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Strukturelle und elektrochemische Charakterisierung von Pt/X-Katalysatoren für Membran-Brennstoffzellen

Martz, Nathalie Anne Amélie :
Strukturelle und elektrochemische Charakterisierung von Pt/X-Katalysatoren für Membran-Brennstoffzellen.
[Online-Edition]
TU Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2004)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Strukturelle und elektrochemische Charakterisierung von Pt/X-Katalysatoren für Membran-Brennstoffzellen
Language: German
Abstract:

Damit die Brennstoffzelle im Wettbewerb mit dem konventionellen Verbrennungsmotor bestehen kann, müssen ihre Kosten erheblich reduziert werden. Aus diesem Grund werden Forschungen an neuen Katalysatoren durchgeführt, die auch bei Verwendung von kostengünstigem Reformatgas bzw. Methanol eine gute Leistung zeigen. Bei Verwendung von reinen Platinkatalysatoren an der Anode im Reformatgas oder Methanolbetrieb wird eine Vergiftung der aktiven Platinzentren durch Kohlenmonoxid beobachtet, was zu einer Leistungsminderung der Zelle führt. Durch Zusatz eines oder mehrerer weiterer Metalle zum Platinkatalysator konnte die CO-Empfindlichkeit verringert (cokatalytischer Effekt). In der vorliegenden Arbeit wurden verschiedene binäre und ternäre Katalysatoren hergestellt und mit einer Kombination mehrerer Methoden strukturell und elektrochemisch charakterisiert. Durch Imprägnierung eines rußgeträgerten Platin-Katalysators mit Metall-Phthalocyaninen (Metall = Ni und Co) wurde versucht, ein nicht-Edelmetall zum Platin hinzuzufügen und unter Zellbedingungen zu stabilisieren. Die erhaltenen Katalysatoren wurden bei 700°C unter Stickstoffatmosphäre temperaturbehandelt und wiesenbessere katalytische Aktivitäten auf als der reine Platin-Katalysator. Mittels Hydrazin-Fällung wurde das ternäre System Pt/Ru/Mo mit unterschiedlichen Zusammensetzungen präpariert und der Effekt des dritten Metalls untersucht. Aus elektrochemischen Untersuchungen ging hervor, dass besonders kleine Mengen an Mo die Leistung der Zelle verbessern. Vermehrter Zusatz des Drittmetalls scheint dagegen katalytisch aktive Zentren abzudecken. Einfache Mischungen rußgeträgerter Pt- und Ru-Katalysatoren mit verschiedenen Partikelgrössen zeigten einer kommerziellen Pt-Ru Legierung vergleichbare katalytische Aktivitäten. Diese Erkenntnisse könnten in der Zukunft die Katalysatorsynthese entscheidend vereinfachen.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
If fuel cells were to compete with conventional internal combustion engines, the operating costs have to be substantially reduced. One way to achieve this is to replace pure hydrogen by reformate or methanol. Carbon monoxide which is either contained in or produced by the fuel blocks the electrocatalytically active platinum sites thereby decreasing the cell potential. However, by alloying the Pt with other (transition) metals, it is possible to reduce the CO sensitivity of the anode catalyst. The emphasis of the presented work is the synthesis of different binary und ternary catalysts and their detailed structural and electrochemical characterisation with a combination of different techniques. A non-noble metal was added to platinum by impregnation of a carbon supported platinum catalyst with a metal-phthalocyanine (Me = Ni, Co). The thus obtained catalysts were heat-treated at 700°C under nitrogen atmosphere and revealed better catalytic activities than a pure platinum catalyst. Different compositions of ternary Pt/Ru/Mo catalysts were synthesised via reductive precipitation using hydrazine, and the effect of the third metal was analysed. Electrochemical investigations indicated better cell performances for catalysts with low additions of Mo, an excess of the third metal probably covering catalytically active centres. Simple mixtures of carbon-supported Pt and Ru catalysts with different particle size showed catalytic activities comparable to that of a Pt-Ru alloy. Using these results, a new synthesis route for fuel cell catalysts seems feasible in the future.English
Uncontrolled Keywords: Transmissionselektronenmikroskopie, Verlustspektroskopie
Alternative keywords:
Alternative keywordsLanguage
Transmissionselektronenmikroskopie, VerlustspektroskopieGerman
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Divisions: Fachbereich Material- und Geowissenschaften
Date Deposited: 17 Oct 2008 09:21
Last Modified: 07 Dec 2012 11:50
Official URL: http://elib.tu-darmstadt.de/diss/000442
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-4427
License: Simple publication rights for ULB
Referees: Riedel, Prof. Dr. Ralf
Advisors: Fuess, Prof. Dr. Hartmut
Refereed: 23 April 2004
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/442
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