Diese Arbeit befasst sich mit der spektroskopischen Charakterisierung von organisch/anorganischen Hybridgrenzflächen mit photovoltaischer Relevanz. Hierin werden neue Lichtabsorber-Konzepte für Farbstoffsolarzellen untersucht, welche besondere strukturelle und spektrale Eigenschaften für eine gesteigerte Ladungssammlung aufweisen. Dabei sind vergleichbare, heterogene Hybridgrenzflächen und die dort ablaufenden elektronischen Prozesse von großem Interesse für die molekulare Elektronik im Allgemeinen. Die Charakterisierung der Absorber/Halbleiter-Grenzflächen selbst und der lichtinduzierten Ladungsträger-Erzeugung, -Trennung und der frühen -Rekombination stehen im Mittelpunkt dieser Studie. Diese Elektronentransferprozesse werden hauptsächlich mittels zweier komplementärer Ultrakurzzeit-Methoden auf der sub-Pikosekunden-Zeitskala verfolgt: Der Transienten Absorption und der zeitaufgelösten Terahertz-Spektroskopie. Die initiale Elektroneninjektion vom diskreten Energieniveau des molekularen Farbstoff-Donors in das Leitungsbandkontinuum des Halbleiter-Akzeptors lässt sich hierin als lichtinduzierter, heterogener Elektronentransfer nach der Marcus-Theorie beschreiben. Für ein vollständigeres Bild wird die Dynamik mit Erkenntnissen aus verschiedenen stationären Charakterisierungen, u.a. Photoelektronenspektroskopie und theoretischen Berechnungen verknüpft und mit Zellparametern von kompletten Farbstoffsolarzellen in Übereinklang gebracht. Mit den sogenannten Semi-Squarainen wird eine vollkommen neue Klasse von rein organischen Farbstoffen mit starkem Donor-π-Akzeptor-Charakter und herausragenden Eigenschaften vorgestellt. Eine Serie von verschiedenen Semi-Squarainen wird in Anlehnung an die „Grätzel-Zelle“ an kolloidale Titandioxidfilme als Halbleiterbasis adsorbiert. Die chemische Umgebung dieses Interfaces wird durch vielfältige, praxisnahe Einflüsse variiert und Auswirkungen auf die Ladungsträgerdynamik diskutiert, um ein tieferes Verständnis für die physikalische Grenzflächen-Chemie zu erlangen. Mit einem rein organischen, bichromophoren Farbstoffantennen-Modellsystem wird eine Ko-Sensibilisierungs-Variante mit Förster-Resonanzenergietransfer-Fähigkeit und gleichzeitig vermindertem Raumanspruch auf der Halbleiteroberfläche vorgestellt. In diesem Ansatz werden zwei komplementär absorbierende Chromophore über einen zentralen Gerüstbaustein zu einem Molekül vereint und an Zinkoxid-Nanostangen-Felder gebunden, die als vielversprechende Kandidaten für Elektronen-Akzeptoren und Elektrodenmaterial in Hybrid-Solarzellen gehandelt werden.