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Characterization of phase transitions in warm dense matter with X-ray scattering

Kraus, Dominik (2012)
Characterization of phase transitions in warm dense matter with X-ray scattering.
Technische Universität
Ph.D. Thesis, Primary publication

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Item Type: Ph.D. Thesis
Type of entry: Primary publication
Title: Characterization of phase transitions in warm dense matter with X-ray scattering
Language: English
Referees: Roth, Prof. Dr. Markus ; Hoffmann, Prof. Dr. Dieter H. H.
Date: 13 December 2012
Place of Publication: Darmstadt
Date of oral examination: 26 November 2012
Abstract:

The topic of this thesis is the experimental generation and characterization of warm dense matter, i. e. the intermediate Regime between solid state materials and dense plasmas. These states are challenging for both theoretical models and experimental measurements in the laboratory. The physics of warm dense matter is of essential importance for inertial confinement fusion and the understanding of giant planets. For testing different theoretical models of this field, experimental data is urgently needed. In the framework of this thesis, the properties of carbon at a pressure around 100 GPa and a temperature of roughly 8000 K were investigated. Theoretical models predict a solid-liquid phase transition in this regime. This transition could be characterized for the first time in the laboratory by the experiments presented in this thesis. The desired matter states were produced by laser-driven shock compression of graphite samples with an initial density of 1.84 g/cm³. For this purpose, the laser system nhelix at the GSI Helmholtzzentrum für Schwerionenforschung was applied. Density and pressure inside the shock wave were determined by measurements of shock velocity and particle velocity. The carbon samples were compressed to a density of 3.9+/-0.2 g/cm³, i.e. about two times the initial density, and pressures from 80 GPa to 170 GPa were achieved. This is in very good agreement with one- and two-dimensional hydrodynamic simulations using the code packages HELIOS and MULTI2D, respectively. For the investigation of the microscopic structure inside the compressed carbon samples, intensive pulsed X-ray radiation was produced by irradiation of titanium foils with the PHELIX laser system. The applied titanium helium-alpha transition, which emits photons of the energy 4.75 keV, could be triggered very efficiently. In fact, a conversion efficiency from laser energy to X-rays of ~0.5% was achieved. The spectrally resolved measurement of the scattered radiation allows for determining the correlations of the carbon atoms via the structure factor. For the specially Chosen scattering angles of 105° and 126°, a strong change of the structure factor is expected to happen for the solid-liquid phase transition resulting in a strong change of the scattering cross section. This change could be verified experimentally in the framework of this thesis. Absolute values of the structure factor were obtained by determining the intensity ratios of elastically and inelastically scattered X-ray radiation. The existence of a liquid phase was experimentally observed for a density of 3.9+/-0.2 g/cm³ and a pressure of 145+/-17 GPa inside the shock wave. For a lower pressure of 86+/-11 GPa and a similar density of 3.9+/-0.2 g/cm³, a state of matter was produced which is very close to the melting line and just barely liquid. This is in very good Agreement with ab-initio simulations which were used to calculate structure factors for the investigated parameters. Thus, in the framework of this thesis an experimental method for the characterization of phase transitions in warm dense matter was demonstrated and the formation of liquid carbon under shock compression was reliably observed using graphite as initial state for the first time.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der experimentellen Erzeugung und Untersuchung von warmer dichter Materie, d. h. dem Übergangsbereich zwischen Festkörpern und dichten Plasmen. Dieser stellt für theoretische Modelle eine große Herausforderung dar und ist gleichzeitig experimentell schwer zugänglich. Die Physik warmer dichter Materie ist von entscheidender Bedeutung für die Trägheitsfusion und die Beschreibung des Inneren von großen Planeten. Um verschiedene theoretische Modellierungen dieses Gebietes zu testen, sind experimentelle Daten zwingend erforderlich. Im Rahmen dieser Arbeit wurde das Verhalten von Kohlenstoff bei einem Druck um 100 GPa und einer Temperatur um 8000 K untersucht. Theoretische Modelle vermuten in diesem Bereich einen fest-flüssig Phasenübergang. Dieser konnte durch die in dieser Arbeit beschriebenen Experimente erstmals im Labor charakterisiert werden. Der zu vermessende Materiezustand wurde durch lasergetriebene Schockkompression von Graphit der Ausgangsdichte 1.84 g/cm³ erzeugt. Dazu wurde das Lasersystem nhelix am GSI Helmholtzzentrum für Schwerionenforschung verwendet. Über Messung von Schock- und Teilchengeschwindigkeit konnten Dichte und Druck innerhalb der Schockwelle bestimmt werden. Die Kohlenstoffproben wurden auf 3.9+/-0.2 g/cm³, d.h. etwa das Zweifache der ursprünglichen Dichte, komprimiert und Drücke von 80 GPa bis 170 GPa erzeugt. Dies ist in sehr guter Übereinstimmung mit ein- bzw. zweidimensionalen Hydrodynamik-Simulationen, die mit den Paketen HELIOS bzw. MULTI2D durchgeführt wurden. Für die Untersuchung der mikroskopischen Struktur der verdichteten Kohlenstoffproben wurde intensive gepulste Röntgenstrahlung eingesetzt, die mit dem Lasersystem PHELIX durch das Bestrahlen von Titanfolien erzeugt wurde. Der verwendete Titan-Helium-alpha Übergang, der in eine emittierte Photonenenergie von 4.75 keV resultiert, konnte mit hoher Effizienz angeregt werden. Ein Anteil der Laserenergie von ~0.5% wurde in Röntgenstrahlung dieses Übergangs konvertiert. Die spektral aufgelöste Messung der gestreuten Strahlung ermöglicht die Bestimmung der Korrelationen der Kohlenstoffatome über den Strukturfaktor. Bei den speziell ausgesuchten Streuwinkeln 105° und 126° ändert sich der Strukturfaktor und damit auch der Streuwirkungsquerschnitt innerhalb des Phasenübergangs um einen Faktor zwei. Diese Änderung konnte im Rahmen dieser Arbeit experimentell nachgewiesen werden. Absolute Werte für den Strukturfaktor wurden durch die Bestimmung der Verhältnisse der Intensitäten von elastisch und inelastisch gestreuter Röntgenstrahlung ermittelt. Für eine Dichte von 3.9+/-0.2 g/cm³ und einen Druck von 145+/-17 GPa wurde in der Schockwelle die Existenz einer flüssigen Phase experimentell nachgewiesen. Bei einem niedrigeren Druck von 86+/-11 GPa und ebenfalls einer Dichte von 3.9+/-0.2 g/cm3 wurde ein Zustand sehr nahe der Schmelzlinie erzeugt, der gerade noch flüssig ist. Dies ist in sehr guter Übereinstimmung mit ab-initio-Simulationen, mit denen Strukturfaktoren für diese Parameter berechnet wurden. Somit wurde im Rahmen dieser Arbeit ein experimenteller Weg aufgezeigt, Phasenübergänge in warmer dichter Materie zu charakterisieren und erstmals die Erzeugung von flüssigem Kohlenstoff durch Schockkomprimierung von Graphit direkt beobachtet.

German
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-32153
Classification DDC: 500 Science and mathematics > 530 Physics
Divisions: 05 Department of Physics
Date Deposited: 20 Dec 2012 10:21
Last Modified: 20 Dec 2012 10:21
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/3215
PPN: 386259313
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