Die Charakterisierung und das Verständnis komplexer Silikatminerale stellen aufgrund ihrer komplizierten Strukturen und vielfaltigen chemischen Zusammensetzungen eine große Herausforderung dar. Für eine genaue und umfassende Beschreibung dieser Kristallstrukturen, erweisen sich herkömmliche kristallographische Techniken oft als unzureichend. Aktuelle Fortschritte in den Elektronenbeugungstechniken bieten jedoch vielversprechende Möglichkeiten, um diese Einschränkungen zu überwinden. Diese Dissertation zeigt die Anwendung der dreidimensionalen Elektronenbeugung (3D ED) als leistungsfähiges Werkzeug zur Lösung der Kristallstrukturen komplexer natürlicher Silikate. Aufgrund ihrer außergewöhnlichen und herausfordernden strukturellen Eigenschaften wurden drei Minerale ausgewählt, bei denen zuvor eine erfolgreiche Strukturbestimmung durch konventionelle Methoden wie die Röntgenpulverdiffraktometrie (XRPD) stark verkompliziert oder nicht möglich war. Im ersten Teil der Studie wird eine Strukturlosung an einem Illit Einkristall demonstriert, bei welchem bisherige Versuche mittels XRPD aufgrund großer Einschränkungen durch Verunreinigungen und Unordnungsphänomenen gescheitert waren. Zusätzlich wird eine neue Form der Unordnung im Illit identifiziert und charakterisiert, was wertvolle Einblicke in Fluid­ abhängige Alterationen der Struktur liefert und ein neues Modell für XRPD Verfeinerungen erbringt. Anhand von Labradorit wird gezeigt, dass 3D ED Materialien mit inkommensurablen Modulationen und niedrigen Symmetrien bewältigen kann und eine Möglichkeit zum Vergleich von Daten aus verschiedenen Größenskalen bietet. Darüber hinaus wird eine vollständige hierarchische Strukturbeschreibung präsentiert. Abschließend wird die Struktur eines der komplexesten bekannten Minerale, Eveslogit, trotz starker Verzwilligung auf der Nanoskala analysiert, was den Vorteil von auflösbaren einkristallinen Nanodomänen zeigt. Im Verlauf dieser Dissertation werden die Vorteile von 3D ED als vielversprechende Alternative zu herkömmlichen Methoden hervorgehoben, insbesondere im Umgang mit komplexen Silikatmineralen. Die erzielten Erfolge bei der Aufklarung der Kristallstrukturen von Illit, Labradorit und Eveslogit, welches die größte je mit 3D ED geloste Mineralstruktur darstellt, demonstrieren die Vielseitigkeit von 3D ED als innovative Technik für die Strukturanalyse im Bereich der mineralogischen Forschung. Diese Erkenntnisse ebnen den Weg für weitere Fortschritte und eröffnen neue Möglichkeiten auf dem Gebiet der Kristallographie.