relevanten Mischungen liefern.

Das Ziel dieser Arbeit ist die Charakterisierung des dynamischen Verhaltens von Wasser und wässrigen Mischungen in mesoporösem MCM-41 über einen weiten Temperaturbereich. Zu diesem Zweck werden 2H-NMR-Methoden verwendet. Diese können Informationen über die Zeitskalen und die Geometrie der Bewegungsprozesse in Wasser liefern. Aufgrund dieser Möglichkeiten ist 2H-NMR eine geeignete Methode zur Untersuchung von unterkühltem Wasser.

Die durchgeführten Messungen zeigen, dass die aktuellen Theorien zu Wasser in beschränkten Geometrien erweitert werden müssen. Eine Veränderung des Temperaturverhaltens wird in der Nähe des vorausgesagten Flüssig-Flüssig Phasenübergangs gefunden. Sie wird begleitet von der Entstehung einer zweiten, dynamisch unterschiedlichen Wasserspezies. Dies deutet darauf hin, dass das Temperaturverhalten nicht durch den Phasenübergang dominiert wird, sondern durch Verfestigung des Wassers im Porenzentrum. Die restliche Flüssigkeit befindet sich an den Porenwänden. Sie zeigt die Eigenschaften eines β-Prozesses. Dieser Prozess wird in vielen Systemen gefunden, in welchen sich Wasser nahe an Grenzflächen befindet und zeigt mehrere universelle Eigenschaften. Eine dieser Eigenschaften ist eine schwache Änderung des Temperaturverhaltens bei 185 K, welche möglicherweise mit einem Glasübergang in Verbindung gebracht werden kann. In der vorliegenden Arbeit wird eine neue Methode vorgeschlagen, um den zugehörigen α-Prozess zu detektieren und zusätzlich wird ein erweitertes Erklärungsmodell vorgestellt, um Wasser in beschränkten Geometrien zu beschreiben.

Der Glasbildner Glyzerin zeigt keine starken Effekte durch das MCM-41. Bei verringerter Porengröße zeigen die Glyzerinmoleküle nur eine leichte Beschleunigung ihrer Dynamik. Der geringe Einfluss auf Glyzerin zeigt, dass eine Übertragbarkeit des vorgeschlagenen Interpretationsmodells für Wasser auf andere einfache Flüssigkeiten nicht möglich ist.

Die Dynamik wässrige Mischungen mit und ohne Confinement wurden ebenfalls in einem weiten Temperaturbereich charakterisiert. Die zugefügten Alkohole sind strukturell sehr ähnlich und unterscheiden sich hauptsächlich durch ihre Möglichkeiten Wasserstoffbrücken zu bilden. Eine starke Abhängigkeit des Phasenverhaltens der Mischungen von den spezifischen Wechselwirkungen wurde gefunden. Phasenseparation geschieht bevorzugt in jenen Mischungen, in welchen Cluster von Wasser statt eines ausgedehnten Wasserstoffbrückennetzwerkes gebildet werden. Die Messungen deuten an, dass sich das Wasser bevorzugt in der Porenmitte statt an der Grenzfläche befindet. Je nach Größe der Poren und des Kosolvents können die Wassercluster eine Größe erreichen, bei welcher sie kristallisieren. In früheren Untersuchungen an ähnlichen Mischungen in kleinerem Confinement als in dieser Arbeit wurde keine Kristallisation gefunden. Dies unterstreicht die Bedeutung der Porengröße und der individuellen Wechselwirkungen in Untersuchungen der Dynamik von Wasser und wässrigen Lösungen.